2021/05/06 更新

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アラマキ ヨシタカ
荒巻 吉孝
ARAMAKI Yoshitaka
所属
大学院工学研究科 有機・高分子化学専攻 有機化学 助教
職名
助教

学位 1

  1. 博士(工学) ( 2014年3月   東京大学 ) 

研究分野 4

  1. ナノテク・材料 / 有機合成化学  / ラジカル

  2. ナノテク・材料 / 構造有機化学、物理有機化学

  3. ナノテク・材料 / 有機機能材料

  4. ライフサイエンス / 生物有機化学

現在の研究課題とSDGs 1

  1. 新規光触媒分子の開発と有機合成化学への展開

経歴 2

  1. 名古屋大学   トランスフォーマティブ生命分子研究所   日本学術振興会特別研究員(PD)

    2016年2月 - 2016年3月

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    国名:日本国

  2. 京都大学   化学研究所   日本学術振興会特別研究員(PD)

    2014年4月 - 2016年1月

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    国名:日本国

学歴 2

  1. 東京大学   工学系研究科   化学生命工学専攻

    2011年4月 - 2014年3月

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    国名: 日本国

  2. 東京大学   工学部   化学生命工学科

    2005年4月 - 2009年3月

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    国名: 日本国

所属学協会 2

  1. 有機合成化学協会

  2. 日本化学会

 

論文 9

  1. Exploiting single-electron transfer in Lewis pairs for catalytic bond-forming reactions 査読有り

    Aramaki Yoshitaka, Imaizumi Naoki, Hotta Mao, Kumagai Jun, Ooi Takashi

    CHEMICAL SCIENCE   11 巻 ( 17 ) 頁: 4305 - 4311   2020年5月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/d0sc01159b

    Web of Science

  2. アニオンーπ触媒 査読有り

    荒巻 吉孝

    有機合成化学協会誌   75 巻 ( 9 ) 頁: 965-966   2017年9月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:日本語  

    DOI: 10.5059/yukigoseikyokaishi.75.965

  3. Anion-pi Catalyst

    Aramaki Yoshitaka

    JOURNAL OF SYNTHETIC ORGANIC CHEMISTRY JAPAN   75 巻 ( 9 ) 頁: 73 - +   2017年9月

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  4. 4,7-Bis[3-(dimesitylboryl)thien-2-yl]benzothiadiazole: Solvato-, Thermo-, and Mechanochromism Based on the Reversible Formation of an Intramolecular B-N Bond 査読有り

    Shimogawa Hiroyuki, Yoshikawa Osamu, Aramaki Yoshitaka, Murata Michihisa, Wakamiya Atsushi, Murata Yasujiro

    CHEMISTRY-A EUROPEAN JOURNAL   23 巻 ( 15 ) 頁: 3784 - 3791   2017年3月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/chem.201606041

    Web of Science

  5. Near-Infrared Emissive Donor-Acceptor-Type Molecules Containing Thiazole-Fused Benzothiadiazole as an Electron-Acceptor Moiety 査読有り

    Motoi Satou, Tomoya Nakamura, Yoshitaka Aramaki, Shuhei Okazaki, Michihisa Murata, Atsushi Wakamiya, Yasujiro Murata

    Chem. Lett.   45 巻 ( 8 ) 頁: 892-894   2016年6月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: DOI: 10.1246/cl.160519

  6. Assessing the Brønsted Basicity of Diaminoboryl Anions: Reactivity toward Methylated Benzenes and Dihydrogen 査読有り

    Nicole Dettenrieder, Yoshitaka Aramaki, Benjamin M. Wolf, Cäcilia Maichle-Mössmer, Xiaoxi Zhao, Makoto Yamashita, Kyoko Nozaki, Reiner Anwander

    Angew. Chem. Int. Ed.   53 巻 ( 24 ) 頁: 6259-6262   2014年6月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201402175

  7. Synthesis and Characterization of B-Heterocyclic π-Radical and Its Reactivity as a Boryl Radical 査読有り

    Yoshitaka Aramaki, Hideki Omiya, Makoto Yamashita, Koji Nakabayashi, Shin-ichi Ohkoshi, Kyoko Nozaki

    J. Am. Chem. Soc.   134 巻 ( 49 ) 頁: 19989-19992   2012年12月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja3094372

  8. Boryltrihydroborate: Synthesis, Structure, and Reactivity as a Reductant in Ionic, Organometallic, and Radical Reactions 査読有り

    Kyoko Nozaki, Yoshitaka Aramaki, Makoto Yamashita, Shau-Hua Ueng, Max Malacria, Emmanuel Lacôte, Dennis P. Curran

    J. Am. Chem. Soc.   132 巻 ( 33 ) 頁: 11449-11451   2010年8月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja105277u

  9. Reduction of base-stabilized difluoroboranes to induce rearrangement reactions 査読有り

    Makoto Yamashita, Yoshitaka Aramaki, Kyoko Nozaki

    New J. Chem.   34 巻 ( 8 ) 頁: 1774-1782   2010年7月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/C0NJ00363H

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講演・口頭発表等 4

  1. 内在的なルイス酸への一電子移動反応と炭素-炭素結合形成反応への触媒的展開

    荒巻吉孝, 今泉直樹, 堀田真央, 大井貴史

    2019年光化学討論会 

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    開催年月日: 2019年9月10日 - 2019年9月12日

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

    開催地:名古屋大学   国名:日本国  

  2. Lewis酸への一電子移動を駆動力とした触媒システムの開発 国際会議

    石川稜, 今泉直樹, 荒巻吉孝, 大井貴史

    ITbM/IGER Chemistry Workshop 2018 

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    開催年月日: 2018年12月10日

    記述言語:英語   会議種別:ポスター発表  

    国名:日本国  

  3. ルイス酸、ルイス塩基間での一電子移動によるラジカルイオンペア形成と光酸化還元反応触媒への展開

    今泉直樹, 荒巻吉孝, 大井貴史

    第113回有機合成シンポジウム2018 

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    開催年月日: 2018年6月6日 - 2018年6月7日

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

    開催地:愛知・名古屋   国名:日本国  

  4. 光照射下でのラジカルイオンペアの形成と触媒的結合形成反応への展開

    今泉 直樹, 荒巻 吉孝, 大井 貴史

    日本化学会第98春季年会 

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    開催年月日: 2018年3月20日 - 2018年3月23日

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

    開催地:日本大学船橋キャンパス   国名:日本国  

Works(作品等) 1

  1. 活性ラジカル源としての無機塩基の利用~汎用的な飽和炭化水素C-H活性化法~

    2018年10月

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    発表場所:月刊 化学 10月号  

    E. J. NicewitczらによりJ. Am. Chem. Soc.誌, 140巻, 4213ページ, 2018年に掲載された論文"A General Strategy for Aliphatic C-H Functionalization Enabled by by Organic Photoredox Catalysis"の日本語解説記事

科研費 4

  1. 光励起分子内一電子移動反応を利用した直接的水素原子移動(HAT)触媒の開発

    研究課題/研究課題番号:21K14625  2021年04月 - 2024年03月

    若手研究

    荒巻 吉孝

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:4680000円 ( 直接経費:3600000円 、 間接経費:1080000円 )

  2. 光励起による分子内一電子移動反応を利用した新規自己活性型水素移動触媒の開発

    研究課題/研究課題番号:19K15538  2019年04月 - 2021年03月

    若手研究

    荒巻 吉孝

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:4160000円 ( 直接経費:3200000円 、 間接経費:960000円 )

    本研究代表者は一電子移動反応を基軸とした新規触媒開発をしている最中、一電子移動反応が特殊な分子どおしのみではなく、一般的なルイス酸・塩基と思われているような分子間でも起こりうることを発見した。この萌芽的な発見を元に本研究では、一電子ドナーとしてアミド基、アクセプターとしてボリル基を同一分子内にもつ分子を設計、これに光照射をすると分子内一電子移動によりアミジルラジカルが発生し自己活性化型水素原子移動(HAT)触媒として機能することを明らかにし、一電子移動反応を基盤とした新たな触媒設計指針として確立することを目指す。
    本研究の最終目的である分子内での一電子移動を利用した自己活性化型触媒の探求を行った。まず申請書に記載したプロトタイプの分子の合成・物性評価を行った後に、分子内での一電子水素引き抜き反応の検討を行ったが望みの反応は進行せず、触媒分子が未反応のまま回収されるに留まった。この理由を明らかにするため溶液中での分子構造に関する分光学的な解析を行った結果、ルイス酸・塩基の距離が接近しすぎ二電子移動反応である分子内配位結合形成が優先し一電子移動反応が起こらない、もしくは一電子移動後も逆電子移動反応が非常に早くなり一電子移動後の活性種である電荷分離状態の寿命が非常に短くなってしまっているということが示唆され、今後の分子設計指針に関する知見を得た。この結果を受け申請書に提案した他に、アレノールを電子供与基として用いた分子を設計・合成した。反応機構に関して水素引き抜き反応が進行しているかについての実験的な証拠はまだ得られていないが、この分子が光照射下において炭素-炭素結合形成反応における触媒として機能することを見出し、次年度でのブレークスルーが期待できる結果となった。
    また、分子内での一電子移動を利用した触媒分子の合成と並行して、ルイス酸・塩基間での一電子移動が従来報告されていた特殊な分子間でのみ進行するのではなく、より一般的な分子間でも起こることを実証し、触媒設計指針の拡張を行った。ルイス酸としてトリスペンタフルオロフェニルボラン、ルイス塩基としてアニリン誘導体を用いてこれら分子間で一電子移動反応が起こることを各種分光学的手法により多角的に実証し、その基礎的な知見をもとに触媒的炭素-炭素結合形成反応へと展開した。これらの成果はChemical Science誌に投稿・受理され、FRONT COVERとして大きくハイライトされた。また、国内での学会において1件の発表を行った。
    当初の研究計画に記載していた分子は、目的の触媒としては機能しないことが明らかになったが今後の分子設計における知見を得ることは出来たと考えている。このことから、当初の設計指針に固執せず柔軟に他の電子供与基を検討するという設計方針の大幅な変更へと舵を切ることができた。その結果、反応機構が想定通りかどうかは現段階では定かではないものの、光照射下において結合形成反応の触媒として機能する分子を開発できた。これは研究計画書の細部とは異なるものの、研究課題名である「光励起による分子内一電子移動反応を利用した新規自己活性型水素移動触媒の開発」という最終目標に向けては順調に進行していると言える。
    また、分子内電子移動という観点にとらわれずに分子間での一電子移動反応にも視点を広げたことで、従来までルイス酸として考えられていたホウ素化合物の一電子酸化・還元触媒としての機能を見出すことに成功した。これも当初の研究計画では想定していなかった成果ではないものの、今後の一電子移動反応を利用した触媒設計においては重要な知見が得られたと言える。
    研究計画書に記載されていた分子の設計変更を行う。アミドとホウ素置換基の分子内電子移動は計画書に記載した分子設計では触媒としての機能が期待できないことが明らかとなったため、アミドとπ共役骨格の結合箇所の変更を行い、置換位置の違いの効果を検証する。また、本研究実績にて報告したアレノール部位を有する触媒分子においてはスペーサーであるπ骨格の構造最適化に取り組み、より高活性かつ基質適用範囲の広い触媒の開発を目指すとともに、過渡吸収や発光寿命測定といった時間分解分光法を駆使した反応機構の詳細な解析にも取り組む。加えてアレノール部位の他にもチオアレノールやアミデート、カルボキシレートなどのアニオン性電子供与部位をもった分子の合成を行い、この触媒設計指針が幅広い官能基においても適応可能であることを実証するとともに官能基の違いによる化学選択性や反応性の違いを明らかにしていき、本研究課題の一学理としての完成を目指す。

  3. 環状π共役系ホウ素化合物の合成とその芳香族性の実証

    2014年04月 - 2016年03月

    科学研究費補助金 

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    担当区分:研究代表者 

  4. 低酸化数ホウ素化合物の合成と応用

    2012年04月 - 2014年03月

    科学研究費補助金 

 

担当経験のある科目 (本学) 29

  1. 有機化学特別実験及び演習Ⅰ

    2019

  2. 有機化学特別実験及び演習Ⅱ

    2019

  3. 有機化学1及び演習

    2019

  4. 有機化学実験第1

    2018

  5. 有機化学セミナー1D

    2018

  6. 有機化学セミナー1C

    2018

  7. 有機化学セミナー1B

    2018

  8. 有機化学セミナー1A

    2018

  9. 有機化学1及び演習

    2018

  10. 有機化学演習第1

    2018

  11. 有機化学実験第2

    2018

  12. 有機化学特別実験及び演習Ⅱ

    2018

  13. 有機化学特別実験及び演習Ⅰ

    2018

  14. 有機化学特別実験及び演習Ⅱ

    2017

  15. 有機化学特別実験及び演習Ⅰ

    2017

  16. 有機化学セミナー1D

    2017

  17. 有機化学セミナー1C

    2017

  18. 有機化学セミナー1B

    2017

  19. 有機化学セミナー1A

    2017

  20. 有機化学1及び演習

    2017

  21. 有機化学演習第2

    2017

  22. 有機化学実験第2

    2017

  23. 有機化学実験第1

    2017

  24. 有機化学特別実験及び演習Ⅱ

    2016

  25. 有機化学特別実験及び演習Ⅰ

    2016

  26. 有機化学セミナー1D

    2016

  27. 有機化学セミナー1C

    2016

  28. 有機化学セミナー1B

    2016

  29. 有機化学セミナー1A

    2016

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