所属
未来材料・システム研究所 附属高度計測技術実践センター 電子顕微鏡計測部 講師
大学院担当
大学院工学研究科
職名
講師
連絡先
オオツカ マサヒロ
大塚 真弘
OHTSUKA, Masahiro
学位 3
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博士(理学) （ 2013年3月 東京理科大学 ）
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修士(理学) （ 2009年3月 東京理科大学 ）
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学士(理学) （ 2007年3月 東京理科大学 ）
研究キーワード 6
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機能材料
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透過電子顕微鏡
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動力学的電子回折理論
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電子チャネリング効果
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ナノテクノロジー
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ドーパント占有サイト解析
研究分野 1
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ナノテク・材料 / ナノ材料科学 / 電子顕微鏡
現在の研究課題とSDGs 1
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電子チャネリング効果を活用したサイト選択的定量分析手法の開発とその実用材料分析への応用
経歴 4
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名古屋大学 未来材料・システム研究所 高度計測技術実践センター 電子顕微鏡計測部 講師
2020年4月 - 現在
国名：日本国
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名古屋大学 工学研究科物質科学専攻 助教
2017年4月 - 2020年3月
国名：日本国
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名古屋大学 工学研究科 マテリアル理工学専攻 量子エネルギー工学分野 助教
2012年9月 - 2017年3月
国名：日本国
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財団法人材料科学技術振興財団 分析評価部
2009年4月 - 2011年9月
国名：日本国
学歴 3
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東京理科大学 理学研究科 物理学専攻
2010年4月 - 2013年3月
国名： 日本国
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東京理科大学 理学研究科 物理学専攻
2007年4月 - 2009年3月
国名： 日本国
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東京理科大学 理学部 物理学科
2003年4月 - 2007年3月
国名： 日本国
所属学協会 3
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日本顕微鏡学会
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日本物理学会
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日本金属学会
委員歴 1
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公益社団法人日本顕微鏡学会 学際的顕微研究領域若手研究部会 幹事
2020年4月 - 2022年3月
団体区分：学協会
受賞 6
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公益社団法人日本顕微鏡学会 第79回学術講演会 優秀ポスター賞［一般「顕微鏡技術（装置・手法系）部門］
2023年6月 日本顕微鏡学会 電子チャネリングカソードルミネッセンス分光による原子振動情報抽出
大塚真弘, 久保田潮, 武藤俊介
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公益社団法人日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 優秀ポスター賞（一般部門）
2021年6月 日本顕微鏡学会 HARECXS法を用いたBaTiO3におけるドーパント占有サイトの定量解析
大塚真弘, 忽那真也, 武藤俊介
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公益社団法人日本顕微鏡学会 第74回学術講演会 優秀ポスター賞
2019年5月 日本顕微鏡学会 STEM-CL法によるナノ分相ガラ スのナノスケール応力マッピング
山田泰希, 大塚真弘, 吉野晴彦, 安間伸一, 武藤俊介
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公益社団法人日本顕微鏡学会 第70回記念学術講演会 優秀ポスター賞
2014年5月 日本顕微鏡学会 層状構造を有するNaイオン電子正極材料の結晶構造解析
本田善岳, 北野保行, 武藤俊介, 大塚真弘, 巽一厳, 片岡理樹
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公益社団法人日本顕微鏡学会 第69回学術講演会 優秀ポスター賞
2013年5月 日本顕微鏡学会 Bloch波法によるfrozen lattice近似の計算手法
山崎貴司, 大塚真弘, 小高康稔, 渡辺和人
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公益社団法人日本顕微鏡学会 第68回学術講演会 優秀ポスター賞
2012年5月 日本顕微鏡学会 最適化手法による明視野STEM検出器の精密位置測定
山崎貴司, 小高康稔, 大塚真弘, 渡辺和人
論文 32
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Ohtsuka, M; Anan, Y; Muto, S
JOURNAL OF ALLOYS AND COMPOUNDS 1005 巻 頁： 176028 2024年11月
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Ishizuka, A; Ohtsuka, M; Muto, S
JOURNAL OF APPLIED CRYSTALLOGRAPHY 55 巻 頁： 551 - 557 2022年6月
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Seto, Y; Ohtsuka, M
JOURNAL OF APPLIED CRYSTALLOGRAPHY 55 巻 頁： 397 - 410 2022年4月
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2D-HARECXS analysis of dopant and oxygen vacancy sites in Al-doped yttrium titanate 査読有り 国際誌
Ohtsuka, M; Oda, K; Tanaka, M; Kitaoka, S; Muto, S
JOURNAL OF THE AMERICAN CERAMIC SOCIETY 104 巻 ( 7 ) 頁： 3760 - 3769 2021年7月
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Ohtsuka, M; Muto, S
JOVE-JOURNAL OF VISUALIZED EXPERIMENTS e62015 巻 ( 171 ) 2021年5月
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Yamamoto, Y; Ohtsuka, M; Azuma, Y; Takahashi, T; Muto, S
JOURNAL OF POWER SOURCES 401 巻 頁： 263 - 270 2018年10月
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Muto, S; Ohtsuka, M
PROGRESS IN CRYSTAL GROWTH AND CHARACTERIZATION OF MATERIALS 63 巻 ( 2 ) 頁： 40 - 61 2017年6月
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Efficient data sampling scheme to reduce acquisition time in statistical ALCHEMI 査読有り
Ishizuka, A; Ohtsuka, M; Muto, S
MICROSCOPY 2025年2月
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Saito, G; Ishizuka, A; Ohtsuka, M; Ito, S; Okajima, T; Muto, S
JOURNAL OF APPLIED PHYSICS 137 巻 ( 2 ) 2025年1月
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Ishizuka, A; Ohtsuka, M; Muto, S
MICROSCOPY 2024年11月
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Wang, B; Shi, H; Miyazawa, T; Ohtsuka, M; Muto, S; Arai, S; Fujii, T
MATERIALS SCIENCE AND ENGINEERING A-STRUCTURAL MATERIALS PROPERTIES MICROSTRUCTURE AND PROCESSING 916 巻 頁： 147357 2024年11月
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Wang, BH; Umeda, Y; Miyazawa, T; Ohtsuka, M; Muto, S; Arai, S; Fujii, T
MATERIALS SCIENCE AND ENGINEERING A-STRUCTURAL MATERIALS PROPERTIES MICROSTRUCTURE AND PROCESSING 879 巻 2023年7月
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Ishida, T; Owaki, T; Ohtsuka, M; Kuwahara, M; Saitoh, K; Kawasaki, T
APPLIED PHYSICS EXPRESS 15 巻 ( 11 ) 2022年11月
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Makino, H; Rusz, J; Wang, J; Turenne, D; Ohtsuka, M; Takahashi, YK; Dürr, HA; Muto, S
JOURNAL OF MAGNETISM AND MAGNETIC MATERIALS 558 巻 2022年9月
-
Igami, Y; Muto, S; Takigawa, A; Ohtsuka, M; Miyake, A; Suzuki, K; Yasuda, K; Tsuchiyama, A
GEOCHIMICA ET COSMOCHIMICA ACTA 315 巻 頁： 61 - 72 2021年12月
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Core-Shell Double Doping of Zn and Ca on β-Ga2O3 Photocatalysts for Remarkable Water Splitting 査読有り 国際誌
Yamakata, A; Vequizo, JJM; Ogawa, T; Kato, K; Tsuboi, S; Furutani, N; Ohtsuka, M; Muto, S; Kuwabara, A; Sakata, Y
ACS CATALYSIS 11 巻 ( 4 ) 頁： 1911 - 1919 2021年2月
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Suwito, GR; Fukuda, M; Suprayoga, E; Ohtsuka, M; Hasdeo, EH; Nugraha, ART; Sakashita, M; Shibayama, S; Nakatsuka, O
APPLIED PHYSICS LETTERS 117 巻 ( 23 ) 2020年12月
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Yamada, T; Ohtsuka, M; Takahashi, Y; Yoshino, H; Amma, S; Muto, S
MATERIALIA 9 巻 2020年3月
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電子チャネリング効果を利用した結晶材料分析法の現状 招待有り 査読有り
大塚 真弘, 武藤 俊介
まてりあ 58 巻 ( 2 ) 頁： 73 - 76 2019年2月
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Proposal for Measuring Magnetism with Patterned Apertures in a Transmission Electron Microscope 査読有り 国際共著 国際誌
Negi, D; Spiegelberg, J; Muto, S; Thersleff, T; Ohtsuka, M; Schönström, L; Tatsumi, K; Rusz, J
PHYSICAL REVIEW LETTERS 122 巻 ( 3 ) 2019年1月
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Unmixing hyperspectral data by using signal subspace sampling 査読有り 国際共著 国際誌
Spiegelberg, J; Muto, S; Ohtsuka, M; Pelckmans, K; Rusz, J
ULTRAMICROSCOPY 182 巻 頁： 205 - 211 2017年11月
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Rusz, J; Spiegelberg, J; Muto, S; Thersleff, T; Ohtsuka, M; Leifer, K; Oppeneer, PM
PHYSICAL REVIEW B 95 巻 ( 17 ) 頁： 174412 2017年5月
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Quantitative determination of occupation sites of trace Co substituted for multiple Fe sites in M-type hexagonal ferrite using statistical beam-rocking TEM-EDXS analysis 査読有り
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Kazuyoshi Tatsumi, Yoshinori Kobayashi, Tsunehiro Kawata
Microscopy 65 巻 ( 2 ) 頁： 127-137 2016年4月
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Image formation mechanisms of spherical aberration corrected BF STEM imaging methods 査読有り
Yasutoshi Kotaka, Takashi Yamazaki, Masahiro Ohtsuka, Kazuto Watanabe
Ultramicroscopy 136 巻 頁： 119-126 2014年10月
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Bloch wave simulations in the frozen lattice approximation 査読有り
Takashi Yamazaki, Masahiro Ohtsuka, Yasutoshi Kotaka, Kazuto Watanabe
Ultramicroscopy 135 巻 頁： 16-23 2013年5月
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Nonlocality in spherical-aberration-corrected HAADF STEM images 査読有り
Masahiro Ohtsuka, Takashi Yamazaki, Yasutoshi Kotaka, Hironori Fujisawa, Masaru Shimizu, Koichiro Honda, Iwao Hashimoto, Kazuto Watanabe
69 巻 頁： 289-296 2013年4月
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Imaging of light and heavy atomic columns by spherical aberration corrected middle-angle bright-field STEM 査読有り
Masahiro Ohtsuka, Takashi Yamazaki, Yasutoshi Kotaka, Iwao Hashimoto, Kazuto Watanabe
Ultramicroscopy 120 巻 頁： 48-55 2012年9月
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Comparison of Interface Characterization between Ag(In,Ga)Se2 and Cu(In,Ga)Se2 Solar Cells by High-Angle-Annular Dark-Field Scanning Transmission Electron Microscopy 査読有り
Japanese Journal of Applied Physics 50 巻 頁： 126603 2011年11月
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Effect of convergent beam semiangle on image intensity in HAADF STEM images 査読有り
Koji Kuramochi, Takashi Yamazaki, Yasutoshi Kotaka, Masahiro Ohtsuka, Iwao Hashimoto, Kazuto Watanabe
Acta Crystallographica Section A 66 巻 頁： 10-16 2010年
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Effect of chromatic aberration on atomic-resolved spherical aberration corrected STEM images 査読有り
Koji Kuramochi, Yasutoshi Kotaka, Takashi Yamazaki, Masahiro Ohtsuka, Iwao Hashimoto, Kazuto Watanabe
Ultramicroscopy 110 巻 頁： 36-42 2009年
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Many-beam dynamical simulation for multilayer structures without a superlattice cell 査読有り
Masahiro Ohtsuka, Takashi Yamazaki, Iwao Hashimoto, Kazauto Watanabe
Acta Crystallographica Section A 65 巻 頁： 135-140 2009年
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Quantitative and easy estimation of a crystal bending effect using low-order CBED patterns 査読有り
Takashi Yamazaki, Akihiro Kashiwagi, Koji Kuramoshi, Masahiro Ohtsuka, Iwao Hashimoto, Kazuto Watanabe
Journal of Electron Microscopy 57 巻 頁： 181-187 2008年
講演・口頭発表等 102
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高角度分解能電子チャネリングX線分光法によるAg-Ba-Si合金中添加元素の占有サイト解析
松村賢, 秋池良, 召田雅実, 大塚真弘
第72回 応用物理学会 春季学術講演会 2025年3月14日 公益社団法人応用物理学会
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動力学的理論に基づく電子後方散乱回折のシミュレーション手法の開発と鉱物学への応用
瀬戸雄介, 大塚真弘
日本鉱物科学会2024年年会・総会 2024年9月14日 一般社団法人日本鉱物科学会
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STEM/HARECXS複合分析によるアルミナ一般粒界におけるLa偏析サイトの決定
大塚真弘, 植松拓未, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第80回学術講演会 2024年6月3日 公益社団法人日本顕微鏡学会
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Precipitation behavior in an Al-Mg-Si alloy during low temperature aging by STEM and DSC analysis 国際共著 国際会議
Genki Saito, Kaito Watanabe, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Kazuya Mizuno, Yamato Sano, Ken Takata, Fabio Iesari, Toshihiro Okajima
International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2023 (ICMaSS2023) 2023年12月
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Burgers vector analysis of dislocation network of cell boundary developed in [1 ̅11] copper single crystals during cyclic deformation with virtual scanning transmission electron microscopy 国際共著 国際会議
Tomotaka Miyazawa, Bohan Wang, Yuuki Umeda, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Shigeo Arai, Toshiyuki Fujii
International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2023 (ICMaSS2023) 2023年12月
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STEM Analysis of Precipitates Formed during Isothermal Aging in Al-Mg-Si Alloys 国際共著 国際会議
Genki Saito, Kaito Watanabe, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Kazuya Mizuno, Yamato Sano, Ken Takata, Fabio Iesari, Toshihiro Okajima
20th International Microscopy Congress (IMC20) 2023年9月14日
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Asymmetric Crystal Field-Enhanced Light Emission Observed in Cathodoluminescence Beam-Rocking Patterns of Eu-doped Ca2SnO4 国際共著 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Ushio Kubota, Shunsuke Muto
20th International Microscopy Congress (IMC20) 2023年9月14日
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Combined STEM/HARECXS Analysis of Rare-Earth Segregation at Non-Symmetric Generally-Oriented Grain Boundary 国際共著 国際会議
Takumi Uematsu, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto
20th International Microscopy Congress (IMC20) 2023年9月14日
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Automating ALCHEMI at the nano-scale using software control 国際共著 国際会議
Akimitsu Ishizuka, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto
20th International Microscopy Congress (IMC20) 2023年9月14日
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Site-Selective Hole-Distribution Analysis of Spin-Ladder Superconducting Materials Using High-Angular Resolution Electron Channeling Electron Spectroscopy 国際共著 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Milat Ognjen
20th International Microscopy Congress (IMC20) 2023年9月14日
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電子チャネリングカソードルミネッセンス分光における強度変調パターン
大塚真弘, 久保田潮, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第79回学術講演会 2023年6月26日 公益社団法人日本顕微鏡学会
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非対称粒界に偏析したドーパントのSTEM/ HARECXS複合分析
植松拓未, 大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第79回学術講演会 2023年6月26日 公益社団法人日本顕微鏡学会
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電子チャネリングカソードルミネッセンス分光 による原子振動情報抽出
大塚真弘, 久保田潮, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第79回学術講演会 2023年6月26日 公益社団法人日本顕微鏡学会
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アルミニウム合金中の時効析出物のHAADF/LAADF-STEM観察
齊藤元貴, 渡辺海斗, 大塚真弘, 武藤俊介, 水野和也, 佐野大和, 高田健, 岡島敏浩
日本顕微鏡学会 第79回学術講演会 2023年6月28日 公益社団法人日本顕微鏡学会
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環状暗視野走査透過電子顕微鏡法における電子ベッセルビームの焦点深度拡大効果
石田高史, 大塚真弘, 桑原真人, 齋藤晃, 川崎忠寛
日本顕微鏡学会 第79回学術講演会 2023年6月26日 公益社団法人日本顕微鏡学会
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ナノ電子プローブのソフトウェア制御による高角度分解電子チャネリング分光法の高度化
石塚顕在, 武藤俊介, 大塚真弘
日本顕微鏡学会 第79回学術講演会 2023年6月26日 公益社団法人日本顕微鏡学会
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EMCDを用いたFePt合金ナノ構造のスピン磁気モーメントの分析 国際共著
牧野 仁志, 武藤 俊介, 大塚 真弘, Hermann A. Durr, Jan Rusz, 高橋 有紀子
日本顕微鏡学会 第78回学術講演会 2022年5月12日 日本顕微鏡学会
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STEM-EELS吸収端広域微細構造のスパースモデリングによるD-W因子マッピング
武藤 俊介, 駒井 心一, 大塚 真弘
日本顕微鏡学会 第78回学術講演会 2022年5月11日 日本顕微鏡学会
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HARECXS及び原子分解能STEMによるBaTiO3中のドーパント占有サイトと原子変位の解析
大塚 真弘, 武藤 俊介
日本顕微鏡学会 第78回学術講演会 2022年5月12日 日本顕微鏡学会
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エネルギー損失磁気カイラル二色性を用いたFePt合金ナノ構造におけるスピン磁気モーメントの分析 国際共著
牧野 仁志, Ján Rusz, Hermann A. Dürr, 大塚 真弘, 武藤 俊介
日本金属学会 2022年春期第170回講演大会 2022年3月16日 日本金属学会
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HARECXS法によるBaTiO3中の各種ドーパントの占有サイト解析
大塚 真弘, 忽那 真也, 武藤 俊介
日本金属学会 2022年春期第170回講演大会 2022年3月16日 日本金属学会
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高エネルギー電子プローブを用いたナノ物性計測法の開発と磁性材料への応用
武藤 俊介, 大塚 真弘
日本金属学会 2021年秋期第169回講演大会 2021年9月17日 日本金属学会
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可視光発光分光によるナノ分奏ガラスの局所応力分布測定
武藤俊介, 大塚真弘, 高橋可昌, 吉野晴彦, 安間伸一
日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 2021年6月14日 日本顕微鏡学会
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HARECXS法を用いたBaTiO3におけるドーパント占有サイトの定量解析
大塚真弘, 忽那真也, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 2021年6月 日本顕微鏡学会
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スパースモデリングによるEXELFS解析
駒井心一, 武藤俊介, 大塚真弘
日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 2021年6月 日本顕微鏡学会
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[-111]銅単結晶の繰り返し変形により形成されたセル境界のVirtual-STEM法による観察
宮澤知孝, 梅田侑暉, 藤居俊之, 大塚真弘, 荒井重勇, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 2021年6月16日 日本顕微鏡学会
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HARECXS法を用いたAl添加Y2Ti2O7におけるドーパントおよび酸素欠陥サイトの解析
大塚真弘, 田中誠, 北岡諭, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 2021年6月15日 日本顕微鏡学会
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ビームロッキングEDS法によるCaドープBaTiO3のCa位置の解析
安住成, 津田健治, 森川大輔, 寺内正己, 大塚真弘, 武藤俊介, 符徳勝, 伊藤満
日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 2021年6月15日 日本顕微鏡学会
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積層セラミックスコンデンサにおけるBaTiO3中のドーパントの占有サイト評価
忽那真也, 大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第77回学術講演会 2021年6月15日 日本顕微鏡学会
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EMCD 測定による FePt ネットワーク薄膜のスピン配列決定
牧野仁志, Jan Rusz, Herman A. Durr, 大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第63回シンポジウム 2020年11月 日本顕微鏡学会
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宇宙風化の理解に向けた水素／ヘリウムイオン照射アルミナのナノ電子線分析
伊神 洋平, 武藤 俊介, 大塚 真弘, 瀧川 晶, 三宅 亮
JpGU-AGU Joint Meeting 2020 2020年7月 日本地球惑星科学連合
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ビームロッキング分析によるドーパント周りの局所格子歪みと酸素欠損サイトの評価
大塚真弘, 織田健嗣, 田中誠, 北岡諭, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第76回学術講演会 2020年5月 日本顕微鏡学会
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STEM-CL によるナノ分相ガラスの局所応力分布測定
武藤俊介, 山田泰希, 大塚真弘, 高橋可昌, 吉野晴彦, 安間伸一
日本顕微鏡学会 第76回学術講演会 2020年5月 日本顕微鏡学会
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EMCD 測定による FePt ネットワーク薄膜のスピン配列決定
牧野仁志, Herman A. Durr, Jan Rusz, 大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第76回学術講演会 2020年5月 日本顕微鏡学会
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電子チャネリング効果（動力学的回折）を活用したサイト選択的結晶材料分析 招待有り
大塚 真弘
第９回極限物質科学研究会 2019年9月30日 ポスト「京」萌芽的課題 1-1 サブ課題サブ課題C「地球惑星深部物質の構造と物性」「地球惑星深部物質の構造と物性」
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宇宙風化を模擬した水素イオン照射コランダムのナノオーダー化学状態分析
伊神 洋平, 武藤 俊介, 大塚 真弘, 山本 悠太, 瀧川 晶, 三宅 亮
日本鉱物学科学会2019年年会・総会 2019年9月20日 日本鉱物科学会
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動力学効果を考慮した電子回折パターンの方位解析
瀬戸 雄介, 大塚 真弘, 伊神 洋平, 三宅 亮
日本鉱物学科学会2019年年会・総会 2019年9月22日 日本鉱物科学会
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Precession electron diffraction法の鉱物への適用と評価
三宅 亮, 瀬戸 雄介, 伊神 洋平, 大塚 真弘
日本鉱物学科学会2019年年会・総会 2019年9月22日 日本鉱物科学会
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ビームロッキングEDS/EELS分析： 電子チャネリング効果を活用したサイト選択的定量組成・電子状態評価 招待有り
大塚 真弘
第35回分析電子顕微鏡討論会 2019年9月4日 日本顕微鏡学会 分析電子顕微鏡討論会
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電子チャネリング効果を利用した梯子型超伝導物質Sr14Cu24O41におけるホール分布評価
大塚 真弘, 武藤 俊介, Ognjen Milat
日本顕微鏡学会 第75回学術講演会 2019年6月17日 日本顕微鏡学会
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星間塵の変成を模擬した水素イオン照射アルミナの組織観察・化学状態分析
伊神 洋平, 武藤 俊介, 瀧川 晶, 大塚 真弘, 山本 悠太, 三宅 亮
日本顕微鏡学会 第75回学術講演会 2019年 日本顕微鏡学会
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電子回折解析のためのGUIソフトウェアの開発
瀬戸 雄介, 大塚 真弘, 伊神 洋平, 三宅 亮
日本顕微鏡学会 第75回学術講演会 2019年 日本顕微鏡学会
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Hole Distribution Analysis of Spin-Ladder Superconducting Materialsusing High-Angular Resolution Electron Channeling Electron Spectroscopy 国際共著 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto and Ognjen Milat
The 6th International Symposium on Advanced Microscopy and Theoretical Calculations (AMTC6) 2019年6月
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電子チャネリング効果を利用したW型フェライトSrFe18-xZnxO27のサイト選択的電子状態分析
大塚 真弘, 柳原 颯太, 武藤 俊介, 阿南 義弘
日本金属学会 2019年春期(第164回)講演大会 2019年3月22日 日本金属学会
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汎用分析電子顕微鏡による電子チャネリング効果を活用した結晶材料定量分析の進展 招待有り
大塚 真弘
環境調和材料研究会 2019年3月19日 名古屋工業大学エネルギー材料設計研究室
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Multiway hyperspectral data analysis of trace element/valence-state in W-type ferrite magnet by concurrent high-angular resolution electron channeling X-ray/electron spectroscopy 国際共著 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Souta Yanagihara, Jakob Spiegelberg, Ján Rusz, Shunsuke Muto
19th International Microscopy Congress (IMC19) 2018年9月
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Trace dopant/oxygen vacancy site determination in Al-doped Y2T2O7 by 2D electron channeling EDX analysis 国際共著 国際会議
Kenji Oda, Masahiro Ohtsuka, Makoto Tanaka, Satoshi Kitaoka, Shunsuke Muto
19th International Microscopy Congress (IMC19) 2018年9月
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Multiway site/element selective chemical analysis of combined X-ray emission/electron energy-loss hyperspectral data using incident electron beam-rocking method 国際共著
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Jakob Spiegelburg, Yoshihiro Anan and Yoshinori Kobayashi
11th International Symposium on Atomic Level Characterizations for New Materials and Devices ’17 (ALC ’17) 2017年12月
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Quantitative atomic-site-analysis of functional dopants by electron-channeling-enhanced microanalysis 国際会議
Masahiro Ohtsuka and Shunsuke Muto
International Conference on Materials and Systems for Sustainability (ICMaSS) 2017 2017年9月
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原子面分解能EMCD測定における信号の局在化と情報抽出－局在磁気モーメントの原子サイト毎の定量測定へ－
武藤俊介, 大塚真弘, Jan Rusz, Jakob Spiegelburg
日本金属学会 2017年秋期(第161回)講演大会
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ビームロッキング複合電子顕微分光ハイパースペクトルデータのマルチウェイ解析 国際会議
大塚真弘, 武藤俊介
日本金属学会 2017年秋期(第161回)講演大会
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原子面分解能EMCDによる鉄の結晶粒界における磁気モーメント変化の検出 国際会議
武藤俊介, 大塚真弘, 成瀬大介, Jan Rusz, Jakob Spiegelburg
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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拡張統計アルケミ法によるW型フェライト磁石中の添加Zn置換サイト計測 国際会議
阿南義弘, 小林義徳, 大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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原子面分解能電子磁気円二色性を用いた定量的ナノ磁性測定の試み
成瀬太介, 武藤俊介, 大塚真弘, Ján Rusz
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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統計的ALCHEMI法を用いたK1-xNaxNbO3系無鉛圧電材料の添加元素置換サイト解析
大塚真弘, 山田嗣人, 大林和重, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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サイト選択的EELS分析による梯子型超伝導体のホール分布評価の試み
粂野紘希, 大塚真弘, 武藤俊介, Ognjen Milat
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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複合電子顕微分光によるSr系W型フェライトのMultiway微量元素分析
大塚真弘, 武藤俊介, Jakob Spiegelburg, 阿南義弘, 小林義徳
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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ビームロッキングTEM-EDX分析を用いた耐環境保護膜中の微量添加物占有サイト及び酸素欠損サイトの同定
織田健嗣, 大塚真弘, 武藤俊介, 田中誠, 北岡諭
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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高角度分解能電子チャンネリング法によるLiNi0.8Co0.15Al0.05O2劣化状態解析 国際会議
山本悠, 大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第73回学術講演会
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Application of statistical beam-rocking TEM-EDX analysis to quantitative occupation site determination of Zn substituted for multiple Fe sites in W-type hexagonal ferrite 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Yoshihiro Anan, Yoshinori Kobayashi
The 16th European Microscopy Congress
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Identification of occupation site of Al doped in Y2Ti2O7 based by ab initio calculation and statistical high-angular resolution electron channeling X-ray spectroscopy 国際会議
Yoshihiro Obata, Kenji Oda, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Makoto Tanaka, Satoshi Kitaoka
The 16th European Microscopy Congress
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統計的ALCHEMI法を用いたSrZn2-W型フェライトにおけるZn占有サイトの定量解析 国際会議
大塚真弘, 武藤俊介, 阿南義弘, 小林義徳
日本顕微鏡学会 第72回学術講演会
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HARECXSによる珪線石のAl/Si秩序度測定 国際会議
伊神洋平, 武藤俊介, 大塚真弘, 三宅亮
日本顕微鏡学会 第72回学術講演会
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電子顕微鏡によるオリビン中Mサイトの Mg/Fe元素比推定 国際会議
三宅亮, 藤昇一, 福永啓一, 栗林貴弘, 武藤俊介, 大塚真弘, 伊神洋平
日本顕微鏡学会 第72回学術講演会
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統計的ALCHEMI法を利用した耐環境保護膜中の軽元素添加物占有サイトの決定 国際会議
織田健嗣, 小幡佳弘, 大塚真弘, 武藤俊介, 田中誠, 北岡諭
日本顕微鏡学会 第72回学術講演会
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Application of Statistical High-Angular Resolution Electron Channeling X-ray Spectroscopy to Quantitaive Occupation Site Analysis of a Light Element Dopant 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Kenji Oda, Yoshihiro Obata, Shunsuke Muto, Makoto Tanaka, Satoshi Kitaoka
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統計的ALCHEMI/HARECXS法を用いたZn添加W型フェライト中のZn占有サイト解析
大塚真弘, 武藤俊介, 阿南義弘, 小林義徳
日本金属学会 2015年春期(第158回)講演大会
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ビームロッキングEDXを用いたドーパント占有サイト評価
大塚真弘, 武藤俊介
日本金属学会 2015年秋期講演大会
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Site occupancy determination of a dopant substituting for multiple sites using beam-rocking TEM-EDX and statistical analysis 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Kazuyoshi Tatsumi
Microscopy Conference 2015
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統計的ALCHEMI法/動力学計算を用いた磁性材料中の添加元素占有サイト評価
大塚真弘, 武藤俊介, 巽一厳
日本顕微鏡学会 第71回学術講演会
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統計的ALCHEMI法を用いた占有サイト評価における各種実験条件の依存性
大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第71回学術講演会
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統計的ALCHEMI法と動力学計算を組み合わせた添加元素占有サイトの定量評価
大塚真弘, 武藤俊介, 市川貴浩, 巽一厳
日本金属学会 2014年度秋期講演大会
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ビームロッキング法によるSi-doped GaAsの欠陥構造解析
市川貴浩, 大塚真弘, 武藤俊介
日本金属学会 2014年度秋期講演大会
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Planer defect structure analysis based on electron channeling phenomena 国際会議
Takahiro Ichikawa, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto
18th International Microscopy Congress
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Element/Site-Selective Local Ligand Analysis using High-Angular Resolution Electron Channeled Fluorescent Spectroscopy 国際会議
S. Muto, M. Ohtsuka, K. Tatsumi, M. Bosman, H. Yamane
18th International Microscopy Congress
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Slice-by-slice simulations of absorption potential for high-angular resolution electron channeled X-ray spectroscopy 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto
18th International Microscopy Congress
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高角度分解能電子チャネリングX線分光パターンのマルチスライス計算手法
大塚真弘, 武藤俊介
日本顕微鏡学会 第70回記念学術講演会
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高角度分解能電子チャネリングX線分光法を用いた欠陥構造解析に関する理論的検討
市川貴浩, 大塚真弘, 武藤俊介, 巽一厳
日本顕微鏡学会 第70回記念学術講演会
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高角度分解能電子チャネリングX線分光法を用いた欠陥構造解析の試み
大塚真弘, 市川貴浩, 武藤俊介, 巽一厳
日本顕微鏡学会 第70回記念学術講演会
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層状構造を有するNaイオン電池正極材料の結晶構造解析 国際会議
本田善岳, 北野 保行, 武藤 俊介, 大塚 真弘, 巽一厳, 片岡理樹, 境哲男
日本顕微鏡学会 第70回記念学術講演会
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Slice-by-Slice Dynamical Simulation Scheme for High-Angular Resolution Electron Channeled X-ray Spectroscopy 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto
The 4th International Symposium on Advanced Microscopy and Theoretical Calculations
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Application of HARECXS to Planar Defect Structure Analysis 国際会議
Takahiro Ichikawa, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Kazuyoshi Tatsumi
The 4th International Symposium on Advanced Microscopy and Theoretical Calculations
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Element/Site Selective Analysis by Beam Rocking EELS/EDX Based on Electron Channeling Effect 国際会議
Takahiro Ichikawa, Masahiro Ohtsuka, Shunsuke Muto, Kazuyoshi Tatsumi
International Symposium on EcoTopia Science '13
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二次元ビームロッキングによる逆空間走査型サイト選択的分析
大塚真弘, 市川貴浩, 武藤俊介, 巽一厳
日本顕微鏡学会 第57回シンポジウム
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実空間・ 逆空間走査によるサイト選択的測定
市川貴浩, 大塚真弘, 武藤俊介, 巽一厳
日本金属学会秋期講演大会（2013）
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2次元ALCHEMIパターンの理論計算を用いた定量解析に関する検討
大塚真弘, 武藤俊介, 巽一厳, 市川貴浩
日本金属学会秋期講演大会（2013）
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Bloch波法によるfrozen lattice近似の計算手法
山崎貴司, 大塚真弘, 小高康稔, 渡辺和人
日本顕微鏡学会 第69回学術講演会
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Bloch波法によるFrozen lattice計算とその応用
大塚真弘, 山崎貴司, 小高康稔, 橋本巖, 渡辺和人
日本物理学会 2012年秋季大会
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Contrast formation mechanism of spherical aberration corrected bright-field STEM images using a middle collection angle 国際会議
Masahiro Ohtsuka, Takashi Yamazaki, Yasutoshi Kotaka, Iwao Hashimoto, Kazuto Watanabe
The 15th European Microscopy Congress
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明視野走査透過電子顕微鏡による原子像 国際会議
大塚真弘, 山崎貴司, 小高康稔, 橋本巖, 渡辺和人
日本顕微鏡学会 第68回学術講演会
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最適化手法による明視野STEM 検出器の精密位置測定
山崎貴司, 小高康稔, 大塚真弘, 渡辺和人
日本顕微鏡学会 第68回学術講演会
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高角度明視野走査透過電子顕微鏡の検出器位置の精密測定とその影響
山崎貴司, 小高康稔, 大塚真弘, 渡辺和人
日本物理学会 第67回年次大会
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高分解能明視野STEM像のBloch波による解析
大塚真弘, 山崎貴司, 小高康稔, 橋本巖, 渡辺和人
日本物理学会 第67回年次大会
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HAADF STEM像計算における非局所吸収ポテンシャルの重要性
大塚真弘, 橋本巖, 渡辺和人,
日本物理学会 秋季大会
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チタン酸バリウムの構造観察
岡義人, 高松広輝, 大塚真弘, 加藤大樹, 橋本巖
日本物理学会 秋季大会
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BaTiO3の構造と欠陥評価
岡義人, 高松広輝, 大塚真弘, 加藤大樹, 橋本巖
日本物理学会 第66回年次大会
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高分解能HAADF STEM像による定量解析における熱散漫散乱の非局在効果
大塚真弘, 渡辺和人, 橋本巖
日本物理学会 第66回年次大会
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CIGS薄膜太陽電池Zn（S, O, OH）バッファ層および接合界面の構造評価
田代好之, 大塚真弘, 澁谷一成, 山崎亨, 舩木雅之, 日高悠樹弥, 山田明, 小長井誠
日本応用物理学会 第57回 春季大会
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多層構造の高分解能plan-view HAADF STEM像の計算
大塚真弘, 橋本巖, 渡辺和人
日本物理学会 第64回年次大会
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Layer-by-layer法を用いた非整合多層膜の動力学計算Ⅱ
大塚真弘, 倉持幸治, 橋本巖, 渡辺和人
日本物理学会 秋季大会
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Layer-by-Layer法を用いた非整合多層膜の動力学計算 国際会議
大塚真弘, 倉持幸治, 山崎貴司, 渡辺和人, 橋本巖
日本物理学会 第63回年次大会
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高分解能共焦点STEM像の結像理論とその可能性
大塚真弘, 倉持幸治, 山崎貴司, 三石和貴, 竹口雅樹, 橋本巖, 渡辺和人
日本物理学会 第62回年次大会
科研費 13
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ビームロッキング電子顕微分光による界面偏析したドーパント周辺環境の解明
研究課題/研究課題番号：23K17816 2023年6月 - 2025年3月
科学研究費助成事業 挑戦的研究(萌芽)
大塚 真弘
担当区分：研究代表者
配分額：6370000円 （ 直接経費：4900000円 、 間接経費：1470000円 ）
本研究では，結晶方位関係に制約されずに結晶粒界や異相界面に偏析した異種元素ドーパントの占有位置やその周辺構造を統計的に可視化するため，透過電子顕微鏡において，異なる視点（結晶方位）から観測する複数の蛍光X線のイオン化チャネリング図形からドーパント原子位置，周囲の立体原子配列を定量的・統計的に推定する方法を構築する．実用多結晶材料に存在する結晶粒界面の多くは，綺麗な結晶方位関係をとらないランダム粒界であり，本研究はこのような界面に偏析したドーパントを計測する新しい方法を提唱するものである．これにより，ランダム粒界の界面構造やドーパント偏析の物理を解明することが最終目標である．
本研究では，結晶方位関係に制約されずに結晶粒界や異相界面に偏析した異種元素ドーパントの占有位置やその周辺構造を「統計的」に可視化するため，透過電子顕微鏡（TEM）において，異なる視点（結晶方位）から観測する複数の蛍光X線のイオン化チャネリング図形（ICP）からドーパント原子位置，周囲の立体原子配列を定量的・統計的に推定する方法を構築することを目指している．
これまで，粒界に異種元素が偏析した試料としてLa添加Al2O3多結晶セラミックスを作製し，粒界部分からICPを取得する計測法の最適化を行った．当初はICPのみから粒界偏析ドーパントの位置やその配位環境を計測することを狙っていたが、原子分解能走査透過電子顕微鏡（STEM）像とICPを複合的に解析する方法をとった．これにより構築した粒界構造モデルを使って原子分解能STEM像を理論計算した結果，実験像を定性的によく再現した．
当初計画では，2023年度内に多結晶セラミックス中の一般粒界に偏析したドーパントのX線ICPを取得し，ここからいくつかの仮定をおいて界面モデルを構築することを検証し，これに加えてICP像から逆問題を解くように構造モデルを一義的に推定する方法を構築する予定であった．しかしながら，後者については，それに用いるICP理論計算コードの拡張が未完了であるため，未達である．しかしながら，前者において実験結果から得られた構造モデルはSTEM像を非常によく再現しており，本研究で開発を進めている計測法の妥当性は十分に確認できつつある．
最終年度（2024年度）には，2023年度に未達であったICP像から結晶構造モデルを逆推定するアルゴリズムの構築を進めると共に，実験としても異なるバリエーションの一般粒界での計測をすすめ，本手法の妥当性の検証進めていく予定である． -
マルチモーダル電子ビーム制御による原子サイト選択的物性値定量マッピング
研究課題/研究課題番号：23H01682 2023年4月 - 2027年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
大塚 真弘
担当区分：研究代表者
配分額：18200000円 （ 直接経費：14000000円 、 間接経費：4200000円 ）
本研究の目的は，電子顕微鏡において結晶試料に入射した電子の波動関数制御によって特定のブロッホ固有状態（電子定在波）を選択励起させながらナノ電子ビームの位置走査を行うことで，薄片試料に限らずバルク試料における原子レベルの結晶構造パラメータをナノ分解能で定量計測・可視化（マッピング）する方法を構築することである．従来手法のいくつかのボトルネックを解消し，電子ビームのロッキングによって変化する電子定在波を利用した各元素のサイト占有率，欠陥の存在，化学状態の原子レベルかつ定量的なマッピングを実現する．これにより機能性結晶のマクロ物性と原子レベル物性を定量的に橋渡しするナノ計測手法を確立する．
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マルチモーダル電子ビーム制御による原子サイト選択的物性値定量マッピング
研究課題/研究課題番号：23K26375 2023年4月 - 2027年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
大塚 真弘, 伊神 洋平
担当区分：研究代表者
配分額：18200000円 （ 直接経費：14000000円 、 間接経費：4200000円 ）
本研究の目的は，電子顕微鏡において結晶試料に入射した電子の波動関数制御によって特定のブロッホ固有状態（電子定在波）を選択励起させながらナノ電子ビームの位置走査を行うことで，薄片試料に限らずバルク試料における原子レベルの結晶構造パラメータをナノ分解能で定量計測・可視化（マッピング）する方法を構築することである．従来手法のいくつかのボトルネックを解消し，電子ビームのロッキングによって変化する電子定在波を利用した各元素のサイト占有率，欠陥の存在，化学状態の原子レベルかつ定量的なマッピングを実現する．これにより機能性結晶のマクロ物性と原子レベル物性を定量的に橋渡しするナノ計測手法を確立する．
電子顕微鏡（透過電子顕微鏡（TEM）や走査電子顕微鏡（SEM））において，結晶試料に入射した電子の波動関数制御によって特定のブロッホ固有状態（電子定在波）を選択励起させながらナノ電子ビームの位置走査を行うことで，薄片試料に限らずバルク試料における原子レベルの結晶構造パラメータ（ドーパント占有率や化学状態，格子振動）をナノ分解能で定量計測・可視化（マッピング）する方法を構築することが本研究の目的である．
本研究で取り組むサイト選択的計測法において局所領域を狙った計測を行う場合，電子ビームや検出器のソフトウェア制御による計測時間のボトルネックが課題として挙げられる．2023年度には，測定時間短縮のためにサンプリング点数を削減し，効率的な計測を行う方法の開発に取り組んだ．その結果，いくつかの結晶構造（ペロブスカイト構造や閃亜鉛鉱型構造など）に対して計測時間を向上させるサンプリング点削減指標の構築ができた．
また，SEMによるバルク試料に対して電子ビームロッキングを行った場合に電子チャネリング効果に基づくサイト選択的分析が実現可能か否かに関する検討も進めた．その結果，バルク試料の場合，蛍光X線によるイオン化チャネリング図形（ICP）に大きなバックグラウンド信号が含まれ，例えばサイト占有率解析などの際にノイズなどが問題になりえることがわかった．今後は試料厚みの条件やデータ解析の方法についてより詳細な検討の必要性が見込まれる．
2023年度には，主に局所領域を狙ったX線イオン化チャネリング図形（ICP）計測の高速化のためにサンプリング点数を削減する方法の構築を目指した検討を進めた．その結果，ペロブスカイト構造や閃亜鉛鉱型構造などに対して，従来よりも高速な計測が可能となる点数削減法を構築できた．汎用的な削減基準の構築は未達成であるが，本成果は計画通りの進捗状況である．
今後は2023年度に開発を進めたICP測定の高速化法の汎用化を進めると共に，走査電子顕微鏡を用いたバルク試料におけるALCHEMI計測の実現可能性の検討を行う．また，これらを進めると共に電子チャネリング効果を利用したマルチモーダルな電子ビーム制御（ビーム傾斜角度と位置の同時制御）によるサイト選択的物性マッピングを透過／走査電子顕微鏡で実現する方法の構築を進めていく予定である． -
動力学計算と機械学習を組み合わせた新しいEBSD解析手法の開発
研究課題/研究課題番号：23K25972 2023年4月 - 2027年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
瀬戸 雄介, 大塚 真弘
担当区分：研究分担者
動力学的電子回折理論による精密な電子後方散乱回折(EBSD)像計算と機械学習に基づくパターンマッチング法を組み合わせ、高精度な岩石組織解析法を新規開発する。EBSD法は結晶質試料の解析手法として幅広い分野で応用されているが、現状の手法は正確な散乱過程を再現しておらず、表面ダメージ層の影響も考慮していないことから、特に地質試料の分析において重大な問題となっている。本研究では、動力学理論に基づく精密なリファレンスパターンの生成、画質悪化要素の抽出と評価、機械学習によるパターンマッチング法などの開発を行い、地質試料に対するEBSD解析精度の飛躍的な向上を目指す。
EBSD法は結晶試料の相同定および方位解析手法として地質学・材料科学・金属学などの幅広い分野で応用されているが、現状のEBSD解析ではリファレンスパターンを構築する際に多重散乱（動力学的回折）の影響を考慮しておらず、解析精度の悪化を招いている。また対称性の低い結晶や研磨・電子線による表面ダメージが避けられない場合は回折パターンが不鮮明になることがあり、特に地質試料の分析において重大な問題となっている。そのため本研究では、電子の多重散乱過程をブロッホ波法で精密に記述することによって正確なEBSDパターンを再現し、さらに試料の表面状態を反映した画像悪化要素の抽出を目指している。2023年度はEBSDパターンのシミュレーション手法の開発とコード化、および本科研費で購入した試料表面解析システムのセットアップを行った。ブロッホ波の導出過程では複素非対称密行列の固有値・ベクトルを高精度で求める必要があり、これが計算コスト上のネックとなる。そこで本研究では行列サイズに応じて固有値・ベクトル解を得るアルゴリズムを変化させ、さらに圧縮センシングを利用した計算点の補完（方位空間を等間隔ではなくスパースなサンプリングを行い圧縮センシングで補完）することによって計算効率の向上を図った。また正確な原子散乱因子を計算するため、広く用いられている5-ガウシアン近似パラメータを拡張し、9-ガウシアン近似パラメータを導入した。2023年度の作業によって計算コードの基幹部分はほぼ完成しており、成果の一部はオープンソースソフトウェアとしてGitHub上で公開している(https://github.com/seto77/recipro)。試料表面解析システムの一部については2024年3月に導入・セットアップが完了し、本研究に必要な性能要件(空間分解能や電流安定性)を満たしていることを確認した。
EBSDパターンを再現するためのコード構築はおおむね順調に進捗しており、すでにその成果の一部はGitHub上で公開している。現在はさらなる計算速度の向上を目指して、GPUを用いた超並列化計算のコード開発を行っている。またユーザーインターフェースについても次年度以降の完成を目指して設計を行っている段階である。試料表面解析システムに用いる走査型電子顕微鏡については、選定及びセットアップ作業は特に問題なく順調であった。本研究に必要な性能要件(空間分解能や電流安定性)を満たしていることを確認しており、引き続き次年度以降にEBSD検出器のセットアップを行う予定である。以上のことを総合的に判断して、おおむね順調に進展していると判断した。
本年度の前半では、昨年度に導入した試料表面解析システムについて、引き続きセットアップと検出器のキャリブレーション作業を行う。具体的にはEBSD検出器と試料との幾何学的配置（電子線と試料表面の角度、試料表面と検出器面の角度、試料と検出記の距離など）の最適条件を決定する。後半では、金属や単純な酸化物を対象として実際のEBSDパターンを取得する。EBSDパターンは、試料の表面粗さや非晶質層によって大きく影響をうけるため、本年度の段階ではなるべくダメージの少ない試料を調整することに注力し、その表面粗さや非晶質層厚みは事前に透過電子顕微鏡で評価しておく。
上述の内容と平行して、引き続きEBSDパターンの動力学的シミュレーション手法の開発も行う。本年度は、方位空間を細かく（100万~1000万）分割し、それら全てについての固有値・固有ベクトルをデータベース化する方法を構築する。さらに、GPUを用いた超並列化計算、圧縮センシングを利用した計算点の補間、および得られた固有値・固有ベクトルのマップをゼルニケ多項式で展開することで次元削減（圧縮）しデータ量を低減するなどの工夫によって計算コストをさらに軽減し、任意の表面方向に対する正確な回折パターンを生成する方法論の確立を目指す。 -
動力学計算と機械学習を組み合わせた新しいEBSD解析手法の開発
研究課題/研究課題番号：23H01276 2023年4月 - 2027年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
瀬戸 雄介
担当区分：研究分担者
動力学的電子回折理論による精密な電子後方散乱回折(EBSD)像計算と機械学習に基づくパターンマッチング法を組み合わせ、高精度な岩石組織解析法を新規開発する。EBSD法は結晶質試料の解析手法として幅広い分野で応用されているが、現状の手法は正確な散乱過程を再現しておらず、表面ダメージ層の影響も考慮していないことから、特に地質試料の分析において重大な問題となっている。そこで本研究では、動力学理論に基づく精密なリファレンスパターンの生成、画質悪化要素の抽出と評価、機械学習によるパターンマッチング法などの開発を行い、地質試料に対するEBSD解析精度の飛躍的な向上を目指す。
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ナノ電子プローブ実・逆空間走査による統合データ駆動型材料物性解析
研究課題/研究課題番号：21H04616 2021年4月 - 2025年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(A)
武藤 俊介, 齊藤 元貴, 志賀 元紀, 岡島 敏浩, 大塚 真弘
担当区分：研究分担者 資金種別：競争的資金
本研究の目的は，透過電子顕微鏡法（TEM）の持つ本来の強みを生かした独自の複合電子顕微分光法（Integrated Electron Microscopic Spectrometry: IEMS）による材料中の様々な格子欠陥の構造及び基礎物性をナノメートルスケールで（しかし強く電子ビームを絞らずに）高精度定量計測する新機軸ロバスト手法を確立・検証そして応用することである．また放射光分光との連携によってマルチスケール・マルチモーダルなデータ駆動統合型計測の枠組みを構築し，広く世界に発信する．
１．超高圧電子顕微鏡施設では，ガス環境下でTEM観察可能な世界唯一の超高圧走査透過電子顕微鏡を有する。2018年に四重極質量分析計（QMS）を設置し，微粒子金属触媒反応の構造変化観察と反応ガス検出に成功している。特に自動車排気ガス浄化触媒，水素吸蔵合金，カーボンニュートラルを目指したメタネーション反応などのメカニズムを新たな視点で明らかにしつつある。令和5年度には，新たにガスクロマトグラフ（GC）を従来のQMSシステムに接続するシステム拡張を行い，NOx浄化における副反応で重要なN2O（CO2と等質量）及びCO（N2と等質量）の分離検出が可能となった。
２．当グループではビームロッキング法によるサイト選択的な不純物・ドーパント・点欠陥などの定量的状態分析法の開発応用を進めている。本手法のボトルネックとなっているプローブ径のナノ化およびサンプリング点の効率化によって測定時間を二桁短縮するなどさらなる広範囲の分野への実用化に向けた手法改良に成功した。
３．主としてMg，Siを微量に含んだアルミニウム合金は100℃という低温での時効で機械特性が大きく変わることが知られている。我々は，あいちSR，大同大学，東京理科大学と共同で，熱測定，X線小角散乱及び高分解能STEMを併用したマルチスケール測定した結果を物理法則を考慮した機械学習スキームでマルチモーダル解析するプロジェクトを開始した。ミクロ及びマクロな多くの測定データの統計的な取り扱いによって，S/TEM技術では観測不可能であった析出物クラスターを定量的に検出・可視化する手法を開発し，さらにマクロな測定と結び付けて機械特性などのマクロな物理量とミクロな組織変化を結び付け，定量化する新しいデータ駆動科学を構築しつつある。
１．当グループが開発したHVEM-QMS-GCオペランド計測システムによって、ガス中での化学反応に伴う材料の構想変化と反応生成物である各種ガスの消費・生成が同時にかつ半定量的に検出できるのみならず、GCによって質量の同じガス種の分離検出も可能となった。ガス環境TEMにおいてGCの搭載は世界初めての成功例である。
２．従来セラミックスの機能改善のために添加する微量希土類元素が粒界偏析する現象について，対象粒界しか取り扱うことのできなかったTEM分析技術であるが，ビームロッキング法と原子レベルSTEM観察を組み合わせ、結晶粒方位のランダムな一般粒界についても希土類周囲の配位環境の指導原理を明らかにしたことは特筆に値する．
３．コンピュータ制御されたSTEM分光などによって生み出されるビッグデータと放射光分光などのマクロな計測データを統合する新しいデータ科学の手法の確立を進め、ようやく具体的な成果としてAl合金の低温時効効果における析出物の観察において従来の空間分解能の限界を突破しつつある。
以上の様に当研究によって従来では見えない、測れない物性を観察・測定する新たな手法を編み出し，実材料に適用することを次々と進めていることからも順調に進捗していると言って差し支えないと考えている．
今後の研究推進方策として以下のような方針を立てている：
１．ビームロッキングモードによるサイト選択的測定では，本年度末に導入された高速カメラの応用で4D-STEMが可能となった。最終年度はこのシステムを利用して、nm程度の積層間隔を持つ多層膜中のサイト選択的元素分析を行う。
２．特に次年度は最終年度であるため、これまでの成果をハイインパクトなジャーナルへの投稿、および国際会議などへの積極的参加による成果発信に努めたい．
以上の項目以外にも，これまで開発した様々な異種分光法を組み合わせて情報抽出するための物理情報を取り入れたインフォマティクス応用のスキーム構築について具体的な系への応用への展開を図ってこの研究テーマを完遂したい。
特に大きな計画変更を行う予定はなく、問題点も見当たらない。 -
ビームロッキング電子顕微鏡分光によるドーパント周辺環境分析法の開発
研究課題/研究課題番号：20K05088 2020年4月 - 2023年3月
独立行政法人日本学術振興会 科学研究費助成事業 基盤研究(C)
大塚 真弘
担当区分：研究代表者 資金種別：競争的資金
配分額：4290000円 （ 直接経費：3300000円 、 間接経費：990000円 ）
機能材料におけるドーパントの微量添加はその物性を制御する常套手段の一つであり，その占有サイトや周辺原子配列，化学状態を定量的に知ることは材料機能発現を理解する上で重要である．そこで本研究では，透過電子顕微鏡における電子ビームのロッキングに対して得るX線や電子分光スペクトル，電子回折像の変動を利用し，機能材料中のドーパントの位置及び周辺環境を可視化・精密化する定量解析手法を確立することを目指す．動力学的弾性／非弾性電子散乱理論や機械学習（多変量スペクトル分解）を効果的に援用してこれらを達成することにより，各種機能材料におけるドーパント添加の学理を拡げる．
本研究の目的は，透過電子顕微鏡において電子ビームをロッキングさせることで顕在化する電子チャネリング効果とそれに伴う各種分光スペクトルデータの変調パターンを利用し，機能材料に微量添加されたドーパントのサイト占有率だけでなくその微小変位や周辺構造（周辺原子配列）を可視化・定量化する方法を確立することである．
局所領域を狙ったビームロッキング計測を可能とする計測システムの最適化や動力学的弾性／非弾性電子散乱理論に基づく理論計算コードの拡張により，酸化物セラミックス中におけるドーパントの微小変位や周辺原子の変位，酸素空孔の存在サイトの解析などを実現した．
ドーパント添加は，材料機能を制御する常套手段の一つである．それ故，不純物元素がどこを占有しているか，周囲の原子配列や化学状態がどのようになっているのかを定量的に知ることは材料機能発現を理解する上で極めて重要である．しかし，微量ドーパント近傍の母結晶の並進対称構造から外れた局所的な構造・状態変調は，回折結晶学的手法や近年発展目覚まして原子分解能走査透過電子顕微鏡分析でも容易ではない．本研究では，いくつかの実用セラミックス材料において，このようなドーパント自身やその周囲の僅かな母結晶構造からの変調を捉えることができた．いくつかの課題は残るが，本手法の発展は多くの実用機能材料分析へと寄与し得る． -
電子チャネリングX線分光と電子回折マッピングによる不純物占有サイト解析法の拡張
研究課題/研究課題番号：18K13991 2018年4月 - 2020年3月
独立行政法人日本学術振興会 科学研究費補助金 若手研究
大塚 真弘
担当区分：研究代表者 資金種別：競争的資金
配分額：4160000円 （ 直接経費：3200000円 、 間接経費：960000円 ）
本研究では，透過電子顕微鏡分析において高エネルギー電子が結晶材料中の特定の結晶学的サイトに偏って伝播する電子チャネリング効果を利用してサイト毎の物性状態を計測する分析手法を発展させ，局所領域測定や複数の分光／像信号の同時分析による微量状態分析を実現させることを目的とした．先ず，電子顕微鏡をスクリプト制御するプラグインの改良により，局所領域を狙って各種信号を自動で同時取得できるシステムを構築した．また，理論計算アルゴリズムの拡張や高精度化により，多層膜材料や酸化物セラミックス材料中の酸素空孔の占有サイト解析などが可能となった．
不純物元素の微量添加は材料物性を制御する常套手段の一つであり，不純物元素がどこを占有しているかを知ることは材料機能発現を理解する上で重要である．このような添加不純物元素の占有サイトの評価においては，X線や中性子による回折結晶学的手法が標準的ツールであり，近年では走査透過電子顕微鏡による原子分解能での元素マッピングが現実的になりつつあるが，複雑かつあまり綺麗ではない実用材料の分析においてはいくつかの問題が生じる場合がある．本研究を通して開発を進めている分析手法は，企業で取り扱われるような実用材料分析へと応用しやすく，既にいくつかの共同研究に展開している． -
ナノ電子ビーム分光によるセラミックス一般粒界偏析機能元素の定量分析法開発
研究課題/研究課題番号：17K19101 2017年6月 - 2019年3月
独立行政法人日本学術振興会 科学研究費補助金 挑戦的研究(萌芽)
武藤 俊介
担当区分：研究分担者 資金種別：競争的資金
本研究は、電子ビームロッキングによる結晶中不純物の占有サイト分析法と高度スペクトルイメージング法を組み合わせて，任意の方位を持った結晶粒界に偏析する機能性ドーパントの規則配列構造及びそれに伴う特有の電子状態を抽出し定量解析するロバストな手法開発の試みである．
収差補正機能を付加するためのビーム制御スクリプトを開発し、ビーム径を100nm以下にまで小さくした条件で平行照射することが可能となった。実際SrTiO3の結晶粒界に適用したところ、粒界偏析したYによるチャネリング図形が得られ、Yが特定の原子コラム上に存在していることが示唆された。これらの成果は日本金属学会学会報のレビューにまとめられた。
機能材料において、構成元素の正確なサイト占有率や微量ドーパントの占有サイトを定量的に正確に知ることは、材料設計上きわめて重要である。多くの場合、X線回折データにリートベルト解析を適用することが標準的であるが、ナノ構造を持っている場合、原子番号の近接した元素を含む場合など、この手法が適用できない場合も多い。本研究で開発した手法はこのような制限を一切必要とせず、さらに組成変化に伴う原子位置の変位や、電気的中性条件のために導入される陰イオン空孔の解析へと拡張可能である。実際現在最も民間からの分析依頼が多い手法となっている。 -
多元的電子顕微鏡分光と非弾性散乱計算による熱電材料結晶の局所原子・電子構造解析
研究課題/研究課題番号：15K14108 2015年4月 - 2017年3月
独立行政法人日本学術振興会 科学研究費補助金 挑戦的萌芽研究
巽 一厳
担当区分：研究分担者 資金種別：競争的資金
配分額：3900000円 （ 直接経費：3000000円 、 間接経費：900000円 ）
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逆空間走査多元分光による局在機能欠陥の高分解能立体構造／状態分析
研究課題/研究課題番号：26249096 2014年4月 - 2018年3月
独立行政法人日本学術振興会 科学研究費補助金 基盤研究(A)
武藤 俊介
担当区分：研究分担者 資金種別：競争的資金
本研究では，走査透過型電子顕微鏡に付随する様々な分光法を組み合わせ，同じ場所から同時に他種類のスペクトルを取得し，更にこの大量データを統計的に処理することによって，機能材料のナノ領域の物性分析及び化学イメージングのための手法を開発した．またこの手法を応用して，環境材料，エネルギー材料，磁性材料，生体材料などの実材料中の添加元素の占有サイト，占有率，化学結合状態を明らかにした．これらの成果は従来の回折的手法及び電子顕微鏡の技術ではなしえなかったものである．
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電子チャネリングによって捉える発光する原子/空孔の姿
研究課題/研究課題番号：26870271 2014年4月 - 2016年3月
科学研究費補助金 若手研究(B)
大塚 真弘
担当区分：研究代表者 資金種別：競争的資金
配分額：3900000円 （ 直接経費：3000000円 、 間接経費：900000円 ）
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ナノ電子状態解析のフロンティア開拓
研究課題/研究課題番号：25106004 2013年6月 - 2018年3月
文部科学省 科学研究費補助金 新学術領域研究(研究領域提案型)
武藤 俊介
担当区分：連携研究者
本研究では、透過型電子顕微鏡を主軸にした各種付随分光法を駆使して固体材料の微小な局所領域の化学状態を分析、可視化する新たな手法を開発し、実用材料への適用にまで止揚することを目的とした。
特に細く絞ったナノ電子プローブを試料上で走査、またはロッキングする事によって分光スペクトルを場所または回折条件の関数として多数収集し、得られたいわゆる「ビッグデータ」に機械学習（インフォマティクス）の手法を適用し、異なる化学状態毎に状態解析と同時にその空間分布を可視化する技術を確立するに至った。
担当経験のある科目 (本学) 26
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基礎セミナー
2024
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工場見学
2024
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物理工学セミナー
2024
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計算機プログラミング
2024
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高エネルギー電子分光特論
2024
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基礎セミナー
2023
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計算機プログラミング
2023
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基礎セミナー
2022
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物理工学序論
2022
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計算機プログラミング
2022
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基礎セミナーＡ
2021
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計算機プログラミング
2021
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物理工学実験第一
2020
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物理工学実験第二
2020
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物理工学実験第三
2020
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物理工学実験第一
2019
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物理工学実験第二
2019
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物理工学実験第三
2019
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物理工学実験第一
2018
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量子エネルギー工学学生実験第二
2017
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量子エネルギー工学学生実験第一
2016
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量子エネルギー工学学生実験第二
2016
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量子エネルギー工学学生実験第一
2015
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量子エネルギー工学学生実験第二
2015
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量子エネルギー工学学生実験第二
2014
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量子エネルギー工学学生実験第二
2013
社会貢献活動 1
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電子を使って物質の性質を探る－電子顕微鏡で見るナノの世界
役割：講師
豊田西高等学校 豊西総合大学講座2023 2023年11月
メディア報道 3
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酸化物セラ添加のドーパント 透過電顕で精密に位置を計測 名大、隣り合う酸素空孔も解明 新聞・雑誌
株式会社科学新聞社 科学新聞 2021年4月
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微量異種イオン精密計測 隣り合う酸素空孔も 新聞・雑誌
株式会社化学工業日報社 化学工業日報 2021年4月
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物質移動を支配する欠陥の原子レベル構造を決定 ～微量異種イオンと隣り合う酸素の抜け孔が見えた！～ インターネットメディア
株式会社バイオインパクト 日本の研究.com https://research-er.jp/articles/view/97979 2021年3月