Updated on 2025/03/14

写真a

 
OHTO Tatsuhiko
 
Organization
Graduate School of Engineering Materials Design Innovation Engineering 1 Associate professor
Graduate School
Graduate School of Engineering
Undergraduate School
School of Engineering Materials Science and Engineering
Title
Associate professor
External link

Degree 1

  1. Doctor of Engieering ( 2013.3   The University of Tokyo ) 

Research Areas 1

  1. Nanotechnology/Materials / Fundamental physical chemistry

Research History 2

  1. Nagoya University   Graduate School of Engineering   Associate professor

    2023.3

      More details

    Country:Japan

  2. Osaka University   Graduate School of Engineering Science   Assistant Professor

    2013.6 - 2023.2

      More details

    Country:Japan

 

Papers 83

  1. Annelated vs. non-annelated hopping sites in periodically twisted molecular wires Reviewed International journal

    Asakawa, R; Yokoyama, S; Yamada, R; Ohto, T; Tada, H; Ie, Y

    BULLETIN OF THE CHEMICAL SOCIETY OF JAPAN   Vol. 98 ( 1 )   2025.1

     More details

    Authorship:Corresponding author   Language:English   Publishing type:Research paper (scientific journal)   Publisher:Bulletin of the Chemical Society of Japan  

    To realize efficient intramolecular hopping transport, molecular wires must possess both a small reorganization energy (λ) at the hopping site and a minimal energy difference (ΔEhs) between them. While we showed that periodically twisted molecular wires using an annelated unit (TBID) as a hopping site improves hopping transport, the influence of the chemical structure of the hopping site remains unclear. Here, to investigate the impact of the annelated structure on hopping transport, we designed a non-annelated unit (BPB) and developed molecular wires based on periodically twisted BPB. Physical properties of BPB were compared with those of TBID. Molecular wires based on BPB showed lower single-molecule conductance than those based on TBID. Theoretical calculations indicate that BPB has a larger λ, ΔEhs, as well as a higher injection barrier compared to TBID. These results demonstrate the importance of the annelated structure at the hopping site for achieving efficient hopping transport.

    DOI: 10.1093/bulcsj/uoae146

    Web of Science

    Scopus

  2. Synthesis and Characterizations of Dibenzo-Fused Perioctacene. Reviewed International journal

    Xiushang Xu, Liliia Moshniaha, Serhii Vasylevskyi, Ryota Kabe, Tatsuhiko Ohto, Akimitsu Narita

    Angewandte Chemie (International ed. in English)   Vol. 64 ( 6 ) page: e202418334   2024.11

     More details

    Authorship:Corresponding author   Language:English   Publishing type:Research paper (scientific journal)  

    Dibenzoperioctacene (DBPO) with extended zigzag edges was synthesized and unambiguously characterized by a combination of nuclear magnetic resonance (NMR), mass spectrometry, and single-crystal X-ray diffraction analysis. Variable-temperature (VT) NMR analysis indicated the closed-shell character of DBPO, yet the bond lengths in the single-crystal structure of DBPO aligned more closely with those of open-shell teranthene than closed-shell bisanthene. Spin-unrestricted density functional theory (DFT) calculations using various methods supported that ground state of DBPO might be on the borderline between closed- and open-shell singlet states, with a large singlet-triplet energy gap (ΔEST), consistent with the VT NMR and bond-length analyses. UV/Vis-near infrared (NIR) absorption spectrum showed the longest-wavelength peak at 905 nm, marking the NIR optical properties of DBPO. DBPO exhibited a tendency to react with atmospheric oxygen, which additionally hinted at its possible open-shell character. Furthermore, the oxidized species of non-fluorescent DBPO exhibited strong emission at 820 and 915 nm.

    DOI: 10.1002/anie.202418334

    Web of Science

    Scopus

    PubMed

    researchmap

  3. Temperature-dependent vibrational energy relaxation of hydrogen-bonded and free OD groups at the air-water interface Reviewed International coauthorship International journal

    Greco, A; Ohto, T; Nagata, Y; Bonn, M; Backus, EHG

    JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS   Vol. 161 ( 17 )   2024.11

     More details

    Language:English   Publishing type:Research paper (scientific journal)   Publisher:Journal of Chemical Physics  

    Water interfaces play a crucial role in regulating interactions and energy flow. Vibrational sum-frequency generation (vSFG) spectroscopy provides structural and dynamic information on water molecules at interfaces. It has revealed, for instance, the presence of the hydrogen-bonded and free OH groups at the air-water interface. Here, using temperature-dependent, time-resolved vSFG, we focus on the vibrational energy relaxation dynamics of interfacial heavy water (D2O). We reveal that while the relaxation timescale for hydrogen-bonded OD stretch modes is temperature-independent, the lifetime of the free OD stretch mode decreases with increasing temperature. Our data, supported by simulations, suggest that both intramolecular energy transfer and rotational reorientation mechanisms jointly contribute to the energy relaxation process of the free OD, with temperature influencing these mechanisms differently.

    DOI: 10.1063/5.0231310

    Web of Science

    Scopus

    PubMed

  4. Toluene‐Poisoning‐Resistant High‐Entropy Non‐Noble Metal Anode for Direct One‐Step Hydrogenation of Toluene to Methylcyclohexane Reviewed International journal

    Aimi A. H. Tajuddin, Tatsuhiko Ohto, Hisanori Tanimoto, Takeshi Fujita, Samuel Jeong, Atsushi Fukazawa, Yuto Shimoyama, Yoshitatsu Misu, Kaori Takano, Koji Matsuoka, Yoshikazu Ito

    ChemSusChem   Vol. 18 ( 2 )   2024.8

     More details

    Language:English   Publishing type:Research paper (scientific journal)   Publisher:Wiley  

    The direct one‐step hydrogenation of toluene to methylcyclohexane facilitated by a proton‐exchange membrane water electrolyzer driven by renewable energy has garnered considerable attention for stable hydrogen storage and safe hydrogen transportation. However, a persistent challenge lies in the crossover of toluene from the cathode to the anode chamber, which deteriorates the anode and decreases its energy efficiency and lifetime. To address this challenge, the catalyst‐poisoning mechanism is systematically investigated using IrO2 and high‐entropic non‐noble‐metal alloys as anodes in acidic electrolytes saturated with toluene and toluene‐oxidized derivatives, such as benzaldehyde, benzyl alcohol, and benzoic acid. Benzoic acid plays an important role in polymer‐like carbon‐film formation by blocking the catalytically active sites on the anode surface. Moreover, Nb and the highly entropic state on the surface of the multi‐element alloy lower the adsorbing ability of toluene and prevent polymer‐like carbon film formation. This study contributes to the design of catalyst‐poisoning‐resistant anodes for organic hydride technology, advanced fuel cells, and batteries.

    DOI: 10.1002/cssc.202401071

    Web of Science

    Scopus

    PubMed

    researchmap

  5. Periodically Twisted Molecular Wires Based on a Fused Unit for Efficient Intramolecular Hopping Transport. Reviewed International journal

    Ryo Asakawa, Soichi Yokoyama, Ryo Yamada, Seiya Maeda, Tatsuhiko Ohto, Hirokazu Tada, Yutaka Ie

    Journal of the American Chemical Society   Vol. 146 ( 33 ) page: 23529 - 23536   2024.8

     More details

    Authorship:Corresponding author   Language:English   Publishing type:Research paper (scientific journal)  

    Realizing efficient long-distance intramolecular charge transport based on a hopping mechanism is a key challenge in molecular electronics. In hopping transport, a smaller reorganization energy (λ) and energy difference between hopping sites (ΔEhs) should lead to a smaller activation energy and faster charge transfer. However, the development of π-extended molecules that meet these requirements is challenging. In this study, we successfully synthesized several nanometer-scale π-extended molecules composed of a fused π-conjugated unit as a hopping site for reducing λ. Conformational twists between fused units effectively localize π-conjugation in each unit, contributing to reducing ΔEhs. The expected electronic structures of the oligomers were confirmed using spectroscopic and electrochemical measurements. Single-molecule conductance measurements exhibited higher conductance and lower activation energy than those of nonfused oligothiophenes. First-principles calculations indicated that smaller λ and ΔEhs values explain the high conductance. These results highlight the efficiency of the proposed molecular design for effective intramolecular hopping transport.

    DOI: 10.1021/jacs.4c07548

    Web of Science

    Scopus

    PubMed

    researchmap

▼display all

Books 1

  1. スピントロニクスのための計算機ナノマテリアルデザイン

    吉田 博 , 白井 正文, 赤井 久純 , 浜田 典昭, 小田 竜樹, 中村 浩次, 神吉 輝夫, 佐藤 和則, 真砂 啓, 福島 鉄也, 新屋 ひかり, 三浦 良雄, 大戸 達彦, 阿部 英介

    内田老鶴圃  2022  ( ISBN:9784753622016

     More details

    Language:Japanese

    CiNii Books

MISC 2

  1. 物性物理学に関する学生実験のオンライン化の試み

    蓑輪 陽介, 藤原 秀紀, 大戸 達彦, 山田 亮, 後藤 穣, 細井 優, 生田 力三, 鶴田 篤史, 横山 知大, 夛田 博一

    大学の物理教育   Vol. 28 ( 2 ) page: 83 - 87   2022.7

     More details

    Language:Japanese   Publishing type:Article, review, commentary, editorial, etc. (scientific journal)   Publisher:一般社団法人 日本物理学会  

    1.はじめに

    2020年1月に国内で最初の感染者が報告された新型コロナウィルス感染症は瞬く間に広がり,4月には緊急事態宣言が発出されるに至り,生活様式に大きな変革をもたらした.大学の授業も例

    DOI: 10.11316/peu.28.2_83

    CiNii Books

    researchmap

  2. Sun et al. Reply

    Shumei Sun, Fujie Tang, Sho Imoto, Daniel R. Moberg, Tatsuhiko Ohto, Francesco Paesani, Mischa Bonn, Ellen H. G. Backus, Yuki Nagata

    Physical Review Letters   Vol. 123 ( 9 )   2019.8

     More details

    Language:English   Publishing type:Rapid communication, short report, research note, etc. (scientific journal)   Publisher:American Physical Society  

    DOI: 10.1103/PhysRevLett.123.099602

    Scopus

    PubMed

    researchmap

Presentations 14

  1. Seebeck Effect in Molecular Wires Facilitating Long-Range Transport International conference

    Tatsuhiko Ohto、Jiung Jang、Jeong Woo Jo、Hyo Jae Yoon

    APS Global Physics Summit  2024.3.23 

     More details

    Event date: 2025.3

    Presentation type:Oral presentation (general)  

  2. 第一原理計算と量子アルゴリズムをつなぐ多階層計算手法の開発 Invited

    大戸達彦

    さきがけ公開成果報告会  2025.2.5 

     More details

    Event date: 2025.2

    Presentation type:Oral presentation (invited, special)  

  3. First-principles study on the electron-vibration and spin-phonon couplings of chiral molecules International conference

    Tatsuhiko Ohto, Shinji Miwa

    WE-Heraeus-Seminar: Chirality and Quantum Spin – a Critical Assessment  2024.12.2 

     More details

    Event date: 2024.12

    Presentation type:Oral presentation (general)  

  4. Theoretical analysis of coexisting tunneling and hopping electron transport Invited International conference

    Tatsuhiko Ohto

    KOREA-JAPAN JOINT SYMPOSIUM FOR ADVANCED MOLECULAR DEVICES  2024.11.7 

     More details

    Event date: 2024.11

    Presentation type:Oral presentation (invited, special)  

  5. 長距離伝導分子ワイヤーのゼーベック効果

    大戸 達彦、Jiung Jang、Jeong Woo Jo、Hyo Jae Yoon

    第18回分子科学討論会  2024.9.19 

     More details

    Event date: 2024.9

    Presentation type:Oral presentation (general)  

▼display all

KAKENHI (Grants-in-Aid for Scientific Research) 11

  1. 単一分子接合における電荷と熱の輸送機構の解明とその制御に関する研究

    Grant number:22H00315  2022.4 - 2026.3

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    夛田 博一, 山田 亮, 大戸 達彦, 山田 亮, 大戸 達彦

      More details

    Authorship:Coinvestigator(s) 

    金属電極間に分子を架橋した単一分子接合の電気伝導度(σ)と熱伝導度(κ)を広い温度範囲で計測し,キャリアと熱の輸送機構に関する学理を構築するとともに,それらの制御を行うための指針を導出し,熱電変換素子への応用の可能性を提示する。微細加工技術を駆使して,周辺から熱的に遮断されたサスペンション型のデバイスを作製し,構造の規定された分子を架橋して,分子長や分子骨格,アンカー部の違いが σ と κ に与える影響を考察する。
    昨年度までに、金属ナノワイヤの熱物性測定を測定するために、窒化シリコン膜/シリコン基板に微細加工技術を駆使して、ナノ接合、ジグザグ構造のヒーターおよび温度センサーを金属細線で作製し、熱の散逸を防ぐために下層の基板をエッチングして全体を宙吊り構造とした素子を作製した。さらに駆動機構(アクチェーター)となる金属細線を X 字型に組み込んだ懸架膜型素子を開発し、アクチュエーターの金属細線に流す電流を制御することにより、熱膨張と収縮を繰り返し、アクチュエーターの先端に取り付けた電極が破断と接合を繰り返す。エレクトロマイグレーション法と電気化学メッキ法を併用して金属ナノ接合を作製し、駆動機構によりナノ接合の破断と接合を繰り返し行う技術(ブレークジャンクション技術)を確立した。従来のリソグラフィーとエレクトロマイグレーション法だけで作製した電極では、破断の際に電極が大きくずれてしまい、再接合が困難になる頻度が高かったが、メッキ法で作製した電極では、より安定に破断と接合を多数回繰り返すことができることがわかった。このナノギャップ電極に、チオール基を末端に有する分子を含む溶液を滴下し、破断と接合を繰り返しながら、電気伝導度の測定を行ったところ、ブレークジャンクション法特有の分子の架橋を示すプラトーが現れ、従来の測定で得られた値とほぼ一致し、安定な分子接合を作製し、電気伝導度が測定できることを確認した。
    微細加工技術に試行錯誤を繰り返し、単一分子接合を安定して作製する手法を確立した。従来のエッチングとエレクトロマイグレーション法で作製した電極に比べ、電気化学メッキ法を併用した電極では、金属ナノ接合の破断と接合が長時間にわたり繰り返し行えるようになり、電気伝導度の測定に成功するとともに、熱伝導度の測定にも着手できている。
    ヒーターと温度センサーを持つ宙空構造の作製、駆動機構の導入、メッキ法によるナノギャップ電極の作製と分子の架橋に成功した。歩留まりをあげるために、より効率的な作製プロセスを工夫するとともに、熱伝導度の測定において、よりノイズを抑えるための設計を行う。

    researchmap

  2. 先端分光計測と精密合成を活用したグラフェンナノリボンの微細構造と機能の制御

    Grant number:21KK0091  2021.10 - 2025.3

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  国際共同研究加速基金(国際共同研究強化(B))

    奥野 将成, 成田 明光, 大戸 達彦, 成田 明光, 大戸 達彦

      More details

    Authorship:Coinvestigator(s) 

    初年度はほぼ計画通りの研究を行うことができた。実施した内容は以下のとおりである。
    (1) 多波長での測定が可能な顕微ラマン分光装置を構築した。671 nmおよび785 nmのレーザーを新規に導入することで、従来保有していた532 nmに加えて、さらにこれら二波長での顕微ラマン分光測定を可能にした。これによって、電子二重共鳴効果による、グラフェンのラマンバンドのピーク位置のシフトなどの詳細な検証を行うことが可能になった。また、蛍光性の分子試料についてもさまざまな波長によるラマン測定の試行が可能になった。
    (2) グラフェンナノリボンおよびその構成分子のラマン測定を行った。新奇グラフェンナノリボンを合成するための原料分子について、ラマン測定を行い、良好なラマンスペクトルを得ることに成功した。10種類を超える分子について、極少量(< 1 mg)あればラマン測定が可能であることを示した。特に、532 nmでは蛍光が強くラマン信号が埋没してしまった試料についても、より長波長の671 nm励起によってラマン信号を得ることができた。これは、(1)で多波長顕微ラマン分光装置を構築したことにより、信号取得が可能になったといえる。分子構造のわずかな違いにより、蛍光の大きさおよびラマンシフトが誘発されることを見出し、今後の構造解析についての情報を得ることができた。また、金属基板上のグラフェンナノリボンについても、十分な信号ノイズ比でラマン測定が行えることを示した。詳細については現在解析中であるが、試料の状態を反映して異なったスペクトルを得ることに成功した。

    researchmap

  3. 第一原理計算と離散曲面論を用いたグラフェンナノ構造体の触媒活性制御 公募研究

    Grant number:20H04639  2020.4 - 2022.3

    日本学術振興会  科学研究費助成事業 新学術領域研究(研究領域提案型)  新学術領域研究(研究領域提案型)

    大戸 達彦

      More details

    Authorship:Principal investigator 

    Grant amount:\7410000 ( Direct Cost: \5700000 、 Indirect Cost:\1710000 )

    普遍的かつ貴金属を使用しない触媒材料設計を達成するため、数学的に炭素ネットワーク構造を予測する標準実現に対して、窒素原子などの化学元素を導入する枠組みを提唱した。より正確に構造を再現するために、近接原子間の反発力を考慮することで、必要最小限の物理現象を組み入れた改善型標準実現モデルを開発し、既存のシミュレーション法を用いて材料設計可能なレベルで構造を再現できていることを確認した。また、数学モデルから導き出された最適な材料設計を用いて、実際に 3 次元グラフェンを作製し、意図した触媒設計が有用であることを実験的に実証した(Carbon 182, 2021, 223-232)。
    3 次元グラフェン触媒の設計を行う上で、曲面を形成するために導入された欠陥構造を持つカーボンネットワークの単純化を行った。カーボンネットワークをバネの連結体とみなした標準実現に対して、第二近接原子間の反発力を加えた改善型標準実現を構築した。この改善型標準実現が正しく構造を構築できるかどうかを最も精度の信頼性が高いとされる第一原理計算手法と比較して調べた。六員環から構成されるグラフェンの格子に五員環と七員環のペア欠陥(以下、5-7 欠陥)を二つ導入した構造を再現したところ、両者の構造特徴は定性的にほぼ一致し、曲面の指標であるガウス曲率の変化を再現できることが明らかとなった。CPU1 コアでの計算時間を簡単に比較すると、改善型標準実現の計算時間が 39 マイクロ秒に対して、第一原理計算手法の計算時間は 4 万 6 千秒であったので、改善型標準実現は第一原理計算より 10 億倍速く計算できることがわかった。

    researchmap

  4. Statistic simulation of chemical reactions in single molecular junctions

    Grant number:19K15505  2019.4 - 2022.3

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Early-Career Scientists

    Ohto Tatsuhiko

      More details

    Authorship:Principal investigator  Grant type:Competitive

    Single-molecule devices attract attentions because of possible bottom-up construction, potential for device miniaturization, and utilization of unique electrical responses of organic materials. Since it is not possible to directly observe the bridging structure of the molecule between electrodes, the presence of the molecule should be confirmed through the current-voltage characteristics. We have developed a method to unveil the junction structures by combining the break junction technique, unsupervised clustering, and first-principles calculations and applied it for a tripodal anchoring molecule.

    researchmap

  5. Design for thermoelectric properties measurement of single molecule junctions

    Grant number:18H03899  2018.4 - 2022.3

    Japan Society for the Promotion of Science  Grants-in-Aid for Scientific Research  Grant-in-Aid for Scientific Research (A)

    Tada Hirokazu

      More details

    Authorship:Coinvestigator(s) 

    We have established a method to accurately measure the electrical conductivity, Seebeck coefficient, and thermal conductivity of structurally well-defined metal junctions and single-molecule junctions, which enabled us to discuss about the heat transport mechanism in the nano materials. In order to prevent heat dissipation, we made a suspended devices on SiN using nano lithography techniques. The electrodes were fabricated by the electromigration method, and an actuator driven by thermal expansion was built in to control the gap spacing. The Seebeck coefficient of the metal wire agreed well with the theoretical formula, and the quantization phenomenon was confirmed for a wire with a diameter thinner than 10 nm. The temperature dependence of thermal conductivity also showed good agreement with the theoretical calculation. We also succeeded in measuring the gap spacing dependence of thermal conductivity and found that the near-field effect became dominant for the gap below 2 nm.

    researchmap

▼display all

 

Social Contribution 4

  1. 第45回 コンピュテーショナル・マテリアルズ・デザイン(CMD®)ワークショップ

    Role(s):Lecturer

    大阪大学エマージングサイエンスデザインR3センター  2025.2 - 5024.9

  2. 第45回 コンピュテーショナル・マテリアルズ・デザイン(CMD®)ワークショップ

    Role(s):Lecturer

    大阪大学エマージングサイエンスデザインR3センター  2024.9

  3. 第44回 コンピュテーショナル・マテリアルズ・デザイン(CMD®)ワークショップ

    Role(s):Lecturer

    大阪大学エマージングサイエンスデザインR3センター  2024.2

  4. 第43回 コンピュテーショナル・マテリアルズ・デザイン(CMD®)ワークショップ

    Role(s):Lecturer

    大阪大学エマージングサイエンスデザインR3センター  2023.9