2024/03/22 更新

写真a

オオギ ソウイチロウ
大城 宗一郎
OGI Soichiro
所属
学際統合物質科学研究機構 国際・学際・産学連携推進部門 講師
大学院担当
大学院理学研究科
職名
講師

学位 1

  1. 博士(工学) ( 2011年3月   筑波大学 ) 

研究キーワード 1

  1. 超分子化学

研究分野 2

  1. ライフサイエンス / 生物有機化学  / 超分子化学

  2. ナノテク・材料 / 構造有機化学、物理有機化学  / 超分子化学

現在の研究課題とSDGs 1

  1. 有機π電子系の精密超分子重合

経歴 6

  1. 名古屋大学 物質科学国際研究センター   助教

    2016年5月 - 現在

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    国名:日本国

  2. 名古屋大学 物質科学国際研究センター   ポスドク研究員

    2016年4月

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    国名:日本国

  3. ヴュルツブルク大学   日本学術振興会 海外特別研究員

    2014年4月 - 2016年3月

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    国名:日本国

  4. ヴュルツブルク大学   ポスドク研究員

    2014年1月 - 2014年3月

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    国名:日本国

  5. 独立行政法人 物質・材料研究機構   NIMSポスドク研究員

    2011年4月 - 2013年12月

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    国名:日本国

  6. 筑波大学大学院 数理物質科学研究科   日本学術振興会 特別研究員 (DC1)

    2008年4月 - 2011年3月

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    国名:日本国

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学歴 2

  1. 筑波大学   数理物質科学研究科   物質・材料工学専攻

    - 2011年3月

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    国名: 日本国

  2. 九州大学   工学府   物質創造工学専攻

    - 2008年3月

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    国名: 日本国

所属学協会 2

  1. 高分子学会

  2. 日本化学会

 

論文 19

  1. Biomimetic Design of a Robustly Stabilized Folded State Enabling Seed-Initiated Supramolecular Polymerization under Microfluidic Mixing 査読有り 国際誌

    Ogi Soichiro, Takamatsu Aiko, Matsumoto Kentaro, Hasegawa Shintaro, Yamaguchi Shigehiro

    ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION   62 巻   2023年7月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.202306428

    Web of Science

  2. Impact of Hydrophobic/Hydrophilic Balance on Aggregation Pathways, Morphologies, and Excited-State Dynamics of Amphiphilic Diketopyrrolopyrrole Dyes in Aqueous Media 査読有り 国際共著

    Fukaya Natsumi, Ogi Soichiro, Sotome Hikaru, Fujimoto Kazuhiro J., Yanai Takeshi, Baeumer Nils, Fernandez Gustavo, Miyasaka Hiroshi, Yamaguchi Shigehiro

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   144 巻 ( 49 ) 頁: 22479 - 22492   2022年12月

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    担当区分:責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jacs.2c07299

    Web of Science

  3. A Supramolecular Polymer Constituted of Antiaromatic Ni(II) Norcorroles 査読有り

    Ukai Shusaku, Takamatsu Aiko, Nobuoka Masaki, Tsutsui Yusuke, Fukui Norihito, Ogi Soichiro, Seki Shu, Yamaguchi Shigehiro, Shinokubo Hiroshi

    ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION   61 巻 ( 6 )   2022年2月

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    担当区分:責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.202114230

    Web of Science

  4. Dual Trapping of a Metastable Planarized Triarylborane pi-System Based on Folding and Lewis Acid-Base Complexation for Seeded Polymerization 査読有り

    Choi Heekyoung, Ogi Soichiro, Ando Naoki, Yamaguchi Shigehiro

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   143 巻 ( 7 ) 頁: 2953 - 2961   2021年2月

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    担当区分:責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jacs.0c13353

    Web of Science

  5. Hydrophobicity-driven folding and seeded polymerization of cystine-based dimeric diamides in aqueous media 査読有り

    Fukaya Natsumi, Ogi Soichiro, Kawashiro Midori, Yamaguchi Shigehiro

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   56 巻 ( 85 ) 頁: 12901 - 12904   2020年11月

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    担当区分:責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/d0cc05255h

    Web of Science

  6. Hydrophobicity and CH/pi-interaction-driven self-assembly of amphiphilic aromatic hydrocarbons into nanosheets 査読有り

    Nishikawa Tsuyoshi, Narita Hiroki, Ogi Soichiro, Sato Yoshikatsu, Yamaguchi Shigehiro

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   55 巻 ( 99 ) 頁: 14950 - 14953   2019年12月

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    担当区分:責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c9cc08070h

    Web of Science

  7. Seeded Polymerization of an Amide-Functionalized Diketopyrrolopyrrole Dye in Aqueous Media 査読有り

    Ogi Soichiro, Fukaya Natsumi, Arifin, Skjelstad Bastian Bjerkem, Hijikata Yuh, Yamaguchi Shigehiro

    CHEMISTRY-A EUROPEAN JOURNAL   25 巻 ( 30 ) 頁: 7303 - 7307   2019年5月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/chem.201901382

    Web of Science

  8. Seeded Polymerization through the Interplay of Folding and Aggregation of an Amino-Acid-based Diamide 査読有り

    Ogi Soichiro, Matsumoto Kentaro, Yamaguchi Shigehiro

    Angew. Chem. Int. Ed.   57 巻 ( 9 ) 頁: 2339 - 2343   2018年2月

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    担当区分:筆頭著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201712119

    Web of Science

  9. Amphiphile desymmetrisation-induced steric relief governs self-assembly pathways in aqueous media 査読有り 国際共著 国際誌

    Baeumer Nils, Ogi Soichiro, Borsdorf Lorenz, Yamaguchi Shigehiro, Fernandez Gustavo

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   59 巻 ( 58 ) 頁: 8937 - 8940   2023年7月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/d3cc02297h

    Web of Science

  10. Diazulenylmethyl Cations with a Silicon Bridge: A pi-Extended Cationic Motif to Form J-Aggregates with Near-Infrared Absorption and Emission 査読有り

    Murai Masahito, Abe Mikiya, Ogi Soichiro, Yamaguchi Shigehiro

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY     2022年10月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jacs.2c08372

    Web of Science

  11. Fully fused boron-doped polycyclic aromatic hydrocarbons: their synthesis, structure-property relationships, and self-assembly behavior in aqueous media 査読有り

    Narita Hiroki, Choi Heekyoung, Ito Masato, Ando Naoki, Ogi Soichiro, Yamaguchi Shigehiro

    CHEMICAL SCIENCE   13 巻 ( 5 ) 頁: 1484 - 1491   2022年2月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/d1sc06710a

    Web of Science

  12. Long-Lived Charge-Transfer State from B-N Frustrated Lewis Pairs Enchained in Supramolecular Copolymers 査読有り

    Adelizzi Beatrice, Chidchob Pongphak, Tanaka Naoki, Lamers Brigitte A. G., Meskers Stefan C. J., Ogi Soichiro, Palmans Anja R. A., Yamaguchi Shigehiro, Meijer E. W.

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   142 巻 ( 39 ) 頁: 16681 - 16689   2020年9月

     詳細を見る

    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jacs.0c06921

    Web of Science

  13. Pathway complexity in the self-assembly of a zinc chlorin model system of natural bacteriochlorophyll J-aggregates 査読有り 国際共著

    Ogi Soichiro, Grzeszkiewicz Charlotte, Wuerthner Frank

    CHEMICAL SCIENCE   9 巻 ( 10 ) 頁: 2768-2773   2018年3月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c7sc03725b

    Web of Science

  14. Living Supramolecular Polymerization of a Perylene Bisimide Dye into Fluorescent J-Aggregates

    Wolfgang Wagner, Marius Wehner, Vladimir Stepanenko, Soichiro Ogi, and Frank Würthner

    Angew. Chem. Int. Ed.   56 巻 ( 50 ) 頁: 16008-16012   2017年12月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201709307

  15. Perylene Bisimide Dye Assemblies as Archetype Functional Supramolecular Materials 査読有り

    Frank Würthner, Chantu R. Saha-Möller, Benjamin Fimmel, Soichiro Ogi, Pawaret Leowanawat, David Schmidt

    Chem. Rev.   116 巻 ( 3 ) 頁: 962-1052   2016年2月

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    記述言語:英語  

    DOI: 10.1021/acs.chemrev.5b00188

  16. Impact of Alkyl Spacer Length on Aggregation Pathways in Kinetically Controlled Supramolecular Polymerization 査読有り

    Soichiro Ogi, Vladimir Stepanenko, Johannes Thein, Frank Würthner

    J. Am. Chem. Soc.   138 巻 ( 2 ) 頁: 670 - 678   2016年1月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jacs.5b11674

  17. Mechanism of Self-Assembly Process and Seeded Supramolecular Polymerization of Perylene Bisimide Organogelator 査読有り

    Soichiro Ogi, Vladimir Stepanenko, Kazunori Sugiyasu, Masayuki Takeuchi, Frank Würthner

    J. Am. Chem. Soc.   137 巻 ( 9 ) 頁: 3300-3307   2015年3月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja511952c

  18. Kinetic Control over Pathway Complexity in Supramolecular Polymerization through Modulating the Energy Landscape by Rational Molecular Design 査読有り

    Soichiro Ogi, Tomoya Fukui, Melinda L. Jue, Masayuki Takeuchi, Kazunori Sugiyasu

    Angew. Chem. Int. Ed.   53 巻 ( 52 ) 頁: 14363-14367   2014年12月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201407302

  19. Living supramolecular polymerization realized through a biomimetic approach 査読有り

    Soichiro Ogi, Kazunori Sugiyasu, Swarup Manna, Sadaki Samitsu, Masayuki Takeuchi

    Nat. Chem.   6 巻 ( 3 ) 頁: 188-195   2014年3月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1038/nchem.1849

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書籍等出版物 2

  1. アミロイド線維のように成長する超分子集合体:メカニズムの解明と時間発展プログラム

    福井智也, 大城宗一郎, 竹内正之, 杉安和憲( 担当: 共著)

    日本生物物理学会  2015年6月 

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    総ページ数:3   記述言語:日本語 著書種別:学術書

  2. リビング超分子重合の実現

    杉安和憲, 大城宗一郎, 竹内正之( 担当: 共著)

    高分子学会  2014年12月 

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    総ページ数:4   記述言語:日本語 著書種別:学術書

講演・口頭発表等 32

  1. 精密超分子重合で何ができるのか? 〜π電子系を中心に〜 招待有り

    大城 宗一郎

    令和5年度 九州地区高分子若手研究会・冬の講演会  2023年11月16日 

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    開催年月日: 2023年11月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

  2. π電子系の精密超分子重合 招待有り

    大城 宗一郎

    第10回慶應有機化学若手シンポジウム  2023年5月20日 

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    開催年月日: 2023年5月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

  3. 水素結合を用いたU字型チエノアセン誘導体の超分子重合

    劉 晨,中島 尚吾,大城 宗一郎,森 達哉,山口 茂弘

    日本化学会 第104春季年会  2024年3月21日 

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    開催年月日: 2024年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  4. Diversifying Photophysical Properties of Supramolecular Polymers by Combining a Modular Synthetic Approach and Social Self-Sorting 国際会議

    Nils Bäumer, Soichiro Ogi, Saeko Yamada, Shigehiro Yamaguchi

    SupraChem 2024  2024年2月26日 

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    開催年月日: 2024年2月

    記述言語:英語   会議種別:ポスター発表  

  5. π平面の上下にアミド基を有するπ拡張ベンゾチオフェンの超分子重合

    濱田 安宏,大城 宗一郎,山口 茂弘

    第50回有機典型元素化学討論会  2023年12月7日 

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    開催年月日: 2023年12月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

  6. Amphiphile Desymmetrisation Alleviates Steric Constraints and Governs Self-Assembly Pathways in Aqueous Media 国際共著 国際会議

    Nils Bäumer, Soichiro Ogi, Lorenz Borsdorf, Shigehiro Yamaguchi, Gustavo Fernández

    The 15th International Kyoto Conference on New Aspects of Organic Chemistry (IKCOC-15)  2023年11月21日 

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    開催年月日: 2023年11月

    記述言語:英語   会議種別:ポスター発表  

  7. Impact of Seeding Method on Aggregate Morphologies and Chiroptical Properties in Aryleneethynylene π-Electron Systems 国際会議

    Saeko Yamada, Soichiro Ogi, Tatsuya Nishimura, Katsuhiro Maeda, Kazuhiro Fujimoto, Takeshi Yanai, Shigehiro Yamaguchi

    The 15th International Kyoto Conference on New Aspects of Organic Chemistry (IKCOC-15)  2023年11月21日 

     詳細を見る

    開催年月日: 2023年11月

    記述言語:英語   会議種別:ポスター発表  

  8. Fluorescence Imaging of Supramolecular Assemblies in Artificial Lipid Droplets 国際会議

    Miku Naruse, Soichiro Ogi, Keiji Kajiwara, Natsumi Fukaya, Masayasu Taki, Shigehiro Yamaguchi

    The 15th International Kyoto Conference on New Aspects of Organic Chemistry (IKCOC-15)  2023年11月21日 

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    開催年月日: 2023年11月

    記述言語:英語   会議種別:ポスター発表  

  9. 精密超分子重合を利用するホウ素/窒素含有π電子系共集合体の構造制御

    長谷川 真太郎, 大城 宗一郎, 山口 茂弘

    第33回基礎有機化学討論会  2023年9月13日 

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    開催年月日: 2023年9月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

  10. 水素結合を用いたsp3炭素架橋π共役分子の超分子重合

    濱田 安宏,大城 宗一郎,山口 茂弘

    日本化学会 第103春季年会  2023年3月22日 

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    開催年月日: 2023年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  11. ホウ素/窒素を含むπ電子系の二成分精密超分子共重合と光物性評価

    長谷川 真太郎,大城 宗一郎,山口 茂弘

    日本化学会 第103春季年会  2023年3月22日 

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    開催年月日: 2023年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  12. ホウ素置換アリーレンエチニレンπ電子系の精密超分子重合と光物性

    山田 沙絵子,大城 宗一郎,山口 茂弘

    日本化学会 第103春季年会  2023年3月25日 

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    開催年月日: 2023年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  13. アミノ酸ジアミド二量体を利用するヘテロ原子含有π電子系の精密超分子重合

    長谷川 真太郎,大城 宗一郎, 山口 茂弘

    第15回有機π電子系シンポジウム  2022年12月16日 

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    開催年月日: 2022年12月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

  14. sp3炭素架橋部位にアミド基を有するラダー型π共役分子の超分子重合

    濱田 安宏,大城 宗一郎, 山口 茂弘

    第15回有機π電子系シンポジウム  2022年12月16日 

     詳細を見る

    開催年月日: 2022年12月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

  15. ジケトピロロピロール色素の集合経路と励起状態ダイナミクスに及ぼす親水・疎水基の効果

    大城 宗一郎,深谷 菜摘,五月女 光,藤本 和宏,柳井 毅,Nils Bäumer,Gustavo Fernández,宮坂 博,山口 茂弘

    第15回有機π電子系シンポジウム  2022年12月16日 

     詳細を見る

    開催年月日: 2022年12月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

  16. 人工脂肪滴中における縮環チエノチオフェン蛍光色素の種重合と蛍光イメージング

    成瀬 美玖,大城 宗一郎,梶原 啓司,深谷 菜摘,多喜 正泰,山口 茂弘

    第49回有機典型元素化学討論会  2022年12月9日 

     詳細を見る

    開催年月日: 2022年12月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  17. π拡張平面ホウ素π電子系の超分子重合

    山田 沙絵子, 大城 宗一郎, 山口 茂弘

    第32回基礎有機化学討論会  2022年9月21日 

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    開催年月日: 2022年9月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

  18. トリオレイン中における超分子集合体の蛍光寿命イメージング

    成瀬 美玖, 大城 宗一郎, 梶原 啓司, 深谷 菜摘, 多喜 正泰, 山口 茂弘

    第32回基礎有機化学討論会  2022年9月21日 

     詳細を見る

    開催年月日: 2022年9月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

  19. 種重合によるシート状ジケトピロロピロール集合体の構造制御と励起状態ダイナミクス

    大城 宗一郎,深谷 菜摘,五月女 光,藤本 和宏,柳井 毅,宮坂 博,山口 茂弘

    日本化学会 第102春季年会  2022年3月25日 

     詳細を見る

    開催年月日: 2022年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  20. 準安定なルイス錯体を利用する平面固定ホウ素π電子系の種重合

    大城宗一郎, Heekyoung Choi, 安藤直紀, 山口茂弘

    第31回基礎有機化学討論会  2021年9月22日 

     詳細を見る

    開催年月日: 2021年9月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  21. D-A-D型蛍光色素の種重合と蛍光イメージング

    大城宗一郎

    日本化学会 第101春季年会 (2021)  2021年3月19日 

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    開催年月日: 2021年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

    国名:日本国  

  22. 疎水効果による折り畳みを利用した種重合

    大城宗一郎

    第14 回 有機π電子系シンポジウム  2021年1月8日 

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    開催年月日: 2021年1月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

    国名:日本国  

  23. 水媒体中におけるジケトピロロピロール色素の時間発展的超分子重合

    大城宗一郎,深谷菜摘,Arifin,土方優,山口茂弘

    第29回基礎有機化学討論会 

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    開催年月日: 2018年9月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

    国名:日本国  

  24. Seed-initiated Polymerization using Amino-Acid-based Diamides 国際会議

    Soichiro Ogi,Kentaro Matsumoto,Shigehiro Yamaguchi

    International Symposium on Macrocyclic and Supramolecular Chemistry 

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    開催年月日: 2018年7月

    記述言語:英語   会議種別:ポスター発表  

    国名:カナダ  

  25. Seeded Supramolecular Polymerization using Amino-Acid-based Diamides

    Soichiro Ogi,Kentaro Matsumoto,Shigehiro Yamaguchi

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    開催年月日: 2018年3月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(一般)  

    国名:日本国  

  26. Seed-initiated Supramolecular Polymerization of π-Conjugated Molecules

    Soichiro Ogi

    IRCCS-JST CREST Joint Symposium 

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    開催年月日: 2018年1月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(一般)  

    国名:日本国  

  27. リビング超分子重合による超分子ポリマーの精密合成 招待有り

    大城宗一郎

    高分子講演会(東海) 

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    開催年月日: 2017年12月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  28. Seeded supramolecular polymerization of π-conjugated molecules 招待有り

    Soichiro Ogi

    Japanese-Canadian Frontiers of Science (JCFoS) Symposium 

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    開催年月日: 2017年11月

    記述言語:英語   会議種別:ポスター発表  

    国名:日本国  

  29. 精密超分子重合を実現する汎用分子骨格の開拓 招待有り 国際会議

    大城宗一郎

     詳細を見る

    開催年月日: 2017年10月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  30. 精密超分子重合を実現する非平衡系のデザイン 招待有り

    大城宗一郎

    第38回光化学若手の会 

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    開催年月日: 2017年6月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  31. 超分子重合におけるパラダイムシフト:熱力学から速度論へ 招待有り

    大城宗一郎, Frank Würthner

    第26回日本MRS年次大会 Symposium C-2:自己組織化材料とその機能XIV 

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    開催年月日: 2016年12月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  32. 精密超分子重合を実現する分子デザインと重合メカニズム 招待有り

    大城宗一郎, Frank Würthner

    第96回日本化学会春季年会 

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    開催年月日: 2016年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    開催地:同志社大学   国名:日本国  

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科研費 3

  1. 脂肪滴の動態制御を志向した発光性超分子ポリマーの創製と機能開拓

    研究課題/研究課題番号:22K05079  2022年4月 - 2025年3月

    科学研究費助成事業  基盤研究(C)

    大城 宗一郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:4290000円 ( 直接経費:3300000円 、 間接経費:990000円 )

    真核細胞の活動において,脂肪滴は種々のオルガネラと相互作用し,多彩な役割を果たす動的なオルガネラであることが明らかになってきた.本研究では,分子集合体による脂肪滴の動態制御を目的に,脂肪滴への高い選択性と自己集合特性を併せもつ蛍光色素を創出する.そして,脂肪滴内部に超分子ポリマーを形成させる手法と,超分子重合に伴う脂肪滴の動態変化を評価する手法を確立する.さらに,確立した技術を結集し,生細胞に内在する脂肪滴中において超分子ポリマー化を行い,脂肪滴の動態と細胞活動を操る新たな分子技術の開発を目指す.

  2. フロー精密超分子重合を機軸とするπ電子系超分子ポリマーの機能開拓

    研究課題/研究課題番号:19K05419  2019年4月 - 2022年3月

    科学研究費助成事業  基盤研究(C)

    大城 宗一郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:4290000円 ( 直接経費:3300000円 、 間接経費:990000円 )

    アミノ酸ジアミドのフォールディング特性と会合特性を利用するコンセプトのもと,フロー精密超分子重合に適した汎用分子骨格を創出し,種々のπ電子系超分子ポリマーの構造制御と機能開拓に取り組む.平成31年度は,アミノ酸ジアミドの二量化により,迅速な拡散条件下においても会合活性が抑制された準安定状態を発現させ,フロー・マイクロリアクターを利用する精密超分子重合法の確立を目指す.平成32年度以降は,種々のπ電子系について精密超分子重合に取り組み,構造要素が精密に制御された超分子ポリマーの光・電子特性の評価を進め,会合体構造と物性の関係を明らかにする.
    2020年度は,水媒体中におけるフロー精密超分子重合法の確立に向けて,アミノ酸ジアミドを基軸とする汎用分子骨格の開拓に取り組んだ.フロー精密超分子重合法の実現には,迅速な拡散条件下で自発的な会合を抑制することが重要となる.これまでに,アミノ酸ジアミド骨格をジスルフィド結合により二量化すると,単量体と比べて分子内水素結合が強く働き,低極性溶媒中において折りたたみ構造が速度論的に安定化されることを見出した.また,得られた準安定な状態を利用して,フロー・マイクロリアクター中における種(たね)重合を達成した.しかし,水媒体中ではジアミド部位が水和されるため,精密超分子重合の実現には,水素結合に依存しない戦略が必要となる.この課題に対し,申請者らは疎水効果によるフォールディングに着目した.そこで本研究では,N末端とC末端に疎水性のアリール基を導入したアミノ酸ジアミド二量体を合成し,水媒体中における超分子重合の初期過程のダイナミクスについて実験的,理論的に評価した.
    まず,単分散状態の構造について知見を得るため,水媒体中とメタノール媒体中で分子動力学(MD)計算を行った結果,水中では末端アリール基が集まった折りたたみ構造を形成した.これは,疎水効果によるものであり,水中ではこの折りたたみ構造が抑制状態として働くと考えた.そこで,加熱冷却処理後,時間依存吸収スペクトル測定により超分子ポリマーの形成過程を追跡した.その結果,単分散状態の吸収スペクトルが観測される誘導期を確認し,自発的な集合化が一時的に抑制されることを見出した.この誘導期に超分子ポリマーの断片である種を添加したところ,超分子重合を開始できた.疎水効果による折りたたみ構造の形成が種重合の達成に向けて有用であることを実証した.
    本年度は,C末端とN末端にピレニル基とフェニル基を導入したアミノ酸ジアミド二量体を合成し,水媒体中における自己集合特性を評価した.吸収スペクトル測定および透過型電子顕微鏡(TEM)観察により自己集合過程を追跡した結果,アミノ酸ジアミド二量体は超分子ポリマーを形成し,その内部においてピレニル基が分子間で相互作用していることがわかった.また,集合体の溶液を凍結乾燥することにより得られた粉末のFT-IRスペクトルから,ジアミド基同士の分子間水素結合の形成を確認した.
    次に,超音波処理を施して調製した超分子ポリマーの溶液を加熱しながら吸収スペクトルを測定した結果,単分散状態への解離が確認された.一方,加熱した溶液を冷却したところ,超分子ポリマーの形成は確認されなかった.そこで,単分散状態の構造について知見を得るため,水媒体中とメタノール媒体中で分子動力学(MD)計算と量子化学計算を行った結果,アミド基は溶媒分子に囲まれ,分子内水素結合を形成しないことがわかった.末端アリール基に注目すると,メタノール中では構造の秩序性が低いのに対し,水中では集まった折りたたみ構造を形成した.これは,疎水効果による構造変化であり,水中ではこの折りたたみ構造の形成により,自発的な超分子ポリマー化が抑制されたと考えられる.
    加熱冷却処理により得られた単分散状態の溶液を放置したところ,誘導期を伴う超分子ポリマー化の進行を確認した.自発的な集合化が抑制された誘導期に超分子ポリマーの断片である種(たね)を添加したところ,直ちに超分子重合を開始でき,超分子ポリマーを伸長させることに成功した.本研究成果について論文を国際誌 (Chemical Communication)に投稿し,front cover pictureに採用された.
    以上の成果から,おおむね順調に進展していると考えられる.
    2021年度は,アミノ酸ジアミド骨格を基軸とするπ電子系超分子ポリマーの機能開拓に向けて,これまでに得られた研究成果を基に研究を推し進める.具体的には,アミノ酸のNH2末端とCOOH末端に多様なπ電子系分子を導入し,フロー・マイクロリアクターを利用して,低極性溶媒中や水媒体中における精密超分子重合に取り組む.そして,長さや長さ分布などの構造要素が精密に制御された超分子ポリマー本来の光・電子機能を精査する.
    これまでに,アミノ酸ジアミド基とキラルな分岐アルキル鎖を導入した平面固定トリフェニルボラン誘導体を設計,合成し,低極性溶媒中における自己集合特性の評価と種重合に取り組んだ.ジアミド骨格の分子内水素結合に加え,ホウ素と塩基との分子間配位結合を組み合わせることで自発的な集合化を抑制でき,高濃度条件下における種重合を達成した.本研究成果は国際学術誌(J. Am. Chem. Soc.)に掲載された.また,水媒体中において両親媒性ジケトピロロピロール(DPP)誘導体が形成するシート状集合体に過渡吸収分光を適用し,光誘起ダイナミクスについて評価を進めてきた.さらに,分子動力学計算や量子化学計算により,集合体内部におけるDPP部位の分子配向に関する知見が得られている.そこで,アミノ酸ジアミド二量体に平面固定トリフェニルボラン誘導体やDPP誘導体を導入し,フロー精密超分子重合法を利用して集合体の構造制御に取り組む.構造の評価には,透過型電子顕微鏡(TEM)や原子間力顕微鏡(AFM)の他に,発光性の集合体に対しては共焦点レーザー顕微鏡やSTED顕微鏡を利用する.そして,得られた集合体について種々のスペクトル測定(吸収,蛍光,過渡吸収,時間分解蛍光など)を行い,光物性について評価を進めることで本重合法の意義と効果を明らかにする.

  3. リビング超分子重合を機軸とするπ電子系ソフトマテリアルの機能開拓

    研究課題/研究課題番号:17K14469  2017年4月 - 2019年3月

    大城 宗一郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:4550000円 ( 直接経費:3500000円 、 間接経費:1050000円 )

    本研究では,有機π共役系分子が一次元に自己集合した超分子ポリマーに着目し,精密超分子重合を実現する分子骨格の開拓に取り組んだ.精密超分子重合は,超分子ポリマーの構造要素を速度論的に制御できる手法として注目されている.
    2年間の研究によって,汎用分子骨格であるアミノ酸ジアミドのフォールディング特性と自己集合特性を活かし,超分子重合過程を速度論的に制御することに成功した.また,水媒体中における超分子重合の研究に取り組み,自己集合過程と超分子ポリマーの構造を速度論的に制御できる有機π共役系分子を見出した.
    有機π共役系分子が一次元状に集合して得られる超分子ポリマーは,π電子の相互作用により新たな光・電子機能を示し,超分子・高分子化学の研究分野における鍵材料として有望である.中でも,長さの揃った超分子ポリマーは均質な物性を示し,機能性に優れると考えられる.本研究では,低極性溶媒中や高極性溶媒中で精密超分子重合を実現する分子骨格,有機π共役系分子を明らかにした.精密超分子重合法の確立は機能性材料の開発において重要な研究分野であり,本研究で開拓した分子骨格を多様な有機π共役系分子に導入することで,新材料の創出に繋がると期待される.