KAKENHI (Grants-in-Aid for Scientific Research) -
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逆空間走査多元分光による局在機能欠陥の高分解能立体構造／状態分析
2014.4 - 2018.3
科学研究費補助金 基盤研究(A)
Authorship：Principal investigator
本研究の目的は，ナノ電子プローブを用いたビームロッキング下での複数電子分光（EELS, EDX,WDX, CL）に基づく新しい「立体的かつ定量」ナノ領域スペクトロスコピーを確立し，表面・界面を含む様々な格子欠陥の局所構造・機能解析に応用することである．本手法は，本来電子顕微鏡が持つ高い角度分解能を利用して，逆空間座標に依存する蛍光／吸収スペクトル情報を収集・解析するため，元素／原子サイト選択的であり，従来の二次元実空間結像／マッピングに比べ高精度の定量性を持つ．また周期構造から逸脱した格子特異点の選択的分析によって機能性材料分析への応用の道を拓く．特にナノ領域発光によるイオン化チャネリングパターン（ICP）解析に力点を置き，STEM分光法の三次元・空間／エネルギー分解能の飛躍的向上を目指す．
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ナノ電子状態解析のフロンティア開拓
2013.6 - 2018.3
科学研究費補助金 新学術領域研究（領域提案型） 計画班
Authorship：Principal investigator
ナノ電子プローブを用いた分光法，すなわち電子エネルギー損失分光（EELS：伝導帯DOS），カソードルミネッセンス（CL：バンド間遷移）と軟X線発光分光（SXES：価電子帯DOS）を集約し，動力学的回折条件によるブロッホ波の対称性を利用して，ナノ構造を内包する試料の電子状態・光学的性質・磁性を，「ナノ分解能で，同じ場所から同時に，かつ元素・サイト選択的に」測定する．そして得られたデータをA01(ア)およびA02(エ)と共同で統計処理することで多角的な情報抽出を行い，共通の分光的特徴を持つ領域の空間分布の可視化を通じて「高角度分解能・多元電子分光」という新たな格子特異点の定量分析法を開拓する．
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複合電子分光顕微鏡による金属酸化物中のサブナノメートル欠陥の性質と構造
2002.4 - 2005.3
科学研究費補助金 基盤研究（Ｂ），課題番号：14350340
Authorship：Principal investigator
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軟X線領域複合電子分光が拓く高空間・エネルギー分解能物性診断
2005.4 - 2009.3
科学研究費補助金 基盤研究（Ａ），課題番号：17206063
Authorship：Principal investigator
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複合電子分光による機能元素電子状態解析
2007.8 - 2012.3
科学研究費補助金 特定領域研究 19053004
武藤 俊介
Authorship：Principal investigator
高エネルギー電子をプローブとして、ナノサイズ格子特異点領域に配置した機能元素における電子状態を定量的に計測・評価そして可視化する.
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多元スペクトラムイメージによるナノ光学材料分析法の開発と応用
2009.4 - 2012.3
科学研究費補助金 基盤研究(B)
武藤俊介
Authorship：Principal investigator
本研究の目的は，高エネルギーナノ電子プローブによって試料各点から得られる二種類以上かつ多数のスペクトルに対して統計学的処理による情報抽出を行い，ヘテロ構造を持つ機能材料の光学物性を1ナノメートルの空間分解能で可視化する技術を確立し，実用光学材料解析に応用することである．これまで基盤研究等による助成によって段階的に確立してきた「複合電子分光による画像物性診断」の要素技術開発の最終段階に当たり，ナノ領域発光測定と三（四）元解析法の開発がその主眼である．
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ポリマーブレンド構成成分の無染色三次元イメージング技術の開発
Grant number：21K18816 2021.7 - 2023.3
科学研究費助成事業 挑戦的研究(萌芽)
武藤 俊介
Authorship：Principal investigator
Grant amount：\6370000 （ Direct Cost: \4900000 、 Indirect Cost：\1470000 ）
軽量で可塑性のあるポリマーを混合したポリマーブレンド／アロイは，様々なニーズに対応する機械／熱／電気特性を持つ新しい素材を無限に生む可能性を持つ．アロイ化された材料の成分のポリマーがどのような形態・構造で混錬しているか確認することは，その後の材料開発の重要な情報を与える．軽元素から成る高分子材料は，互いに密度や組成が似通っており，無染色で，かつ電子照射で容易に変質する．そこで本研究では、走査透過電子顕微鏡と電子エネルギー損失分光法に最新画像情報処理を組み合わせてポリマーアロイの各成分相をその化学状態とともにナノメートル分解能でイメージングする手法開発を行う．
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ナノ電子プローブ実・逆空間走査による統合データ駆動型材料物性解析
Grant number：21H04616 2021.4 - 2025.3
科学研究費助成事業 基盤研究(A)
武藤 俊介, 大塚 真弘, 齊藤 元貴, 志賀 元紀, 岡島 敏浩
Authorship：Principal investigator
Grant amount：\41990000 （ Direct Cost: \32300000 、 Indirect Cost：\9690000 ）
本研究の目的は，透過電子顕微鏡法（TEM）の持つ本来の強みを生かした独自の複合電子顕微分光法（Integrated Electron Microscopic Spectrometry: IEMS）による材料中の様々な格子欠陥の構造及び基礎物性をナノメートルスケールで（しかし強く電子ビームを絞らずに）高精度定量計測する新機軸ロバスト手法を確立・検証そして応用することである．また放射光分光との連携によってマルチスケール・マルチモーダルなデータ駆動統合型計測の枠組みを構築し，広く世界に発信する．
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理論・計算・データ科学による蓄電固体界面イオンダイナミクスの機構解明 International coauthorship
Grant number：JP19H05815 2019.7 - 2024.3
日本学術振興会 科学研究費補助金 新学術領域研究（研究領域提案型）
Authorship：Coinvestigator(s)
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質量分析機ー反応科学TEMによる新しい原子レベル触媒反応オペランド測定法の開発
2019.7 - 2021.3
科学研究費補助金 研究成果公開促進費 (研究成果公開発表)
武藤 俊介
Authorship：Principal investigator
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質量分析機ー反応科学TEMによる新しい原子レベル触媒反応オペランド測定法の開発
2019.7 - 2021.3
科学研究費助成事業 挑戦的研究（萌芽）
武藤 俊介
Authorship：Principal investigator Grant type：Competitive
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Theoretical, Computational & Data Science Studies on Interface Ionics for Energy Storage
Grant number：19H05815 2019.6 - 2024.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
Authorship：Coinvestigator(s)
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Grant number：19K22102 2019.6 - 2021.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
MUTO Shunsuke
Authorship：Principal investigator
Grant amount：\6370000 （ Direct Cost: \4900000 、 Indirect Cost：\1470000 ）
The aim of the present study is to develop a new operando measurement system and thereby clarify the chemical reaction mechanisms by concurrent real-time atomic-level structural observation and detection of supply and product gases associated with the reactions.
A quadrupole mass spectrometer with gas chromatography attached was implemented to the Reaction Science High-Voltage TEM system equipped with a gas-environmental cell. For the application example, Rh fine metallic particles supported by ZrO2 were used as a model catalyst for purifying nitrogen oxides. The developed system was confirmed to actually detect the consumption of the supply gas and the product gas emission at the same time when the structural changes of particle surfaces were observed in atomic resolution with increasing temperature. -
Grant number：17K19101 2017.6 - 2019.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Challenging Research (Exploratory)
MUTO SHUNSUKE, IGAMI yohei
Authorship：Principal investigator
Grant amount：\6370000 （ Direct Cost: \4900000 、 Indirect Cost：\1470000 ）
This study aims to develop a robust scheme to identify the crystallographic sites where functional dopants segregated in general randomly-oriented grain boundaries occupy and their associated chemical states there by combining the dopant analysis using electron beam rocking and advanced spectral imaging techniques.
we developed a beam controlling software to correct the aberrations of electromagnetic lens of TEM, which enables the incident electron beam to illuminate a sample with parallelly foucued on a area smaller than 100 nm in diameter.
The present method applied to a Y-doped SrTiO3 grain boundary, and we successfully obtained the X-ray channeling signal from Y, suggesting that Y occupies particular atomic columns and also associated oxygen vacancies are introduced to compensate for the charge imbalance at the position next to the doped Y. The present results are summarized as a review report in the annual bulletin of Japan Institute of Metals. -
Exploration of nanostructure-property relationships for materials innovation
Grant number：15K21748 2015.11 - 2018.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
TANAKA Isao, MATSUNAGA Katsuyuki, MUTO Shunsuke, TANIGUCHI Takashi, KITAOKA Satoshi, KANNO Ryoji, TAKAKUSAKI Satoru, TSUDA Koji
Authorship：Collaborating Investigator(s) (not designated on Grant-in-Aid)
This group encouraged many international activities of project members. This group supported publishing an open-access international book of our research summary, publishing a special issue in an international journal and providing a series of lectures on our studies. This group also supported young researches to collaborate with foreign researchers.
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Nano-level imaging of spin states by utilizing diffraction effects on inelastic electon scattering
Grant number：15H04115 2015.4 - 2018.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
Tatsumi Kazuyoshi, MUTO Shunsuke, RUSZ Jan, SPIEGELBERG Jakob
Authorship：Collaborating Investigator(s) (not designated on Grant-in-Aid)
The purpose of this study is development of element-selective spin state analysis with crystalline size required as small as 10 nm. We expect the developed method will be applied to nano-level imaging of spin states in spintronics materials. We consider the acquisition method of electron magnetic circular dichroism (EMCD) and electron magnetic linear dichroism (EMLD). On electron magnetic linear dichroism (EMLD), a significant spectral difference is obtained from a spinel-type oxide with largely spin-polarized. Electron magnetic circular dichroism with a specially designed EELS aperture is not realized, due to instability of the experimental apparatus. Through statistical analysis on measured Fe L2,3 EELS data, we confirm atomic plane resolution EMCD, which was theoretically proposed before the measurement. This means that we accomplish spin-state analysis with required sample crystalline size smaller than 10 nm.
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ベンチレータ型絞りによる逆空間選択的位相干渉スピンナノスコピーの試み
2015.4 - 2017.3
科学研究費補助金
武藤俊介
本研究の目的は，磁性材料を通過した高エネルギー電子の回折面上の特定領域における位相干渉効果（電子磁気円二色性：EMCD）を利用して，実材料への応用を意識した軌道／スピン角運動量の定量的高空間分解能分布像を得るための試みである．特に従来のEMCD測定と異なり，強く絞った収束電子を使用することにより，既に確立している円偏光放射光によるXMCDと同等のS/N比を実現し，測定時間も一桁以上短縮されることが期待される．元素戦略の一つの柱である希土類フリー磁石開発には微細構造制御がその鍵となっているが，磁性発現の基礎的理解のためには結晶粒界，微小析出物などにおけるナノ領域での磁気物性測定実用化が不可欠である．本研究はこの目標に直につながる簡便かつ効果的な測定法を世界に先駆けて提案したい．
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ベンチレータ型絞りによる逆空間選択的位相干渉スピンナノスコピーの試み
2015.4 - 2017.3
日本学術振興会 科学研究費助成事業 萌芽研究
武藤俊介, 巽 一厳, Jan Rusz
Authorship：Principal investigator Grant type：Competitive
本研究の目的は，磁性材料を通過した高エネルギー電子の回折面上の特定領域における位相干渉効果（電子磁気円二色性：EMCD）を利用して，実材料への応用を意識した軌道／スピン角運動量の定量的高空間分解能分布像を得るための試みである．特に従来のEMCD測定と異なり，強く絞った収束電子を使用することにより，既に確立している円偏光放射光によるXMCDと同等のS/N比を実現し，測定時間も一桁以上短縮されることが期待される．元素戦略の一つの柱である希土類フリー磁石開発には微細構造制御がその鍵となっているが，磁性発現の基礎的理解のためには結晶粒界，微小析出物などにおけるナノ領域での磁気物性測定実用化が不可欠である．本研究はこの目標に直につながる簡便かつ効果的な測定法を世界に先駆けて提案したい．
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Grant number：26246006 2014.6 - 2018.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
Tanaka Nobuo
Authorship：Coinvestigator(s)
In the present study, using an environmental high-voltage electron microscope, (1)lithium-related materials were studied under non-exposue-in-air conditions, (2)In-situ observations were performed with heating, applied voltages and various atomspheres in order to study degradation processes of the materials, and (3)various kinds of battery-related compounds were studied by STEM-electron energy loss spectroscopy for analysis of elemental distribution, and nano-probe electron diffraction mapping for study of local strain around interfaces of multi-layered structures.
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Development of local spin moment measurement method by electron magnetic chiral dichroism
2014.6 - 2016.5
Grant-in-Aid for Scientific Research
Authorship：Principal investigator
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Grant number：26249096 2014.4 - 2018.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
Muto Shunsuke, Rusz Jan
Authorship：Principal investigator Grant type：Competitive
Grant amount：\41730000 （ Direct Cost: \32100000 、 Indirect Cost：\9630000 ）
In this study we developed state-of-the-art methods that enable physical properties analysis and thier chemical imaging of functional materials at nanometer scale by combining multiple electron spectroscopic methods associated with scanning transmission electron microscopy. The method involves information/statistical methods to process the obtained big size datasets. The methods applied to analyses of environmental, energy, magnetic and biological materials, thereby clarifying the site occupancies and chemical states of dopant elements in manners that the conventional diffraction and microscopic methods have never accessed.
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Exploration of nanostructure - property relationships for materials innovation
Grant number：25106001 2013.6 - 2018.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
TANAKA Isao, MATSUNAGA Katsuyuki, SHIBATA Naoya, MUTO Shunsuke, TANIGUCHI Takashi, OHTA Hiromichi, KITAOKA Satoshi, KANNO Ryoji, TAKAKUSAKI Satoru, TSUDA Koji, ADACHI Hirohiko, SAKUMA Taketo, TAKANO Mikio, MORI Hirotaro, HIGUCHI Tomoyuki
Authorship：Collaborating Investigator(s) (not designated on Grant-in-Aid)
This group mainly encouraged the collaboration between project members. This group organized international symposiums for publishing our studies, organized many small workshops for accelerating the communication between researchers with different backgrounds, published an international book of our research summary, and encouraged may activities of young researchers. In addition, this group supported the building of a web site and publication of a booklet.
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Development of nanometer scale electronic state analysis methods
Grant number：25106004 2013.6 - 2018.3
Grants-in-Aid for Scientific Research Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
MUTO SHUNSUKE, OHTSUKA MASAHIRO, Rusz Jan
Authorship：Principal investigator Grant type：Competitive
Grant amount：\150930000 （ Direct Cost: \116100000 、 Indirect Cost：\34830000 ）
In the present study we aimed to develop novel methods that enable us to analyze and visualize the localized chemical states, thereby applying them to real materials analysis, using transmission electron microscopy and associated spectroscopic methods.
In particular, we have established the scheme where a large size of datasets are collected as a function of spatial coordinates or diffraction condition by scanning/rocking a fine-focused electron beam on a sample, followed by applying machine learning techniques to the so-called 'big data' obtained to allows us to extract the embedded chemical states. -
エネルギーフィルタ環境TEM による触媒表面ガス吸着／反応可視化
2013.4 - 2015.2
科学研究費補助金
Authorship：Principal investigator
本研究の目的は，名古屋大学の反応科学超高圧走査透過型電子顕微鏡（RS-HVSTEM）を用いて金属触媒表面のガス反応（吸着，解離など）のナノメートルレベルでのその場可視化を試みることである．次項以下に示すように100Pa 程度のガス圧下で軽元素ガス分子の電子エネルギー損失スペクトル（EELS）は5-20eV の領域に特徴的な微細構造を示すことを我々は見いだした．この大きな強度を持つスペクトルを使ったエネルギーフィルター像によってガス分子を可視化する事を着想した．これまで環境TEM における触媒反応のミクロ可視化としてまさしく待ち望まれてき，
反応活性点の明快な特定とそのダイナミックな可視化という課題に切り込む． -
ナノプローブを用いたＳ／ＴＥＭ内インターカレーション過程その場観察の試み
2011.4 - 2013.3
科学研究費補助金
Authorship：Principal investigator
本研究の目的は、TEM用STM測定試料ホルダーを改良し、インターカーレーション反応過程をナノスケールでその場観察・化学状態測定を行うことを試みるものである。その具体的かつ喫緊の要求が高い応用例として次世代リチウムイオン電池正極活物質として期待されているLiFePO4の充放電過程におけるリチウムイオンの移動とそれに伴う構造相転移を透過型電子顕微鏡（TEM）と電子エネルギー損失分光（EELS）によってその場観察し、そのための試料マニピュレ-ションシステムを開発することにある。
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局在水素の電子分光間接イメージング法の開発
2008.4 - 2010.3
科学研究費補助金 挑戦的萌芽研究
武藤俊介
Authorship：Principal investigator
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Pixon型信号処理による微量軽元素の電子状態分析法の開発
2006.4 - 2008.3
科学研究費補助金 萌芽研究，課題番号：17656204
Authorship：Principal investigator
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高エネルギー電子ビームによるチェレンコフ発光を用いた新しいサブナノ領域分析
2003.4 - 2005.3
科学研究費補助金 萌芽研究，課題番号：15656153
Authorship：Principal investigator