2021/04/05 更新

写真a

タナカ ケンタロウ
田中 健太郎
TANAKA Kentaro
所属
大学院理学研究科 物質理学専攻 無機・分析化学 教授
職名
教授

学位 1

  1. 博士(工学) ( 1995年3月   東京工業大学 ) 

研究キーワード 7

  1. 触媒

  2. 分子素子

  3. 液晶

  4. 生体高分子

  5. 自己組織化

  6. 金属錯体

  7. 超分子化学

研究分野 6

  1. ナノテク・材料 / 無機・錯体化学  / 錯体化学

  2. ナノテク・材料 / 構造有機化学、物理有機化学  / 超分子化学

  3. ナノテク・材料 / ナノ材料科学  / ナノ細孔性液晶

  4. ナノテク・材料 / 有機機能材料

  5. ナノテク・材料 / 無機・錯体化学

  6. ナノテク・材料 / 構造有機化学、物理有機化学

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現在の研究課題とSDGs 4

  1. ナノ細孔性液晶による分子組織場、分子反応場の構築

  2. 金属錯体精密分子組織による新しい分子反応場、分子情報場の構築

  3. 金属錯体組織型高性能触媒

  4. 生体高分子をモチーフとした高次機能分子組織の構築

経歴 9

  1. 名古屋大学   大学院理学研究科 物質理学専攻(化学系)   教授

    2007年4月 - 現在

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    国名:日本国

  2. 名古屋大学   運営支援組織等 学術研究・産学官連携推進本部 副本部長   副本部長

    2018年4月 - 2020年3月

  3. 京都大学   化学研究所 客員教授   客員教授

    2017年4月 - 2018年3月

  4. 名古屋大学   総長補佐   総長補佐

    2015年4月 - 2020年3月

  5. 東京大学   大学院理学系研究科 化学専攻   助教授

    2002年7月 - 2007年3月

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    国名:日本国

  6. 東京大学   大学院理学系研究科 化学専攻   助手

    1999年6月 - 2002年7月

  7. 岡崎国立共同研究機構   分子科学研究所 錯体化学実験施設   助手

    1995年12月 - 1999年5月

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    国名:日本国

  8. 日本学術振興会   特別研究員PD   研究員

    1995年7月 - 1995年10月

  9. カリフォルニア大学アーバイン校   化学科   研究員

    1995年4月 - 1995年11月

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学歴 3

  1. 東京工業大学   生命理工学研究科   バイオテクノロジー専攻

    1992年4月 - 1995年3月

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    国名: 日本国

  2. 東京工業大学   理工学研究科   高分子工学専攻

    1990年4月 - 1992年3月

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    国名: 日本国

  3. 東京工業大学   工学部   高分子工学科

    1986年4月 - 1990年3月

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    国名: 日本国

所属学協会 5

  1. 日本化学会

  2. 錯体化学会

  3. 高分子学会

  4. 分析化学会

  5. 電気学会

委員歴 16

  1. 錯体化学会   事務局長  

    2019年9月 - 現在   

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    団体区分:学協会

  2. 錯体化学会   副会長・理事  

    2017年9月 - 2019年9月   

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    団体区分:学協会

  3. 錯体化学会   将来計画委員会委員長  

    2016年9月 - 2017年9月   

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    団体区分:学協会

  4. 錯体化学会   理事  

    2014年9月 - 2016年9月   

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    団体区分:学協会

  5. 高分子学会   東海支部幹事  

    2013年4月 - 現在   

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    団体区分:学協会

  6. 日本化学会   錯体・有機金属ディビジョン幹事  

    2012年4月 - 2016年3月   

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    団体区分:学協会

  7. 日本化学会   生体機能関連化学・バイオテクノロジーディビジョン幹事  

    2012年4月 - 2016年3月   

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    団体区分:学協会

  8. 錯体化学会   理事  

    2011年9月 - 2013年9月   

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    団体区分:学協会

  9. 日本化学会   代表正会員  

    2013年4月 - 3017年3月   

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    団体区分:学協会

  10. 錯体化学会   国際交流委員会委員  

    2009年9月 - 2018年9月   

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    団体区分:学協会

  11. 錯体化学会   将来計画委員会委員  

    2009年9月 - 2011年9月   

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    団体区分:学協会

  12. 財団法人科学技術交流財団   企画運営委員  

    2008年4月 - 2012年3月   

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    団体区分:その他

  13. ナノ学会   学会誌編集委員  

    2008年4月 - 2010年3月   

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    団体区分:学協会

  14. 日本化学会   東海支部常任幹事  

    2008年4月 - 2010年3月   

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    団体区分:学協会

  15. 日本表面科学会   学会誌編集委員  

    2005年4月 - 2008年3月   

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    団体区分:学協会

  16. 日本化学会   生体機能関連科学部会若手の会代表幹事  

    2001年4月 - 2002年3月   

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    団体区分:学協会

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受賞 5

  1. 文部科学大臣表彰若手科学者賞

    2006年4月   文部科学省  

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    受賞国:日本国

  2. 錯体化学会研究奨励賞

    2003年9月   錯体化学会  

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    受賞区分:国内外の国際的学術賞  受賞国:日本国

  3. 日本液晶学会論文賞A部門

    2020年9月   日本液晶学会  

    河野 慎一郎, 宗宮 伸弥, 中谷 真人, 尾上 順, 田中 健太郎

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    受賞区分:学会誌・学術雑誌による顕彰 

  4. Asian Core Program Lectureship Award

    2009年12月   Asian Core Program   Programmable Assembly of Metal Complexes

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    受賞区分:国際学会・会議・シンポジウム等の賞  受賞国:台湾

  5. 日本化学会生体機能関連化学部会 部会講演賞

    2001年9月   日本化学会生体機能関連化学部会  

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    受賞区分:国内学会・会議・シンポジウム等の賞  受賞国:日本国

 

論文 123

  1. A Light‐Harvesting/Charge‐Separation Model with Energy Gradient Made of Assemblies of meta ‐Pyridyl Zinc Porphyrins 査読有り

    Joe Otsuki, Takumi Okumura, Kosuke Sugawa, Shin‐ichiro Kawano, Kentaro Tanaka, Takehiro Hirao, Takeharu Haino, Yu Jin Lee, Seongsoo Kang, Dongho Kim

    Chemistry – A European Journal   27 巻 ( 12 ) 頁: 4053 - 4063   2021年2月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Wiley  

    DOI: 10.1002/chem.202003327

    その他リンク: https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full-xml/10.1002/chem.202003327

  2. Synthesis of Bis{meso-Tetrakis(4-N-alkylpyridiniumyl)porphyrinato}cerium and Its Redox Switching Behavior 査読有り

    Toshio Nishino, Yasuyuki Yamada, Ayumi Yamamoto, Kentaro Tanaka

    Molecules   26 巻 ( 4 ) 頁: 790 - 790   2021年2月

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    担当区分:最終著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:MDPI AG  

    A novel double-decker porphyrin complex, bis{meso-tetrakis(4-N-alkylpyridiniumyl)porphyrinato}cerium, was prepared. Electrochemical measurements revealed that this complex exhibited reversible redox waves corresponding to a 1e– redox reaction of the cerium center. Treating the complex alternately with an oxidant and a reductant resulted in the reversible redox switching between the oxidized and reduced states in an organic solvent.

    DOI: 10.3390/molecules26040790

  3. Structure and dynamics of a chiral cubanoid complex composed of lithium and salphen 査読有り

    Shin-ichiro Kawano, Kyohei Tomita, Kentaro Tanaka

    Inorganica Chimica Acta   512 巻   頁: 119894 - 119894   2020年11月

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    担当区分:最終著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Elsevier BV  

    DOI: 10.1016/j.ica.2020.119894

  4. Development of functional molecular assemblies based on programmable construction of face-to-face assemblies of metallo-porphyrinoids 査読有り

    Yasuyuki Yamada, Kentaro Tanaka

    Journal of Inclusion Phenomena and Macrocyclic Chemistry   96 巻 ( 3-4 ) 頁: 197 - 213   2020年4月

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    担当区分:最終著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Springer Science and Business Media LLC  

    DOI: 10.1007/s10847-019-00969-9

    その他リンク: http://link.springer.com/article/10.1007/s10847-019-00969-9/fulltext.html

  5. μ-Nitrido-bridged iron phthalocyanine dimer bearing eight peripheral 12-crown-4 units and its methane oxidation activity 査読有り

    Yasuyuki Yamada, Jyunichi Kura, Yuka Toyoda, Kentaro Tanaka

    New Journal of Chemistry   44 巻 ( 44 ) 頁: 19179 - 19183   2020年

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    担当区分:最終著者, 責任著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Royal Society of Chemistry (RSC)  

    <p>A novel μ-nitrido-bridged iron phthalocyanine dimer with eight peripheral 12-crown-4 units was synthesized and its methane oxidation activity was investigated.</p>

    DOI: 10.1039/d0nj04601a

  6. Liquid-crystalline Metallomacrocycles Composed of Bis(hydroxypyridono)toluene Ligand and Cu2+ Ions. 査読有り 国際誌

    Shin-Ichiro Kawano, Kohei Ideta, Tomohiko Banno, Kentaro Tanaka

    Chemistry, an Asian journal   14 巻 ( 23 ) 頁: 4415 - 4419   2019年12月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A series of π-extended chelating scaffolds incorporating two hydroxypyridone moieties were synthesized. X-ray crystallographic analysis revealed that a bis(hydroxypyridono)toluene ligand possessed a unique π-extended structure and exhibited efficient phase segregation from the aliphatic chains attached at the heterocyclic nitrogen. The bis-bidentate ligand formed a metal-coordination-induced macrocycle with Cu2+ ions. During the complexation, a spectral change in the visible region was induced. Furthermore, the successful development of a liquid crystal of the metallomacrocycle with appropriate side chains was achieved. Examples of liquid-crystalline macrocycles formed via metal-mediated self-assembly are still rare. Among them, the macrocycle described in this paper showed an obvious hexagonal columnar phase reflecting the three-fold symmetric planar structure of the mesogenic metal complex.

    DOI: 10.1002/asia.201901323

    PubMed

  7. Catalytic methane oxidation by a supramolecular conjugate based on a mu-nitrido-bridged iron porphyrinoid dimer 査読有り 国際誌

    Yamada, Yasuyuki, Morita, Kentaro, Mihara, Nozomi, Igawa, Kazunobu, Tomooka, Katsuhiko, Tanaka, Kentaro

    NEW JOURNAL OF CHEMISTRY   43 巻 ( 29 ) 頁: 11477 - 11482   2019年8月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:ROYAL SOC CHEMISTRY  

    Catalytic methane oxidation was conducted using a mu-nitrido-bridged dinuclear iron complex of a fourfold rotaxane heterodimer of a porphyrin and a phthalocyanine. Extension of the mu-stacked structure of the four-fold rotaxane-based mu-nitrido-bridged iron porphyrinoid dimer by supramolecular complexation with an additional tetraanionic porphyrin apparently increased the methane conversion ability.

    DOI: 10.1039/c9nj02210d

    Web of Science

  8. Improved synthesis of monocationic mu-nitrido-bridged iron phthalocyanine dimer with no peripheral substituents 査読有り 国際誌

    Yamada Yasuyuki, Sugiura Takuya, Morita Kentaro, Ariga-Miwa Hiroko, Tanaka Kentaro

    INORGANICA CHIMICA ACTA   489 巻   頁: 160 - 163   2019年4月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1016/j.ica.2019.02.021

    Web of Science

  9. Near-infrared absorption by intramolecular charge-transfer transition in 5,10,15,20-tetra(N-carbazolyl)porphyrin through protonation 査読有り 国際誌

    Kawano Shin-ichiro, Kawada Sae, Kitagawa Yasutaka, Teramoto Rena, Nakano Masayoshi, Tanaka Kentaro

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   55 巻 ( 20 ) 頁: 2992 - 2995   2019年3月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c8cc09667h

    Web of Science

  10. Site-Selective Supramolecular Complexation Activates Catalytic Ethane Oxidation by a Nitrido-Bridged Iron Porphyrinoid Dimer 査読有り 国際誌

    Nozomi Mihara, Yasuyuki Yamada, Hikaru Takaya, Yasutaka Kitagawa, Kazunobu Igawa, Katsuhiko Tomooka, Hiroshi Fujii, Kentaro Tanaka

    Chemistry - A European Journal   25 巻 ( 13 ) 頁: 3369 - 3375   2019年3月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    © 2019 Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, Weinheim Development of supramolecular methods to further activate a highly reactive intermediate is a fascinating strategy to create novel potent catalysts for activation of inert chemicals. Herein, a supramolecular approach to enhance the oxidizing ability of a high-valent oxo species of a nitrido-bridged iron porphyrinoid dimer that is a known potent molecular catalyst for light alkane oxidation is reported. For this purpose, a nitrido-bridged dinuclear iron complex of porphyrin-phthalocyanine heterodimer 3 5+ , which is connected through a fourfold rotaxane, was prepared. Heterodimer 3 5+ catalyzed ethane oxidation in the presence of H 2 O 2 at a relatively low temperature. The site-selective complexation of 3 5+ with an additional anionic porphyrin (TPPS 4− ) through π–π stacking and electrostatic interactions afforded a stable 1:1 complex. It was demonstrated that the supramolecular post-synthetic modification of 3 5+ enhances its catalytic activity efficiently. Moreover, supramolecular conjugates achieved higher catalytic ethane oxidation activity than nitrido-bridged iron phthalocyanine dimer, which is the most potent iron-oxo-based molecular catalyst for light-alkane oxidation reported so far. Electrochemical measurements proved that the electronic perturbation from TPPS 4− to 3 5+ enhanced the catalytic activity.

    DOI: 10.1002/chem.201805580

    Web of Science

    Scopus

    PubMed

  11. Specific and Oriented Encapsulation of Fullerene C70 into a Supramolecular Double-Decker Cage Composed of Shape-Persistent Macrocycles 査読有り 国際誌

    Kawano Shin-ichiro, Fukushima Tomoaki, Tanaka Kentaro

    ANGEWNDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION   57 巻 ( 45 ) 頁: 14827 - 14831   2018年11月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201809167

    Web of Science

  12. Liquid-crystalline Phthalocyanine with Short Intercolumnar Distance and Variation of the Liquid Crystallinity Induced by Square-planar Metal Ions 査読有り 国際誌

    Kawano Shin-ichiro, Yamada Yasuyuki, Shu Rongfang, Ishihara Yu, Tanaka Kentaro

    CHEMISTRY LETTERS   47 巻 ( 10 ) 頁: 1262 - 1264   2018年10月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/cl.180591

    Web of Science

  13. Programmable arrangement of metal ions in a cofacially stacked assembly of porphyrinoids toward molecular tags 査読有り

    Mihara Nozomi, Yamada Yasuyuki, Furukawa Ko, Kato Tatsuhisa, Tanaka Kentaro

    DALTON TRANSACTIONS   47 巻 ( 20 ) 頁: 7044-7049   2018年5月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c8dt01334a

    Web of Science

  14. Columnar Liquid-Crystalline Macrocycles Synthesized via Metal Ion-Assisted Self-Assembly 査読有り

    Kawano Shin-ichiro, Murai Takafumi, Harada Takahiro, Tanaka Kentaro

    INORGANIC CHEMISTRY   57 巻 ( 7 ) 頁: 3913-3919   2018年4月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/acs.inorgchem.8b00046

    Web of Science

  15. Columnar Liquid Crystals from a Giant Macrocycle Mesogen 査読有り

    Kawano Shin-ichiro, Kato Masahiro, Soumiya Shinya, Nakaya Masato, Onoe Jun, Tanaka Kentaro

    ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION   57 巻 ( 1 ) 頁: 167-171   2018年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201709542

    Web of Science

  16. Intramolecular strong electronic coupling in a discretely H-aggregated phthalocyanine dimer connected with a rigid linker

    Yasuyuki Yamada, Yasuyuki Yamada, Yasuyuki Yamada, Katsuhiko Nawate, Tomoaki Maeno, Kentaro Tanaka

    Chemical Communications   54 巻   頁: 8226-8228   2018年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    © 2018 The Royal Society of Chemistry. Preparation of an accurate assembly of phthalocyanines is rather difficult because of the high aggregation property of phthalocyanines. In this study, a novel discrete phthalocyanine dimer was prepared in which the relative configuration of each component was tightly and accurately fixed in an H-aggregate form by a rigid U-shaped linker. Electrochemical measurements showed that there were strong intramolecular electronic interactions between the two phthalocyanines.

    DOI: 10.1039/c8cc04335c

    Scopus

  17. Dynamic Molecular Invasion into a Multiply Interlocked Catenane 査読有り

    Yamada Yasuyuki, Itoh Ryohei, Ogino Sayaka, Kato Tatsuhisa, Tanaka Kentaro

    ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION   56 巻 ( 45 ) 頁: 14124-14129   2017年11月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/ange.201708248

    Web of Science

  18. Electronic perturbation of supramolecular conjugates of porphyrins and phthalocyanines 査読有り

    Mihara Nozomi, Yamada Yasuyuki, Akine Shigehisa, Sugimoto Kunihisa, Tanaka Kentaro

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   53 巻 ( 14 ) 頁: 2230-2232   2017年2月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c6cc09590a

    Web of Science

  19. Programmable Arrangement of Heterometal Ions in a Supramolecular Array of Porphyrin and Phthalocyanine 査読有り

    Nozomi Mihara, Yasuyuki Yamada, and Kentaro Tanaka

    Bull. Chem. Soc. Jpn.   90 巻   頁: 427-435   2017年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/bcsj.20160423

  20. Solid-State NMR Study of Dynamic Properties of a Columnar Liquid Crystalline Macrocycle 査読有り

    Shin-ichiro Kjawano and Kentaro Tanaka

    Bull. Chem. Soc. Jpn.   90 巻   頁: 826–830   2017年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/bcsj.20170047

  21. Oxygen Reduction to Water by Cofacial Dimer of Fe(III)porphyrin and Fe(III)phthalocyanine Linked via Highly Flexible Four-fold Rotaxane 査読有り

    Nozomi Mihara, Yasuyuki Yamada, Hikaru Takaya, Yasutaka Kitagawa, Shin Aoyama, Kazunobu Igawa, Katsuhiko Tomooka, and Kentaro Tanaka

    Chem. Eur. J.   23 巻   頁: 7508-7514   2017年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/chem.201700082

  22. Electronic Perturbation of Supramolecular Conjugates of Porphyrins and Phthalocyanines 査読有り

    Nozomi Mihara, Yasuyuki Yamada, Shigehisa Akine, Kunihisa Sugimoto and Kentaro Tanaka

      53 巻   頁: 2230-2232   2017年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/C6CC09590A

  23. Frontispiece: Metal-Ion-Induced Switch of Liquid-Crystalline Orientation of Metallomacrocycles

    Shin ichiro Kawano, Takashi Hamazaki, Atsushi Suzuki, Kenshin Kurahashi, Kentaro Tanaka

    Chemistry - A European Journal   22 巻   頁: 15674   2016年10月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/chem.201504864

    Scopus

  24. Inside Cover: Assembly of Multi-Phthalocyanines on a Porphyrin Template by Fourfold Rotaxane Formation (Chem. Eur. J. 35/2016)

    Yasuyuki Yamada, Yasuyuki Yamada, Tatsuhisa Kato, Kentaro Tanaka

    Chemistry - A European Journal   22 巻   頁: 12202   2016年8月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/chem.201602993

    Scopus

  25. Kinetically "Locked" Metallomacrocycle 査読有り

    Toshio Nishino, Yasuyuki Yamada, Shigeyuki Akine, Kunihisa Sugimoto and Kentaro Tanaka

    Dalton Trans.   45 巻   頁: 3831-3837   2016年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c5dt04635a

  26. Self-Assembled Synthesis and Liquid Crystalline Property of Metallomacrocycle Composed of Naphthalenedihydroxamate and Cu2+ Ions 査読有り

    Shin-ichiro Kawano, Hiroshi Inada, and Kentaro Tanaka

    Chem. Lett.   45 巻   頁: 1105-1107   2016年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/cl.160577

  27. Metal-Ion-Induced Switch of Liquid Crystalline Orientation of Metallomacrocycles 査読有り

    Shin-ichiro Kawano, Takashi Hamazaki, Atsushi Suzuki, Kenshin Kurahashi, and Kentaro Tanaka

    Chem. Eur. J.   22 巻   頁: 15674-15683   2016年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/chem.201601941

  28. Assembly of Multi-Phthalocyanines on a Porphyrin Template via Fourfold Rotaxane Formation 査読有り

    Yasuyuki Yamada, Tatsuhisa Kato, and Kentaro Tanaka

    Chem. Eur. J.   22 巻   頁: 12371-12380   2016年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/chem.201601768

  29. Crystalline Two-dimensional Nanosheet Composed of Tetraanionic Porphyrins and Tetracationic Metallomacrocycles 査読有り

    Toshio Nishino, Yasuyuki Yamada, and Kentaro Tanaka

    J. Porphyrins and Phthalocyanines   20 巻   頁: 694-699   2016年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1142/S1088424616500590

  30. Stacked Pairing of Anionic Porphyrins on a Tetracationic Macrocyclic Template 査読有り

    Toshio Nishino, Yasuyuki Yamada, and Kentaro Tanaka

    Chem. Lett.   45 巻   頁: 356-358   2016年

     詳細を見る

    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/cl.151185

  31. Columnar Liquid-Crystalline Metallomacrocycles 査読有り

    Sinichito Kawano, Yukari Ishida, Kentaro Tanaka

    Journal of American Chemical Society   137 巻   頁: 2295-2302   2015年2月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja510585u

  32. Metal-Induced Dynamic Conformational and Fluorescence Switch of Quinone-Appended Zn-Porphyrin 査読有り

    Yasuyuki Yamada, Kosuke Hiraga, Kentaro Tanaka

    Journal of Porphyrins and Phthalocyanines   19 巻   頁: 334-351   2015年

     詳細を見る

    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1142/S1088424615500169

  33. Crystal Structures of Stacked Ionic Assemblies of Tetracationic and Tetraanionic Porphyrins 査読有り

    Yamada Yamada, Satoru Matsumoto, Kazushi Yamada, Toshio Nishino, Nozomi Mihara, Kunihiko Sugimoto, Kentaro Tanaka

    Chemistry Letters   43 巻   頁: 1377-1379   2014年8月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/cl.140392

  34. Coordination Oligomers and Polymers of an Oxazole-Appended Zinc Chlorophyll Derivative 査読有り

    Y. Shinozaki, I. Yoshikawa, K. Araki, K. Ohara, K. Yamaguchi, S. Kawano, K. Tanaka, Y. Araki, T. Wada, J. Otsuki

    Chemistry Letters   43 巻   頁: 862-864   2014年6月

     詳細を見る

    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/cl.140135

  35. Triply Stacked Heterogeneous Array of Porphyrins and Phthalocyanine through Stepwise Formation of a Fourfold Rotaxane and an Ionic Complex 査読有り

    Yasuyuki Yamada, Nozomi Mihara, Shinya Shibano, Kunihiro Sugimoto, Kentaro Tanaka

    Journal of American Chemical Society   135 巻   頁: 11505-11508   2013年8月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja405963t

  36. Metal-Induced Structural Switching of a Folded Quinone-Sandwiched Porphyrin 査読有り

    Yasuyuki Yamada Kentaro Tanaka

    J. Inorg. Organomet. Polym.   23 巻   頁: 180-185   2013年6月

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1007/s10904-012-9726-4

  37. Double Helices of a Pyridine-Appended Zinc Chlorophyll Derivative 査読有り

    Y. Shinozaki, G. Richards, K. Ogawa, A. Yamano, K. Ohara, K. Yamaguchi, S. Kawano, K. Tanaka, Y. Araki, T. Wada, J. Otsuki

    Journal of American Chemical Society   135 巻   頁: 5262–5265   2013年4月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja400493e

  38. Synthesis of a Hetero-Dinuclear Metal Complex in a Porphyrin/Phthalocyanine Four-Fold Rotaxane 査読有り

    Yasuyuki Yamada, Nozomi Mihara, Kentaro Tanaka

    Dalton Transaction   42 巻   頁: 15873-15876   2013年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/C3DT51043C

  39. Repetitive Stepwise Rotaxane Formation toward Programmable Molecular Arraying 査読有り

    Yauyuki Yamada, Masaaki Okada, Kentaro Tanaka

    Chemical Communications   49 巻   頁: 11053-11055   2013年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/C3CC46859C

  40. Synthesis of a hetero-dinuclear metal complex in a porphyrin/phthalocyanine four-fold rotaxane 査読有り

    Yamada Yasuyuki, Mihara Nozomi, Tanaka Kentaro

    DALTON TRANSACTIONS   42 巻 ( 45 ) 頁: 15873-15876   2013年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c3dt51043c

    Web of Science

  41. Repetitive stepwise rotaxane formation toward programmable molecular arrays 査読有り

    Yamada Yasuyuki, Okada Masa-aki, Tanaka Kentaro

    CHEMICAL COMMUNICATIONS   49 巻 ( 94 ) 頁: 11053-11055   2013年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/c3cc46859c

    Web of Science

  42. Room-Temperature Single Molecular Memory 査読有り

    S. Kano, Y. Yamada, K. Tanaka, Y. Majima

    App. Phys. Lett.   100 巻   頁: 053101(1-3)   2012年1月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1063/1.3679127

  43. Switchable Intermolecular Communication in a Four-Fold Rotaxane 査読有り

    Yasuyuki Yamada, Mitsuyoshi Okamoto, Ko Furukawa, Tatsuhisa Kato, Kentaro Tanaka

    Angewandte Chimie International Edition   51 巻   頁: 709–713   2012年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201107104

  44. Direct Conductance Measurement of Individual Metallo-DNA Duplexes within Single-Molecule Break Junctions 査読有り

    S. Liu, G. H. Clever, Y. Takezawa, M. Kaneko, K. Tanaka, X. Guo, M. Shionoya

    Angewandte Chemie International Edition   50 巻   頁: 9048-9052   2011年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.201102980

  45. Discrete Self-Assembly of Iron(III) Ions inside Triple-Stranded Artificial DNA 査読有り

    Y. Takezawa, W. Maeda, K. Tanaka, and M. Shionoya

    Angew. Chem. Int. Ed.   48 巻   頁: 1081-1084   2009年

     詳細を見る

    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  46. Discrete Self-Assembly of Iron(III) Ions inside Triple-Stranded Artificial DNA 査読有り

    Takezawa Yusuke, Maeda Wakana, Tanaka Kentaro, Shionoya Mitsuhiko

    ANGEWANDTE CHEMIE-INTERNATIONAL EDITION   48 巻 ( 6 ) 頁: 1081-1084   2009年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1002/anie.200804654

    Web of Science

    PubMed

  47. Soft metal-mediated base pairing with novel synthetic nucleosides possessing an O,S-donor ligand 査読有り

    Takezawa Yusuke, Tanaka Kentaro, Yori Maiko, Tashiro Shohei, Shiro Motoo, Shionoya Mitsuhiko

    JOURNAL OF ORGANIC CHEMISTRY   73 巻 ( 16 ) 頁: 6092-6098   2008年8月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jo800587d

    Web of Science

    PubMed

  48. Ni(II)-Mediated self-assembly of artificial beta-dipeptides forming a macrocyclic tetranuclear complex with interior spaces for in-line molecular arrangement 査読有り

    Miyake Ryosuke, Tashiro Shohei, Shiro Motoo, Tanaka Kentaro, Shionoya Mitsuhiko

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   130 巻 ( 17 ) 頁: 5646-+   2008年4月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja8009555

    Web of Science

    PubMed

  49. A close-packed, highly insulating organic thin monolayer on Si(111) 査読有り

    Tanaka Kentaro, Tanaka Taishi, Hasegawa Takeshi, Shionoya Mitsuhiko

    CHEMISTRY LETTERS   37 巻 ( 4 ) 頁: 440-441   2008年4月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/cl.2008.440

    Web of Science

  50. A Closed-packed, Highly-insulating Organic Thin Monolayer on Si(111) 査読有り

    K. Tanaka, T. Tanaka, T. Hasegawa, and M. Shionoya

    Chem. Lett.   37 巻   頁: 440-441   2008年

     詳細を見る

    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  51. Ni(II)-Mediated Self-Assembly of Artificial β-Dipeptides Forming a Macrocyclic Tetranuclear Complex with Interior Spaces for In-Line Molecular Arrangement 査読有り

    R. Miyake, S. Tashiro, M. Shiro, K. Tanaka, and M. Shionoya

    J. Am. Chem. Soc.   130 巻   頁: 5646-5647   2008年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  52. バイオインスパイアードなテンプレートを用いた精密分子組織の構築 招待有り

    田中健太郎

    液晶   13 巻   頁: 33-41   2008年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:日本語  

  53. Soft Metal-Mediated Base Pairing with Novel Synthetic Nucleosides Possessing an O,S-Donor Ligand 査読有り

    Y. Takezawa, K. Tanaka, M. Yori, S. Tashiro, M. Shiro, and M. Shionoya

    J. Org. Chem.   73 巻   頁: 6092-6098   2008年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  54. Synthesis of a macrocyclic tetranuclear Ni(II) complex possessing functional holes from artificial beta-dipeptides 査読有り

    Miyake Ryosuke, Tashiro Shohei, Shiro Motoo, Tanaka Kentaro, Shionoya Mitsuhiko

    YAKUGAKU ZASSHI-JOURNAL OF THE PHARMACEUTICAL SOCIETY OF JAPAN   128 巻   頁: 74   2008年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Web of Science

  55. Synthesis of a metal-salen base pair for the assembly of programmed metal arrays inside DNA 査読有り

    Clever Guido H., Tanaka Kentaro, Takezawa Yusuke, Kaul Corinna, Carell Thomas, Shionoya Mitsuhiko

    YAKUGAKU ZASSHI-JOURNAL OF THE PHARMACEUTICAL SOCIETY OF JAPAN   128 巻   頁: 67   2008年

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Web of Science

  56. Discrete self-assembly of iron (III) ions inside triple-stranded artificial DNA 査読有り

    Takezawa Yusuke, Kaneko Motoo, Maeda Wakana, Clever Guido H., Tanaka Kentaro, Shionoya Mitsuhiko

    YAKUGAKU ZASSHI-JOURNAL OF THE PHARMACEUTICAL SOCIETY OF JAPAN   128 巻   頁: 78   2008年

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Web of Science

  57. A template-directed synthetic approach to halogen-bridged mixed-valence platinum complexes on artificial peptides in solution 査読有り

    Tanaka Kentaro, Kaneko Kenji, Watanabe Yusuke, Shionoya Mitsuhiko

    DALTON TRANSACTIONS   ( 46 ) 頁: 5369-5371   2007年12月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/b711804j

    Web of Science

    PubMed

  58. Programmable metal assembly on bio-inspired templates 査読有り

    Tanaka Kentaro, Shionoya Mitsuhiko

    COORDINATION CHEMISTRY REVIEWS   251 巻 ( 21-24 ) 頁: 2732-2742   2007年11月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1016/j.ccr.2007.08.018

    Web of Science

  59. Programmable self-assembly of metal ions inside artificial DNA duplexes (vol 1, pg 190, 2006) 査読有り

    Tanaka Kentaro, Clever Guido H., Takezawa Yusuke, Yamada Yasuyuki, Kaul Corinna, Shionoya Mitsuhiko, Carell Thomas

    NATURE NANOTECHNOLOGY   2 巻 ( 1 ) 頁: 63   2007年1月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1038/nnano.2006.182

    Web of Science

  60. A template-directed synthetic approach to halogen-bridged mixed-valence platinum complexes on artificial peptides in solution 査読有り

    Kentaro Tanaka, Kenji Kaneko, Yusuke Watanabe and Mitsuhiko Shionoya

    Dalton Transactions   2007 巻   頁: 5369-5371   2007年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A template-directed synthetic approach to halogen-bridged mixed-valence platinum complexes has been performed in organic media using, for instance, a synthetic peptide bearing two bis(ethylenediamine)-based Pt(IV) complexes with two axial bromide anionic ligands,5 [1a(Pt(IV)Br2 (en))2 ](RSO3 )4 , and a [Pt(II)(en)2 ](RSO3 )2 complex (R = (C12 H25 OCH2 )2 CHO(CH2 )3 -).

  61. Programmable metal assembly on bio-inspired templates 招待有り 査読有り

    Kentaro Tanaka and Mitsuhiko Shionoya

    Coordination Chemistry Reviews   251 巻   頁: 1731-2742   2007年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語  

    This review highlights precisely controlled assembly of metal complexes on DNA templates towards functionalized materials including our recent research progress

  62. 生体高分子に学ぶ“ものづくり”-金属イオンの精密配列化 招待有り

    田中健太郎

    超分子研究会アニュアルレビュー   28 巻   頁: 2-3   2007年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:日本語  

  63. Programmed metal arrays by means of designable biological macromolecules

    Kentaro Tanaka, Kentaro Tanaka, Tokomo Okada, Mitsuhiko Shionoya

    Redox Systems Under Nano-Space Control     頁: 155-165   2006年12月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    9.4 Conclusion: In this study, we demonstrate that biopolymers such as DNA and peptides can be precisely redesigned and reconstructed as templates for homogeneous or even heterogeneous assembly of metal ions in a programmable manner by chemically modiyfing their building blocks. This bottom-up strategy based on biorelated molecules would generate not only a new structuralmotif formetal clusters in the biomolecules but also a metal-triggered information-transfer system. © 2006 Springer-Verlag Berlin Heidelberg.

    DOI: 10.1007/3-540-29580-1_9

    Scopus

  64. Programmable self-assembly of metal ions inside artificial DNA duplexes 査読有り

    Tanaka Kentaro, Clever Guido H., Takezawa Yusuke, Yamada Yasuyuki, Kaul Corinna, Shionoya Mitsuhiko, Carell Thomas

    NATURE NANOTECHNOLOGY   1 巻 ( 3 ) 頁: 190-U5   2006年12月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1038/nnano.2006.141

    Web of Science

    PubMed

  65. Bio-inspired programmable self-assembly on DNA templates 査読有り

    Tanaka Kentaro, Shionoya Mitsuhiko

    CHEMISTRY LETTERS   35 巻 ( 7 ) 頁: 694-699   2006年7月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1246/cl.2006.694

    Web of Science

  66. Toward a protecting-group-free halogen-metal exchange reaction: Practical, chemoselective metalation of functionalized aromatic halides using dianion-type zincate, (Bu4ZnLi2)-Bu-t 査読有り

    Uchiyama Masanobu, Furuyama Taniyuki, Kobayashi Minoru, Matsumoto Yotaro, Tanaka Kentaro

    JOURNAL OF THE AMERICAN CHEMICAL SOCIETY   128 巻 ( 26 ) 頁: 8404-8405   2006年7月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja058246x

    Web of Science

  67. Toward a Protecting-Group-Free Halogen-Metal Exchange Reaction:Practical, Chemoselective Metalation of Functionalized Aromatic HalidesUsing Dianion-type Zincate, tBu4ZnLi2 査読有り

    Masanobu Uchiyama, Taniyuki Furuyama, Minoru Kobayashi, Yotaro Matsumoto, and Kentaro Tanaka

    J. Am. Chem. Soc.   128 巻   頁: 8404-8405   2006年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A versatile preparation method for aromatic zincate compounds through a halogen-zinc exchange reaction using dilithium tetra-tert-butylzincate (tBu4ZnLi2) has been developed. This reagent permits efficient preparation of highly functionalized aromatic zincates, particularly, those with electrophilic functional groups, such as ester, amide, alcohol, and phenol. Halogen-zinc exchange reactions followed by electrophilic trapping (with allyl bromide or benzaldehyde) proved to be a powerful tool for C-C bond formation on functionalized aromatic rings. The functionalized aromatic zincate intermediate was also found to undergo copper- and palladium-catalyzed C-C bond-forming reactions with good yields and high chemoselectivity.

  68. Bio-Inspired Programmable Self-Assembly on DNA Templates 招待有り

    K. Tanaka and M. Shionoya

    Chem. Lett.   35 巻   頁: 694-699   2006年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Besides the biological importance of DNA as storage of genetic information, DNA is a smart molecule to assemble functional units since it is possible to use sequences of nucleobases to encode molecular assembled systems in a predetermined fashion over a wide range in size. This review highlights recent advance in precise control of molecular assembly on DNA templates directed towards functionalized materials.

  69. *Programmable Self-Asembly of Metal Ions Inside Artificial DNA Duplexes 査読有り

    K. Tanaka, G. Clever, Y. Takezawa, Y. Yamada, C. Kaul, M. Shionoya, and T. Carell

    Nature Nanotech.   1 巻   頁: 190-194   2006年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  70. Molecular orientation of organic monolayers on Si(111)

    Taishi Tanaka, Kentaro Tanaka, Kentaro Tanaka, Hiroyuki Kakuda, Takeshi Hasegawa, Takeshi Hasegawa, Mitsuhiko Shionoya

    Polymer Preprints, Japan   54 巻   頁: 3329-3330   2005年12月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Alkenes form self-assembled monolayers on a hydrogen-terminated Si(111) surface via hydrosilylation of defines. Since the monolayers are attached onto the substrate covalently through direct Si-C bonding, the molecular orientation of the monolayer is strongly influenced by compatibility between the crystal structure of Si(111) surface and the molecular structure of the olefin. In this study, we examined the formation of various monolayers and their molecular orientations on Si(111).

    Scopus

  71. Heterogeneous metal arrays into artificial metallo-DNAs as templates 国際誌

    Kentaro Tanaka, Kentaro Tanaka, Yusuke Takezawa, Takuya Agata, Atsushi Katagiri, Tatsuhisa Kato, Mitsuhiko Shionoya

    Polymer Preprints, Japan   54 巻   頁: 5126 - 5127   2005年12月

     詳細を見る

    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Besides the biological importance of DNA as storage of genetic information, the fundamental and canonical structure of duplex DNA can be regarded as a template for the bio-inspired molecular architectures to develop new functions. DNA has an attractive system to assemble functional building blocks, because automated synthesizers can routinely make oligomers with desired lengths and sequences. Replacement of hydrogen-bonded base pairing of DNA by metal-mediated base pairing could lead to &quot;metallo-DNA&quot; in which metal ions are aligned along the helix axis in a controllable fashion (Chart 1). We report here the de novo designed heterogeneous metal array in artificial metallo-DNA. To heterogeneously array metal ions in double helices, d(5′-GHPHC-3′)2, d(5′-GHHPHHC-3′)2, and d(5′-GHVHC- 3′)2were synthesized, where H is a hydroxypyridone-bearing nucleotide forming a square planar complex with a Cu2+ion, P is a pyridine-bearing nucleotide forming a linear complex with an Ag+or an Hg2+ion, and V is an abasic site. Stepwise photometric titration experiments of Cu2+and subsequent Hg2+to the duplexes and electrospray ionization mass spectroscopy clearly demonstrated the quantitative and site-selective formation of Cu2+-Hg2+-Cu2+, Cu2+-Cu2+-Hg2+-Cu2+-Cu2+and Cu2+- Cu2+arrays in the centers of the duplexes, respectively (Fig. 2).

    Scopus

  72. Analysis of hydrogen-terminated Si(1 1 1) surface by infrared multiple-angle incidence resolution spectroscopy

    Hiroyuki Kakuda, Takeshi Hasegawa, Takeshi Hasegawa, Taishi Tanaka, Kentaro Tanaka, Kentaro Tanaka, Mitsuhiko Shionoya

    Chemical Physics Letters   415 巻   頁: 172-175   2005年10月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The infrared multiple-angle incidence resolution spectroscopy (MAIRS) has been employed to analyze the hydrogen-terminated Si(1 1 1) 1 × 1-H surface. The new technique of infrared MAIRS provides two absorption spectra simultaneously on an identical sample, which separately reveal the surface-parallel and surface-normal vibration spectra. It has been exhibited in the present study that the infrared MAIRS technique is powerful to discuss some infrared key bands in terms of molecular orientation concerned with Si-H vibrational modes on the Si(1 1 1) 1 × 1-H surface with the use of the two spectra. © 2005 Elsevier B.V. All rights reserved.

    DOI: 10.1016/j.cplett.2005.09.017

    Scopus

  73. Heterogeneous assembly of silver(I) and calcium(II) ions accompanying a dimer formation of cyclo(L-Ala-L-Met)3. 査読有り

    Okada T, Tanaka K, Shiro M, Shionoya M

    Chemical communications (Cambridge, England)   ( 11 ) 頁: 1484-1486   2005年3月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1039/b415567j

    PubMed

  74. Heterogeneous Assembly of Silver(I) and Calcium(II) Ions Accompanying a Dimer Formation of cyclo(L-Ala- L -Met)3 査読有り

    T. Okada, K. Tanaka, M. Shiro, and M. Shionoya

    Chem. Commun.   2005 巻   頁: 1484/1486   2005年

     詳細を見る

    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Heterogeneous assembly of three Ag+ and one Ca2+ ion has
    been accomplished in a dimeric structure of cyclic hexapeptides,
    cyclo(L-Ala-L-Met)3.

  75. Analysis of Hydrogen-Terminated Si(111) Surface by Infrared Multiple-Angle Incidence Resolution Spectroscopy 査読有り

    Hiroyuki Kakuda, Takeshi Hasegawa, Taishi Tanaka, Kentaro Tanaka, and Mitsuhiko Shionoya

    Chem. Phys. Lett.   415 巻   頁: 172-175   2005年

     詳細を見る

    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  76. Artificial metallo-DNA: a bio-inspired approach to metal array programming. 査読有り

    Shionoya M, Tanaka K

    Current opinion in chemical biology   8 巻 ( 6 ) 頁: 592-597   2004年12月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1016/j.cbpa.2004.09.006

    PubMed

  77. [Artificial metallo-DNA: arraying metal ions using DNA]. 査読有り

    Shionoya M, Tanaka K

    Tanpakushitsu kakusan koso. Protein, nucleic acid, enzyme   49 巻 ( 10 ) 頁: 1438-1443   2004年8月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    PubMed

  78. Interaction of plastocyanin with oligopeptides: effect of lysine distribution within the peptide. 査読有り

    Hirota S, Okumura H, Arie S, Tanaka K, Shionoya M, Takabe T, Funasaki N, Watanabe Y

    Journal of inorganic biochemistry   98 巻 ( 5 ) 頁: 849-855   2004年5月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1016/j.jinorgbio.2003.10.022

    PubMed

  79. Artificial metallo-DNA: Structural control of DNA and nano-assembly of metal complexes

    Kentaro Tanaka, Mitsuhiko Shionoya

    Yuki Gosei Kagaku Kyokaishi/Journal of Synthetic Organic Chemistry   62 巻   頁: 508-513   2004年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DNA has a structural basis for the "bottom-up" fabrication of functionalized molecular building blocks. In particular, the replacement of hydrogen-bonded DNA base pairing for alternative one would lead to a novel tool for re-engineering DNA. Recently, we have synthesized a series of artificial nucleosides bearing metal ligands instead of natural nucleobases and demonstrated that metal complexation between the nucleosides effectively drives base pairing. This review describes our recent approaches to metal-based strategy directed towards self-assembled metal arrays within DNA as well as towards structural control of DNA. This strategy provides a new method for self-assembled metal arrays in a predesigned fashioji, leading possibly to metal-based molecular devices such as molecular magnets and wires.

    DOI: 10.5059/yukigoseikyokaishi.62.508

    Scopus

  80. 金属錯体型人工DNA 招待有り

    塩谷光彦, 田中健太郎

    蛋白質核酸酵素   49 巻   頁: 1438-1443   2004年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:日本語  

  81. 金属錯体型人工DNA:DNA構造制御と金属錯体ナノ集積化 招待有り

    田中健太郎, 塩谷光彦

    有機合成化学協会誌   8 巻   頁: 592-579   2004年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:日本語  

  82. Interaction of plastocyanin with oligopeptides: effect of lysine distribution within the peptide 査読有り

    Shun Hirota, Hisano Okumura, Sachiko Arie, Kentaro Tanaka, Mitsuhiko Shionoya, Teruhiro Takabe, Noriaki Funasaki, amd Yoshihito Watanabe

    Journal of Inorganic Biochemistry   98 巻   頁: 849-855   2004年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    We synthesized and purified four oligopeptides containing four lysines (KKKK, GKKGGKK, KKGGGKK, and KGKGKGK) as models for the plastocyanin (PC) interacting site of cytochrome f. These peptides competitively inhibited electron transfer between cytochrome c and PC. The inhibitory effect increased as the peptide concentrations were increased. The association constants between PC and the peptides did not differ significantly (3500-5100 M

  83. Artificial Metallo-DNA: A Bio-Inspired Approach to Metal Array Programming 招待有り 査読有り

    M. Shionoya and K. Tanaka

    Curr. Opin. Chem. Biol.   8 巻   頁: 592-579   2004年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The structure of DNA is such that the multi-array of functionalized units with desired numbers and sequences within the DNA is possible. In particular, to replace DNA bases, which are biologically important elements for gene expression, by alternative bases would provide powerful tools for programming molecular arrays in a pre-designed manner. This review focuses on recent chemical approaches to
    self-assembled metal arrays within DNA with metal-mediated base pairing.

  84. Role of a non-natural beta-C-nucleotide unit in DNA as a template for DNA and RNA syntheses and as a substrate for nucleolytic digestion. 査読有り

    Aketani S, Tanaka K, Yamamoto K, Ishihama A, Cao H, Tengeiji A, Shionoya M

    European journal of pharmaceutical sciences : official journal of the European Federation for Pharmaceutical Sciences   20 巻 ( 1 ) 頁: 43-51   2003年9月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    PubMed

  85. A discrete self-assembled metal array in artificial DNA. 査読有り

    Tanaka K, Tengeiji A, Kato T, Toyama N, Shionoya M

    Science (New York, N.Y.)   299 巻 ( 5610 ) 頁: 1212-1213   2003年2月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1126/science.1080587

    PubMed

  86. Artificial nucleosides possessing metal binding sites at the 3'- and 5'-positions of the deoxyribose moieties. 査読有り

    Chiba JY, Tanaka K, Ohshiro Y, Miyake R, Hiraoka S, Shiro M, Shionoya M

    The Journal of organic chemistry   68 巻 ( 2 ) 頁: 331-338   2003年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jo026026l

    PubMed

  87. Artificial Metallo-DNA: Structural Control and Discrete Metal Assembly 査読有り

    K. Tanaka, Y. Yamada, A. Tengeiji, T. Kato, N. Toyama, Y. Takezawa, M. Yori, M. Shiro, and M. Shionoya

    Nucleic Acids Research Supplement   3 巻   頁: 121-122   2003年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  88. Artificial Nucleosides Possessing Metal Binding Sites at the 3'- and 5'-Positions of the Deoxyribose Moieties 査読有り

    J. Chiba, K. Tanaka, Y. Ohshiro, R. Miyake, M. Shiro, and M. Shionoya

    J. Org. Chem.   68 巻   頁: 331-338   2003年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  89. Role of a Non-natural β-C-Nucleotide Unit in DNA as a Template for DNA and RNA Syntheses and as a Substrate for Nucleolytic Digestion 査読有り

    S. Aketani, K. Tanaka, K. Yamamoto, A. Ishihama, H. Cao, A. Tengeiji, and M. Shionoya

    Eur. J. Pharm. Sci.   20 巻   頁: 43-51   2003年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  90. Artificial metallo-DNA: structural control and discrete metal assembly. 査読有り

    Tanaka K, Yamada Y, Tengeiji A, Kato T, Toyama N, Takezawa Y, Yori M, Shiro M, Shionoya M

    Nucleic acids research. Supplement (2001)   ( 3 ) 頁: 121-122   2003年

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    PubMed

  91. Syntheses and structure-activity relationships of nonnatural beta-C-nucleoside 5'-triphosphates bearing an aromatic nucleobase with phenolic hydroxy groups: inhibitory activities against DNA polymerases. 査読有り

    Aketani S, Tanaka K, Yamamoto K, Ishihama A, Cao H, Tengeiji A, Hiraoka S, Shiro M, Shionoya M

    Journal of medicinal chemistry   45 巻 ( 25 ) 頁: 5594-5603   2002年12月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    PubMed

  92. Efficient incorporation of a copper hydroxypyridone base pair in DNA. 査読有り

    Tanaka K, Tengeiji A, Kato T, Toyama N, Shiro M, Shionoya M

    Journal of the American Chemical Society   124 巻 ( 42 ) 頁: 12494-12498   2002年10月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    PubMed

  93. Formation of silver(I)-mediated DNA duplex and triplex through an alternative base pair of pyridine nucleobases. 査読有り

    Tanaka K, Yamada Y, Shionoya M

    Journal of the American Chemical Society   124 巻 ( 30 ) 頁: 8802-8803   2002年7月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    PubMed

  94. Syntheses of nucleic acid mimics designed for metal-induced strand formation on DNA

    Akihiko Hatano, Kentaro Tanaka, Motoo Shiro, Mitsuhiko Shionoya

    Tetrahedron   58 巻   頁: 2965-2972   2002年4月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    This paper describes design and syntheses of a new class of chelator-type nucleic acid mimics. Four nucleic acid mimics 7, 11, 15, 17 possess a nucleobase and two ethylenediamine moieties for intermolecular metal coordination. We expected that chelator-type nucleic acid mimics formed a strand in the presence of metal ion and then interacted with a single-stranded DNA. Efficient synthetic routes leading to the four nucleic acid analogues have been achieved via the key intermediate compound 5 which was derived from 3,5-dimethylphenol in five steps. Compound 7 was treated with zinc nitrate and Zn complex 8 was isolated as crystals.1H NMR study of Zn complex 8 in D2O showed the single-strand formation. Job plots showed that mixture of (dT)70with Zn complex 8 at 5°C reached a minimum absorbance at a mole ratio of 2:1, and the hypochromic effect showed the π-π stacking interaction between the nucleobases. Thermal denaturation study at 2:1 mole ratio of complexes between (dT)70and Zn complex 8 showed melting point at 27°C. © 2002 Elsevier Science Ltd. All rights reserved.

    DOI: 10.1016/S0040-4020(02)00203-X

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  95. Toward nano-assembly of metals through engineered DNAs

    Kentaro Tanaka, Motoyuki Tasaka, Honghua Cao, Mitsuhiko Shionoya

    Supramolecular Chemistry   14 巻   頁: 255-261   2002年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1080/10610270290026167

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  96. Formation of Silver(I)-Mediated DNA Duplex and Triplex through an Alternative Base Pair of Pyridine Nucleobases 査読有り

    K. Tanaka, Y. Yamada, and M. Shionoya

    J. Am. Chem. Soc.   124 巻   頁: 8802-8803   2002年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  97. Towards Nano-Assembly of Metals with Engineered DNAs 査読有り

    K. Tanaka, M. Tasaka, H. Cao, and M. Shionoya

    Supramol. Chem.   14 巻   頁: 255-261   2002年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  98. Syntheses of Nucleic Acid Mimics Designed for Metal-Induced Strand Formation on DNA 査読有り

    A. Hatano, K. Tanaka, M. Shiro and M. Shionoya

    Tetrahedron   58 巻   頁: 2965-2972   2002年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  99. Synthesis and Structure-Activity Relationships of Nonnatural β-C-Nucleoside Triphosphates Bearing an Aromatic Nucleobase with Phenolic Hydroxyl Groups: Inhibitory Activities against DNA Polymerases 査読有り

    S. Aketani, K. Tanaka, K. Yamamoto, A. Ishihama, H. Cao, A. Tengeiji, S. Hiraoka, M. Shiro, and M. Shionoya

    J. Med. Chem.   25 巻   頁: 5594-5603   2002年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  100. Spontaneously resolved chiral interpenetrating 3-D nets with two different zinc coordination polymers [7]

    M. Sasa, K. Tanaka, X. H. Bu, M. Shiro, M. Shionoya

    Journal of the American Chemical Society   123 巻   頁: 10750-10751   2001年10月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja0116324

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    PubMed

  101. Nickel-mediated alcoholysis reaction of carbon-nitrogen triple bond: Structural characterization of an unprecedented moisture stable imido ester with an E-configuration

    Xian He Bu, Miao Du, Kentaro Tanaka, Mitsuhiko Shionoya, Motoo Shiro

    Inorganic Chemistry Communications   4 巻   頁: 150-152   2001年4月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The X-ray structural characterization of a moisture stable imido ester with an E-configuration, obtained from the nickel(II)-mediated alcoholysis reaction of the nitrile group of a newly synthesized 6,7-dicyano-2,3-di(2-pyridyl) pyrazine compound (L), is reported. © 2001 Elsevier Science B.V.

    DOI: 10.1016/S1387-7003(01)00147-2

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  102. Novel organic crystals as candidates for frequency up-converted materials: Syntheses and crystal structures of two Tröger's bases

    X. H. Bu, M. Du, L. J. Zhao, K. Tanaka, M. Shionoya, M. Shiro

    Journal of Chemical Research - Part S     頁: 243-245   2001年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The syntheses and crystal structures of two novel Tröger's bases as candidates for frequency up-coverted organic materials are reported.

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  103. Spontaneously Resolved Chiral Interpenetrating 3-D Nets with Two Different Zinc Coordination Polymers 査読有り

    M. Sasa, K. Tanaka, M. Shiro, X.-H. Bu, and M. Shionoya

    J. Am. Chem. Soc.   123 巻   頁: 10750-10751   2001年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

  104. A Palladium-Mediated DNA Base Pair of a beta-C-Nucleoside Possessing a 2-Aminophenol as the Nucleobase 査読有り

    M. Tasaka, K. Tanaka, M. Shiro, and M. Shionoya

    Supramol. Chem.   13 巻   頁: 671-675   2001年

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    担当区分:筆頭著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1080/10610270108027496

  105. An approach to metal-assisted DNA base pairing: Novel β-C-nucleosides with a 2-aminophenol or a catechol as the nucleobase 国際誌

    Kentaro Tanaka, Motoyuki Tasaka, Honghua Cao, Mitsuhiko Shionoya

    European Journal of Pharmaceutical Sciences   13 巻 ( 1 ) 頁: 77 - 83   2001年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The metal-chelating β-C-nucleoside having a phenylenediamine moiety as the nucleobase was previously found to form a stable 2:1 complex with a Pd2+ion in aqueous media, where hydrogen bonding is replaced by metal coordination in the base pairing, thereby creating a novel hybridization motif in duplex DNA. In this regard, we have further designed two types of artificial β-C-nucleosides possessing a metal-chelating site (a 2-aminophenol or a catechol) as the nucleobase moiety. These artificial nucleosides are directed toward controlling the net charges of the metal-assisted base pairs. This paper describes convenient syntheses of the artificial nucleosides bearing a 2-aminophenol or a catechol moiety. Each nucleoside was directly synthesized through 2′-deoxy derivative via a Friedel-Crafts coupling reaction as the key step between the aromatic ring and ribose moiety, whereas the nucleoside having a phenylenediamine moiety was prepared in rather longer steps through an RNA type intermediate followed by the removal of 2′-hydroxyl group. © 2001 Elsevier Science B.V.

    DOI: 10.1016/S0928-0987(00)00210-4

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    PubMed

  106. A novel polymeric Ag(I) complex consisting of two three-dimensional networks which are enantiometric and interpenetrating

    X. H. Bu, K. Biradha, T. Yamaguchi, M. Nishimura, T. Ito, K. Tanaka, M. Shionoya

    Chemical Communications     頁: 1953-1954   2000年10月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    One-pot reaction of AgNO3and a large aromatic bridging ligand, diquinoxalino[2,3-a:2',3'-c]phenazine, which has three bidentate coordination sites, afforded a Ag(I) complex consisting of two independent three-dimensional (3D) networks which are enantiometric and interpenetrating.

    DOI: 10.1039/b003183f

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  107. Synthetic incorporation of metal complexes into nucleic acids and peptides directed toward functionalized molecules

    M. Shionoya, K. Tanaka

    Bulletin of the Chemical Society of Japan   73 巻   頁: 1945-1954   2000年9月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Novel synthetic approaches for incorporation of metal complexes into nucleic acids and peptides are described. First, novel artificial β-C-nucleosides bearing a chelator nucleobase (2-aminophenol, catechol, or o-phenylenediamine) have been synthesized. These artificial nucleobases were introduced for alternative base pairing through metal coordination instead of the hydrogen bonding in natural DNA.1HNMR and mass spectral studies clearly showed that o-phenylenediamine-type nucleoside forms a stable 2: 1 square-planar complex with a Pd(II) ion, providing an alternative DNA base pairing through metal complexation. Secondly, an efficient strategy for the liquid-phase synthesis of cyclic metallopeptides having a repeating Gly-L-Cys(terpyPt(II)) sequence, cyclo[-Gly-L-Cys(terpyPt(II))-](n)Cl(n) (n = 3, 4), has been developed. These cyclic metallopeptides were obtained by cyclization of the corresponding linear peptides, H2[-Gly-L-Cys(terpyPt(II))-](n)OH-(CF3CO2)(n+1) (n = 3, 4), in moderate yields. The former cyclic hexapeptide was found to act as a positively charged anion receptor. This synthetic approach would provide a powerful tool for arraying metal centers on cyclopeptide frameworks.

    DOI: 10.1246/bcsj.73.1945

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  108. A spontaneously resolved chiral molecular box: A cyclic tetranuclear Zn(II) complex with DPTZ (DPTZ = 3,6-di-2-pyridyl-1,2,4,5-tetrazine)

    Xian He Bu, Xian He Bu, Xian He Bu, Hiromasa Morishita, Kentaro Tanaka, Kumar Biradha, Sanae Furusho, Mitsuhiko Shionoya

    Chemical Communications     頁: 971-972   2000年6月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A quantitative synthesis of a novel cyclic tetranuclear Zn(II) complex with 3,6-di-2-pyridyl-1,2,4,5-tetrazine (DPTZ), which was spontaneously resolved as chiral crystals, has been developed.

    DOI: 10.1039/a909742b

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  109. An alternative base-pairing of catechol-bearing nucleosides by borate formation

    Honghua Cao, Kentaro Tanaka, Mitsuhiko Shionoya

    Chemical and Pharmaceutical Bulletin   48 巻   頁: 1745-1748   2000年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A chelator-type β-C-nucteoside having a catechol ligand as the nucleobase was found to form a stable 2 : 1 complex with trimethyl borate, which was characterized by1H-NMR and etectrospray ionization time-of-flight (ESI-TOF) mass speetroseopies. Both phosphoramidite and phosphotriester derivatives of this nueleoside were also prepared as synthetic precursors for DNA oligomer syntheses.

    DOI: 10.1248/cpb.48.1745

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    PubMed

  110. Self-assembly of chelator-type nucleic acid mimics into a single-stranded ZnIIcoordination polymer

    Akihiko Hatano, Kentaro Tanaka, Motoo Shiro, Mitsuhiko Shionoya

    Chemistry Letters     頁: 822-823   2000年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The synthesis of a "chelator-type" adenine mimic, which has two metal binding sites, and its ZnII-assisted self-assembly into a single-stranded coordination polymer are described. The UV absorption changes of a 1 : 1 mixture of the ZnIIcomplex and a single-stranded DNA oligomer (dT)70showed the temperature-dependent hyperchromic effect in an analogous manner as thermal denaturation processes of natural DNA duplexes.

    DOI: 10.1246/cl.2000.822

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  111. Cyclic metallopeptides, cyclo[Gly-L-Cys(terpyPt(II))](n)Cl(n)

    Kentaro Tanaka, Kentaro Tanaka, Kazuki Shigemori, Mitsuhiko Shionoya, Mitsuhiko Shionoya

    Chemical Communications     頁: 2475-2476   1999年12月

     詳細を見る

    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    An efficient strategy for the liquid-phase synthesis of cyclic metallopeptides, cyclo[Gly-L-Cys(terpyPt(II))](n)Cl(n) (n = 3, 4), has been developed, which could provide a powerful tool for arraying metal centers on cyclopeptide frameworks.

    DOI: 10.1039/a906144d

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  112. Synthesis of a novel nucleoside for alternative DNA base pairing through metal complexation

    Kentaro Tanaka, Mitsuhiko Shionoya, Mitsuhiko Shionoya

    Journal of Organic Chemistry   64 巻   頁: 5002-5003   1999年7月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/jo990326u

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  113. Artificial DNAs with metal-assisted base pairs.

    K. Tanaka, H. Cao, M. Tasaka, M. Shionoya

    Nucleic acids symposium series     頁: 111-112   1999年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Two types of artificial beta-C-nucleosides, 2 and 3, were newly synthesized, which possess a metal chelating site (2-aminophenol and catechol, respectively) at the nucleobase moiety. These nucleosides are expected to form metal-assisted base pairs in oligonucleotides and thereby to control high-order structures and functions of DNAs.

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    PubMed

  114. Anisotropic electric conductivity in an aligned DNA cast film

    Y. Okahata, T. Kobayashi, K. Tanaka, M. Shimomura

    Journal of the American Chemical Society   120 巻   頁: 6165-6166   1998年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1021/ja980165w

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  115. DNA-aligned cast film and its anisotropic electron conductivity 国際誌

    Y. Okahata, T. Kobayashi, H. Nakayama, K. Tanaka

    Supramolecular Science   5 巻 ( 3-4 ) 頁: 317 - 320   1998年

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Elsevier Sci Ltd  

    A DNA-lipid cast film was prepared, in which counter cations of DNA phosphates were replaced by cationic amphiphiles. The film is transparent, physically strong, and water-insoluble. DNA strands could be aligned in one direction by stretching the film. The aligned-DNA film showed a large anisotropic and ohmic electric current (10-5 S cm-1, A⊥/A = 104) along DNA strands in the film.

    DOI: 10.1016/S0968-5677(98)00025-X

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  116. Oriented thin films of a DNA-lipid complex

    Yoshio Okahata, Kentaro Tanaka

    Thin Solid Films   284-285 巻   頁: 6-8   1996年9月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    Organic thin films in which DNA double strands aligned in one direction were prepared by two methods: 1) polyion complexes of DNA anions and cationic amphiphiles was prepared and the organic solution of the DNA-lipid complex was cast and the obtained transparent film was stretched in one direction, and 2) DNA anions were solubilized in subphase with intercalated dyes and were transferred with cationic lipid monolayers by vertical dipping method. DNA strands could be aligned along stretching direction in the cast film and along dipping direction in the LB film. The orientation of DNA strands in the thin films were confirmed by X-ray diffraction and polarized absorption spectra.

    DOI: 10.1016/S0040-6090(96)08830-X

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  117. Orientation of DNA double strands in a Langmuir-Blodgett film

    Yoshio Okahata, Takuya Kobayashi, Kentaro Tanaka

    Langmuir   12 巻   頁: 1326-1330   1996年3月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A cationic amphiphile monolayer was spread on a subphase containing DNA double strands and intercalating dyes, and the polyion complex DNA/dye/cationic monolayer was transferred to a substrate by the vertical dipping method. It was confirmed by X-ray diffraction patterns and polarized absorption spectra that the dye-intercalated DNA strands were aligned along the dipping direction in the LB film. DNA strands are not aligned in the LB film without intercalating dye molecules. When the DNA-lipid monolayers were deposited by a horizontal lifting method instead of a vertical dipping method, DNA strands were randomly oriented in the film. The orientation of DNAs was decreased when the monolayer packing was decreased by using a low surface pressure or an expanded monolayer. Thus, the rigid, dye-intercalated DNA strands could be oriented during the vertical dipping process.

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  118. A DNA-lipid complex in organic media and formation of an aligned cast film

    K. Tanaka, Y. Okahata

    Journal of the American Chemical Society   118 巻   頁: 10679-10683   1996年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A novel DNA-lipid complex is prepared by replacing sodium counter cations by cationic amphiphilic lipids (1). The DNA-lipid complex is insoluble in aqueous solutions, but is soluble in most orgamc media such as benzene, ethanol, and chloroform. The DNA-lipid complex was confirmed to form double helical strands even in organic media, and the internal conformation of DNA strands could be reversibly changed from B-form to C-form in the organic solution (CHCl3/EtOH = 4:1) by changing the water content. A self-standing, water-insoluble DNA-lipid (1) film was prepared by casting from the organic solution and could be stretched to produce oriented DNA strands with their axes aligned along the stretching direction. The film can be impregnated with the drug ethidium bromide in the aqueous solution. The linear dichroism characteristics of the drug-DNA film show that the DNA strands are well oriented and the ethidium molecules are intercalated, as they are in normal aqueous solutions.

    DOI: 10.1021/ja9617855

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  119. Evaluation of a Transfer Process for Langmuir-Blodgett Films by Means of a Quartz-Crystal Microbalance

    Yoshio Okahata, Katsuhiko Ariga, Kentaro Tanaka

    Thin Films   20 巻   頁: 317-329   1995年1月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1016/B978-0-12-523485-6.50021-3

    Scopus

  120. Quartz Crystal Microbalance and UV-Vis Absorption Study of Q-State CdS Particle Formation in Cadmium Arachidate Langmuir-Blodgett Films

    Robert S. Urquhart, D. Neil Furlong, Herman Mansur, Herman Mansur, Franz Grieser, Franz Grieser, Kentaro Tanaka, Kentaro Tanaka, Yoshio Okahata, Yoshio Okahata

    Langmuir   10 巻   頁: 899-904   1994年3月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The formation of Q-state CdS particles in cadmium arachidate (CdAr) Langmuir-Blodgett films has been monitored using the quartz crystal microbalance (QCM) and UV-vis absorption measurements. QCM studies showed that the mass uptake of different thickness CdAr films on exposure to hydrogen sulfide was consistent with that expected for the quantitative conversion of Cd2+ ions in the films to CdS and the corresponding conversion of CdAr to arachidic acid. UV-vis absorbance measurements showed an optical blue shift typical of particles between 2 and 3 nm in diameter. Complimentary electron microscopic studies showed a polydisperse size distribution of CdS particles. The most common particle size observed in the electron micrographs was found to be close to the particle size determined from the optical properties of the semiconductor particles. There was a linear relationship between the mass uptake of a film on H2S exposure and changes in its absorption properties due to Q-state particle formation. The linear relationship was used to calculate the optical extinction coefficient of the Q-state particles in the film. Mass uptake measurements on CdAr films extensively exposed to H2S gas showed that the arachidic acid molecules left after Q-state particle formation could be quantitatively converted to CdAr by immersing the film in a stirred aqueous solution containing cadmium chloride. Subsequent reexposure of the film to H2S increased the mole fraction of CdS in the film. © 1994, American Chemical Society. All rights reserved.

    DOI: 10.1021/la00015a047

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  121. Size-quantised cadmium sulfide particles in Langmuir-Blodgett films: Film thermal stability

    D. Neil Furlong, Robert Urquhart, Franz Grieser, Franz Grieser, Kentaro Tanaka, Kentaro Tanaka, Yoshio Okahata, Yoshio Okahata

    Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions   89 巻   頁: 2031-2035   1993年12月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    The fabrication of particles in Langmuir-Blodgett films of cadmium icosanoate and nonacosa-10,12-diynoate is followed using a quartz crystal microbalance. The mass changes accompanying the exposure of the film to hydrogen sulfide are consistent with a chemical reaction in the film which also produces the acid form of the surfactant. Film thermal stability is greatly reduced after the particles are formed, a result also consistent with formation of the more volatile acid form. The extent of film removal by heating/outgassing suggests that particles are capped by adsorbed icosano or diynoic acid. It is likely that this capping plays a role in particle growth control.

    DOI: 10.1039/FT9938902031

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  122. GROWTH OF CDS PARTICLES IN CADMIUM ARACHIDATE FILMS - MONITORING BY SURFACE-PLASMON RESONANCE, UV-VISIBLE ABSORPTION-SPECTROSCOPY, AND QUARTZ-CRYSTAL MICROGRAVIMETRY 国際誌

    NJ GEDDES, RS URQUHART, DN FURLONG, CR LAWRENCE, K TANAKA, Y OKAHATA

    JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY   97 巻 ( 51 ) 頁: 13767 - 13772   1993年12月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:AMER CHEMICAL SOC  

    The growth of Q-state CdS particles during exposure of Langmuir-Blodgett films of cadmium arachidate to hydrogen sulfide has been monitored by surface plasmon resonance (SPR), UV-visible absorption, and quartz crystal microbalance (QCM) measurements. The growth kinetic profile, expressed in terms of increasing refractive index (SPR), absorption or mass increase (QCM), was the same when films were gassed under similar conditions. Microgravimetry showed the quantitative conversion of Cd2+ to CdS in such systems; UV-visible absorption exhibited the blue shift typical of Q-state particles of 2-3-nm diameter. SPR reflectance curves obtained after H2S treatment were initially fitted assuming that either the film thickness or the real component of the relative permittivity (epsilon(r)) was constant during Q-state particle formation. Film thickness changes (assuming epsilon(r) was constant) were similar to those previously reported. Relative permittivity changes, determined assuming the film thickness was constant, indicated that for thinner films (i.e., fewer than about 10 layers) effects such as film breakup during particle;formation and HS exposure to the gold surface of the SPR crystal were important. The change in epsilon(r) for a 20-layer cadmium arachidate film after-extensive gassing was calculated using Maxwell-Garnett theory. Use of this value in the fitting routine indicated that the film thickness change during particle formation was 0.13 nm/layer or 4.9%.

    DOI: 10.1021/j100153a054

    Web of Science

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  123. Evaluation of a horizontal lifting method of Langmuir-Blodgett films using a quartz-crystal microbalance

    Y. Okahata, K. Ariga, K. Tanaka

    Thin Solid Films   210-211 巻   頁: 702-706   1992年4月

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    掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    A quartz-crystal microbalance (QCM) was employed as a substrate for a horizontal lifting method of various LB films, in which the QCM plate was touched to monolayers on a subphase and lifted horizontally. The transferred mass of monolayers on the QCM could be measured directly at a nanogram level from a frequency decrease of the QCM plate: two monolayers were deposited each cycle (Y-type, transfer ratio 2). The QCM method gave more precise transfer information than the conventional method using the moving area of the barrier on the trough. It was found by the QCM method that Y-type horizontal lifting methods could be widely applied for most monolayers to form well-layered LB films, compared with the conventional vertical dipping method. © 1992.

    DOI: 10.1016/0040-6090(92)90379-P

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書籍等出版物 20

  1. 化学便覧 基礎編 改訂6版

    日本化学会 編( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 4.2節「無機化合物・錯体・有機金属・生物無機錯体・超分子化合物の性質」)

    丸善出版  2021年1月  ( ISBN:978-4-621-30521-8

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    総ページ数:1543   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  2. 理科年表 2021

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2020年11月  ( ISBN:978-4-621-30561-4

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    総ページ数:1174   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  3. 理科年表 2020

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2019年11月  ( ISBN:978-4621304259

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    総ページ数:1162   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  4. 錯体化合物辞典

    錯体化学会 編( 担当: 分担執筆)

    朝倉書店  2019年10月  ( ISBN:978-4-254-14105-4

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    総ページ数:1000   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  5. 理科年表 2019

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2018年11月  ( ISBN:978-4621303313

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    総ページ数:1130   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  6. 理科年表 平成30年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2017年11月  ( ISBN:978-4621302170

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    総ページ数:1118   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  7. 理科年表 平成29年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2016年11月  ( ISBN:978-4621300954

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    総ページ数:1104   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  8. 理科年表 平成28年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2015年11月  ( ISBN:978-4621089668

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    総ページ数:1098   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  9. 理科年表 平成27年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2014年11月  ( ISBN:978-4621088890

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    総ページ数:1092   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  10. 理科年表 平成26年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2013年11月  ( ISBN:978-4621087381

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    総ページ数:1081   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  11. 理科年表 平成25年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2012年11月  ( ISBN:978-4621086063

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    総ページ数:1136   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  12. 理科年表 平成24年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2011年11月  ( ISBN:978-4621084380

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    総ページ数:1072   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  13. 理科年表 平成23年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2010年11月  ( ISBN:978-4621082928

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    総ページ数:1064   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  14. 理科年表 平成22年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2009年11月  ( ISBN:978-4621081907

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    総ページ数:1064   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  15. 超分子金属錯体

    ( 担当: 分担執筆 ,  範囲: DNAを用いた超分子金属錯体)

    三共出版  2009年10月  ( ISBN:978-4-7827-0608-4

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    総ページ数:413   記述言語:日本語 著書種別:教科書・概説・概論

  16. 超分子サイエンス&ナノテクノロジー —基礎からイノベーションまで—

    ( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 金属錯体型人工DNAを利用した金属錯体の精密集積)

    エヌ・ティー・エス  2009年5月  ( ISBN:978-4-86043-309-3

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    総ページ数:1340   記述言語:日本語 著書種別:教科書・概説・概論

  17. 理科年表 平成21年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2008年11月  ( ISBN:978-4621080467

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    総ページ数:1064   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  18. 理科年表 平成20年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2007年11月  ( ISBN:978-4621079027

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    総ページ数:1060   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  19. 理科年表 平成19年

    国立天文台 編纂( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 高分子化合物 石油製品の比重と沸点)

    丸善出版  2006年11月  ( ISBN:978-4621077641

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    総ページ数:1056   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  20. 図解 高分子新素材のすべて

    ( 担当: 分担執筆 ,  範囲: DNAの中に金属イオンを並べる)

    工業調査会  2005年5月  ( ISBN:4-7693-4189-X

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    総ページ数:257   記述言語:日本語 著書種別:一般書・啓蒙書

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MISC 3

  1. Synthesis of an oxygen-bridged dinuclear complex composed of Fe-porphyrin and Fe-phthalocyanine inside a fourfold rotaxane 国際誌

    MIHARA Nozomi, YAMADA Yasuyuki, IGAWA Kazunobu, KASHIWAGI Ken, TOMOOKA Katsuhiko, TANAKA Kentaro  

    日本化学会講演予稿集95th 巻 ( 2 ) 頁: 547   2015年3月

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    記述言語:英語  

    J-GLOBAL

  2. Programmed arraying of metal complexes in a supramolecular system: Stacked assembly of porphyrin and phthalocyanine 招待有り 国際誌

    Tanaka, K, Yamada, Y  

    Spring-8 Research Frontiers   頁: 68 - 69   2013年

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    記述言語:英語   掲載種別:記事・総説・解説・論説等(大学・研究所紀要)  

  3. Structural change of plastocyanin. Molecular interaction and protein folding 国際誌

    S Hirota, N Funasaki, Y Fujimoto, H Okumura, N Katagiri, Y Watanabe, J Choi, M Terazima, S Arie, K Tanaka, M Shionoya, T Okajima, T Takabe  

    JOURNAL OF INORGANIC BIOCHEMISTRY96 巻 ( 1 ) 頁: 32 - 32   2003年7月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究発表ペーパー・要旨(国際会議)   出版者・発行元:ELSEVIER SCIENCE INC  

    Web of Science

講演・口頭発表等 15

  1. Hierarchical Organization of Metal Complexes 国際会議

    7th Japan-China Joint Symposium on Metal Cluster Compounds 

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    開催年月日: 2008年10月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  2. プログラムに基づく金属錯体の階層的組織化

    田中健太郎

    第58回錯体化学討論会 シンポジウム「高分子で魅せる錯体化学」 

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    開催年月日: 2008年9月20日

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  3. 生体分子にヒントをもらう“ものづくり”

    田中健太郎

    第88回日本化学会春季年会 特別企画講演「生体機能の理解と制御を目指した生命化学の最前線」 

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    開催年月日: 2008年3月30日

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  4. 金属錯体の階層的集積プログラミング

    第88回日本化学会春季年会 特別講演「金属錯体によるイノベーション-配位空間から融合分野への新展開」 

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    開催年月日: 2008年3月29日

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  5. バイオインスパイアード精密分子組織の構築

    田中健太郎

    第4回電気学会バイオマイクロシステム研究会 

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    開催年月日: 2008年2月12日

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  6. 生体高分子で金属錯体の自己組織化をプログラムする

    田中健太郎

    第57回錯体化学討論会 シンポジウム「金属イオンを含む新しい生体分子の創製と実践的活用」 

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    開催年月日: 2007年9月25日

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  7. Programmable Meal Array in DNA Duplex 国際会議

    13th International Conference on Biological Inorganic Chemistry (ICBIC13) 

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    開催年月日: 2007年8月16日

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    Besides the biological importance of DNA as storage of genetic information, DNA acts as a smart molecule for programmable self-assembly since it is possible to encode molecular assembled systems using sequences of nucleobases in a designable fashion. We have recently reported a novel metal-mediated base-pairing motif in DNA duplex as an approach based on the replacement of hydrogen-bonded base pairs by metal-mediated ones. 1-3 Herein, we describe discrete metal arrays under the precise programmi

  8. Bio-inspired Programmable Metal Array 国際会議

    41st IUPAC World Chemistry Congress 

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    開催年月日: 2007年8月10日

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(一般)  

    We describe programmable metal arrays under the precise control of “element", “number", “composition" and “sequence" without any distribution via self-assembly into artificial DNAs.

  9. バイオ分子を使って金属錯体の機能をプログラムする

    田中健太郎

    分子研シンポジウム2007 

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    開催年月日: 2007年6月8日

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  10. Programmable Discrete 1D Array of Metal Complexes on Bio-Inspired Templates

    One-Dimensional Nanostructures for Nanoarchitectonics (ODNN2007) 

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    開催年月日: 2007年3月1日

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  11. Programmable Self-Assembly of Metal Ions in Artificial DNA 国際会議

    2006 Osaka Univ./LANL Joint International Workshop on "The Nanoelectronics and Dynamics of DNA 

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    開催年月日: 2006年8月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

  12. Functional Metal Array in Artificial DNA

    First International Symposium on Chemistry of Coordination Space (ISCCS 2005) 

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    開催年月日: 2005年11月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  13. Functional Metal Array on Bio-Inspired Templates

    Tokyo Summer School of Frontier Chemistry 2005 

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    開催年月日: 2005年8月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

  14. Discrete Metal Array in Artificial DNA 国際会議

    NTU-SNU-UT Tri-Department Chemistry Symposium 2004 

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    開催年月日: 2004年12月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

  15. Metal-Wire in Artificial DNA

    The 6th International Conference on Nano-Molecular Electronics (ISNME 2004) 

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    開催年月日: 2004年12月

    記述言語:英語   会議種別:口頭発表(招待・特別)  

    国名:日本国  

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科研費 30

  1. 分子レベルで制御されたナノロッド配列界面のテンプレート合成

    研究課題/研究課題番号:19K22199  2019年06月 - 2021年03月

    挑戦的研究(萌芽)

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:6500000円 ( 直接経費:5000000円 、 間接経費:1500000円 )

    ナノ空間を形成するソフトマテリアルを構築するために、これまでに様々なサイズ、形状、内部官能基を有する有機大環状化合物を合成してきた。また、これらの大環状化合物が、金属配位結合を介した自己組織化により分子ナノチューブを形成することを明らかとしてきた。これらの知見を用い、本研究では、ナノメートルサイズの内孔を持つ有機大環状化合物を基板の上でカラム状に積層することで生成するナノチューブをテンプレートとし、高アスペクト比のナノロッドを作成する。さらに、これらを用いて高表面積の特性を利用した触媒、太陽電池、キャパシター、センサーや、超異方的構造を基にした光学材料、選択的反応場などの機能創成を検討する。
    本研究は、申請者らが創製してきた分子組織構築が可能な大環状分子を積層し、基盤界面上でナノチューブアレイを形成させること、そのナノチューブをテンプレートとした、高アスペクト比のナノロッドを作成することを目的としている。まず、テンプレートとなるナノチューブのデザインを拡張するために、そのビルティングブロックになる大環状液晶分子の新規合成法を確立した。共有結合型の液晶性大環状化合物は、安定な分子骨格を持つ。一方、環状分子骨格の形成手段として自己組織的な可逆的な結合に基づく自由度を与えることにより、分子デザインの幅が広がり、ナノチューブ形成の多様性を得ることができる。そこで環構造形性に適したビスバイデンテート骨格の金属配位子と平面四配位型金属イオンにより形成される大環状化合物の構築を行った。自己組織型環状物質をカラム状に組織化しナノチャネル形成に繋がる構造を明らかとし論文として報告した。一方、12 nmの内孔を持つ共有結合型の液晶性巨大大環状化合物を配位子とした金属錯体が、アキシャル配位子に大きなπ共役型の配位子を導入することにより、その間の相互作用から結晶性のナノチューブを形成することを明らかとした。また、このナノチューブに小分子を内包させることができること、その分子内包によりナノチューブ構造のフレキシブルな制御が行えることを見出した。これらの成果は、論文や国際会議における招待講演において報告した。
    本研究構想は、ナノチューブのビルディングブロックとなる大環状化合物の創製とナノチューブの構築および構造解析、ナノチューブ内でのナノロッド合成の方法論確立のの各段階を達成することにある。初年度目は、ナノチューブのビルディングブロックとなる新規大環状化合物の合成法を見出すことにより第一段階目の検討を行った。また、すでに合成法が確立している大環状化合物を用いたナノチューブ合成とゲストの内包について検討を行った。よって、研究は、順調に進捗していると考える事ができる。
    これまで検討した知見を用い、ナノチューブの界面上での分子組織化を行う。ナノチューブは有機化学的および錯体化学的に一義的な構造として合成するため、ナノチューブ内部のサイズや形状を自由にデザインすることが出来る。また、ナノチューブの配列組織化は、テンプレートとなる二次元結晶の結晶構造が鍵となる。その構造は、大環状化合物の形状だけでなく、大環状化合物から放射状に伸びる側鎖によっても制御が可能であるため、ナノチューブのパッキング構造もデザインが可能である。組織化の方法を検討することで、ナノチューブが作る界面上でのテンプレート空間を任意に構築し、その制限された内部空間を利用したナノロッド生成を行う。また、ナノロッド界面の機能創製を行う。

  2. 液晶性ナノ空間を用いた新反応場の創出

    研究課題/研究課題番号:19H00902  2019年04月 - 2022年03月

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:45890000円 ( 直接経費:35300000円 、 間接経費:10590000円 )

    本研究では、液晶の中に構築したナノ空間を利用した、今までに例を見ない反応場を構築する。我々は、カラムナー液晶性の大環状大環状化合物を作ることで、分子を内包できるナノ空間を液体の中に創り出すことに成功してきた。反応媒体として大環状カラムナー液晶のナノ空間を用いることは、液晶性ナノ空間に反応基質分子を集積・配向することを意味し、空間が規定する精密選択的合成への展開が期待できる。本研究では、この新しいナノ空間を最大限に活用し、様々な新しい反応と、それにより得られる機能物質構築を行う。
    本研究では、液晶の中に構築したナノ空間を利用した、今までに例を見ない反応場を構築すること、その反応場を利用し、精密選択的合成、新規機能性材料合成、分子・イオン輸送反応を行うこと、また液晶への外部刺激による反応制御、ナノ空間内反応によるマクロ材料特性の変換を行うことを目的としてる。まず、反応場となるナノ空間を内包する液晶物質のデザインを拡張するために、大環状液晶分子の新規合成法を確立した。共有結合型の液晶性大環状化合物は、安定な分子骨格を持つ。一方、環状分子骨格の形成手段として自己組織的な可逆的な結合に基づく自由度を与えることにより、分子デザインの幅が広がり、ナノ空間形成の多様性を得ることができる。そこで環構造形性に適したビスバイデンテート骨格の金属配位子と平面四配位型金属イオンにより形成される大環状化合物による液晶の構築を行った。自己組織型環状物質をメソゲンとしたカラムナー液晶の組織構造を明らかにした例をはじめて論文として報告した。一方、25 nmの内孔を持つ共有結合型の液晶性巨大大環状化合物が、ナノ空間での反応を触媒することが期待されるポルフィリンを内包できることを明らかにした。ポルフィリンは、触媒としてだけでなく、様々な金属イオンとの錯体を形成することで、磁性などの機能を持つことができる。本研究では、ソフトマテリアルの中に、ポルフィリン金属錯体を組織化させることにも成功した。一方、ナノ空間内での新規有用反応への展開を見据え、ポルフィリン類を触媒として用いるための検討も行い、酸化触媒としての高い有用性を見出すことに成功した。これらの成果は、論文や国際会議における招待講演において報告した。
    本研究構想は、液晶性のナノ空間の多様性の拡張、ナノ空間の特異性に根ざした新しい反応の創出・制御法の確立、反応と連動したソフトマテリアルとしての機能の創出の各段階を達成することにある。初年度目は、新規液晶性分子の合成法を見出すことにより第一段階目の検討を行った。また、ナノ空間内反応の基点となる内包分子との結合性およびその特異的な触媒活性の評価を行うことにより、第二段階目の検討項目についても手がけることができた。よって、研究は、順調に進捗していると考える事ができる。
    溶媒に反応性溶質が無配向に溶解することとは異なり、カラム方向に沿った一次元的な空間内で内包された分子は配向整列化されるため、立体規則性重合やイオン輸送など、それにもとづいた分子間反応が起こることが期待できる。多孔性固体とは異なり、流動性やダイナミックな相転移性を示すため、反応前に系を任意に流動配向させたり、反応後に液晶マトリックスと合わせて生成物を配向化することも可能である。また、温度による液晶-結晶相転移によって配向構造の固定化や、液晶-等方性液体相転移によって配向構造のリセットをすることも期待できる。これらが、本研究で開発を目指す、液晶性ナノ空間内に構築する新奇反応場の特徴である。そこで、引き続き反応場となる液晶性大環状化合物のライブラリー拡張を行う。既に、複数多種類の大環状化合物を液晶化することで確立した方法論を基に、それらの骨格構造をベースに官能基修飾することで効率的に研究に資する。液晶性大環状化合物の分子設計として、二種類の機能部位、平面性大環状部位と外側に伸びる側鎖によって構成されている。これらを適切に選択することで、目的に最適なナノ空間を合成する。次に、ナノ空間内での機能性小分子の包接による異方的配列化を検討する。磁性金属錯体の配列化による磁気特性の発現を達成させると共に、イオン伝導性材料の創製を行う。、本液晶性ナノ空間は、前述の通り、液晶相の相転移によって内部環境を変換することが出来るため、相転移を介した反応スイッチングを制御できると考えられる。よって、機能の動的スイッチング特性開発を行う。

  3. 自己組織化により次元制御した分子空間の分子組織化学

    研究課題/研究課題番号:15H02167  2015年04月 - 2018年03月

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:44200000円 ( 直接経費:34000000円 、 間接経費:10200000円 )

    本研究は、自己組織化による分子組織構築を行い、孤立系、連続系の次元制御された分子空間を構築し、プログラムされた固有の電子的相互作用の発現による柔らかい機能の創発を目的とした。可逆的分子集積による刺激応答性スピンアレイや反応場の創製、柔らかい分子組織・反応場としての大環状金属錯体カラムナー液晶創製、金属錯体形成・分子認識による2次元電子系の機能変換、共役型環状面に囲まれた孤立3次元空間を用いた分子認識場の創製についての研究成果が得られた。

  4. 細胞間コミュニケーションを指向した1次元MOFによる細胞膜間物質輸送系の構築

    研究課題/研究課題番号:15K13656  2015年04月 - 2017年03月

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:3900000円 ( 直接経費:3000000円 、 間接経費:900000円 )

    本研究では、複数の細胞を繋ぐことによる細胞間コミュニケーションにより行うことを究極の目標とし、その目標に向かい、本挑戦的萌芽研究では、新たな細胞間コミュニケーションを生み出すために細胞間を繋ぐ分子カニューレとしての「1D MOF」を合成することを目的とした。本研究では、数種類の大環状金属多核錯体を合成し、それらを架橋配位子で連結することで、1D MOFを合成した。1D MOFは、内部にイオンや分子を透過できるサイズの孔を持つため、細胞を繋ぐ分子カニューレとしての展開が期待できる。

  5. 金属錯体の階層的な組織化によるソフトな化学空間の配位プログラミング

    研究課題/研究課題番号:21108012  2009年07月 - 2014年03月

    新学術領域研究(研究領域提案型)

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:86190000円 ( 直接経費:66300000円 、 間接経費:19890000円 )

    個々の分子を思い通りに組織化することで分子間コミュニケーションを演出し、分子一つ一つには見られなかった新しい反応性、電子的特性、磁性などを生み出すための分子組織化学研究を行った。バイオインスパイアードな方法論、超分子化学的な方法論を用い、各種金属錯体を自在配列化し、特徴的な電子的相互作用を生み出すことに成功した。例えば、4重ロタキサン構造により自己組織的に会合することで、フタロシアニンとポルフィリンが面と面を合わせてスタッキングしたアレイを構築した。この超分子アレイを用いることで、金属イオン間の可逆的なスピン間相互作用のスイッチング現象を見出した。

  6. プログラムに基づく金属錯体の階層的組織化と機能的化学空間の創製

    研究課題/研究課題番号:20350025  2008年 - 2010年

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:19500000円 ( 直接経費:15000000円 、 間接経費:4500000円 )

    本研究では、金属錯体の自己組織化による階層的な精密集積化を行い、3次元的な分子組織をもとににした新しい化学空間の創製を行った。(1)DNAやペプチドなどをモチーフとした分子骨格をデザインし3次元的な空間配置をあらかじめプログラムした精密な金属錯体組織を構築し、磁性スイッチングなどの機能発現を行った、(2)金属錯体をモチーフとした階層的分子集積を行い、形状の明確なナノ空孔を持つ新しい液晶を構築した。

  7. 生体高分子をテンプレートとした金属錯体の機能集積

    研究課題/研究課題番号:18033012  2006年 - 2007年

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:3900000円 ( 直接経費:3900000円 )

    分子と分子の間のコミュニケーションを制御し、複合的な機能を生み出すためには、分子間の空間的な相対配置をデザインどおり精密に分子組織を構築することが必要である。本研究では、金属配位子を導入したヌクレオシドやアミノ酸を用い、DNAやペプチドの高次構造中で、金属錯体の精密集積化について検討を行った。今まで、DNA二重鎖間の分子認識や会合力を担う核酸塩基間の水素結合を金属配位結合に置き換えた、金属錯体型人工DNAを構築してきた。人工DNAをテンプレートとした異種金属イオンの集積プログラミングを行った。また、DNAと同様に、ペプチドも一次元的な配列構造と三次元的な空間配置がデザインしやすいため、金属錯体の集積プログラミングに適したモチーフである。結晶中で生じることが知られている一次元型のハロゲン架橋白金錯体ワイヤーを溶液中、ディスクリートな形で生成する方法論を見いだした。これらの方法論は、様々な数、様々なシークエンス、様々な配位子にも有効であり、精密な金属錯体配列化の方法論として有用である。このような階層的な分子構築を行うことにより、将来的に電子的な相互作用や複合的な反応性を分子や分子集合体の中に精密にプログラムすることができるようになると期待される。

  8. 金属錯体型ナノリンク超分子の創製

    研究課題/研究課題番号:17069010  2005年 - 2009年

    塩谷 光彦

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    担当区分:連携研究者 

    本研究は、固体表面において特異な物性や動的機能を発現する金属錯体型ナノリンク超分子の創製を目的とした。その結果、カーボンナノチューブ電極を用いる金属錯体型人工DNAの導電性測定法、かご型金属錯体によるマグナス塩型金属配列法、オキシム型マクロサイクルを用いる金属ワイヤー合成法を確立した。これらの成果は、超分子金属錯体がナノリンク分子の基幹材料となることを示している。

  9. 走査型プローブ顕微鏡を用いた多種官能基の電気化学ナノパターニングと機能的分子集積

    研究課題/研究課題番号:17655058  2005年 - 2006年

    萌芽研究

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:3300000円 ( 直接経費:3300000円 )

    シリコン基板上の有機単分子膜の構造・物性を制御することは、リソグラフィーや半導体産業などへの応用の観点から、今日まで広く研究されている。末端アルケンを用い、水素終端したシリコン(111)表面(H-Si(111))上にハイドロシリレーションによって作成した有機単分子膜は、(1)H-Si(111)の表面構造が原子レベルで規則的であること、(2)基板と有機分子がSi-C共有結合によって固定されることから、単分子膜の反応性と配向性がSi(111)の単結晶構造と有機分子の骨格構造の相関性に大きく影響されると考えられる。本研究では、ジアルキル型単分子膜2C18が、結晶性の非常に高い単分子膜を形成することを見出した。また、その結晶性の高さから、Si基板上で1層だけの有機単分子膜が安定な絶縁層となることを見出した。今後、有機FETなどの構築へ向けて検討を行う。

  10. 生体高分子をテンプレートとした金属錯体の機能集積

    研究課題/研究課題番号:17036011  2005年

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:1500000円 ( 直接経費:1500000円 )

    異種金属錯体の空間配置選択的な集積化を目指し、メチオニンとアラニンの交互配列からなる環状ヘキサペプチドcyclo(L-Ala-L-Met)_3(1)をデザインした。この環状ペプチドは、C_3対照な構造上に、側鎖としてソフトな金属配位子であるチオエーテル基を、主鎖にハードな金属配位子であるカルボニル基を持ち、異なる種類の金属イオンの位置特異的な集積化が期待できる。詳細な^1H-NMRスペクトルおよびESI-TOFマススペクトルの測定、結晶構造解析により、環状ペプチド1はダイマーを形成しながら、3つのAg^+イオン、1つのCa^<2+>イオンと定量的に相互作用し、カプセル型四核錯体(2:1-Ag^+-Ca^<2+>=2:3:1)を形成することが明らかとなった。
    一方我々は、DNA核酸塩基間の水素結合を基にした二重鎖の分子認識や会合力を金属錯形成に置き換えた人工DNAを報告してきた。金属錯体型人工DNAを用いることにより、金属錯体の精密集積化を行った。DNA二重鎖中にプログラムした金属配位子の配列をテンプレートに、金属錯体を集積化することが期待できる。ヒドロキシピリドン型ヌクレオシド(H)とピリジン型ヌクレオシド(P)を配列化した人工DNA二重鎖d(GHPHC)_2およびd(GHHPHHC)_2を合成し、金属イオンの集積化を行った。HはCu^<2+>イオンと平面四配位型錯体を形成し、またPはHg^<2+>と直線二配位構造を形成することにより、それぞれ定量的かつ位置選択的にH-Cu^<2+>-H、P-Hg^<2+>-P塩基対を形成した。
    以上のように、人工バイオ分子が複数種の金属錯体の精密集積場となることが明らかとなった。

  11. 人工多座配位子を用いた金属錯体の空間配列および特異な動的機能のプログラミング

    研究課題/研究課題番号:16105001  2004年 - 2008年

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    金属イオンの空間配列情報が精密にプログラムされた生体分子系および完全人工系多座配位子を用いた種々の機能性金属錯体を合成し、金属イオンの配列様式に基づく特異な物性や動的機能を開発した。その結果、人工DNAによる異種金属イオン配列、動的機能をもつナノカプセル、および分子ボールベアリングや分子クランク等の分子運動素子の構築に成功した。

  12. 生体高分子をモティーフとした金属錯体集積場の構築と動的機能発現

    研究課題/研究課題番号:16685006  2004年 - 2006年

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:30420000円 ( 直接経費:23400000円 、 間接経費:7020000円 )

    高分子に通じる合成方法を用い、機能性ビルディングブロックを「数」、「組成」、「配列」、「空間配置」において分布なく集積する手法の開発は、ファインな分子機能の創製だけでなく、新しい物性の発見にもつながりうる。DNAやペプチドなどの生体高分子は、ビルディングブロックであるアミノ酸を逐次、縮合反応により連結していくため、デザインした「長さ」、「配列」を持つ生体高分子を合成することができる。本研究では、人工DNAをテンプレートとした異種金属イオンの集積プログラミングを行った。金属イオンのハード・ソフト、配置数、配置構造、電荷の違いを利用し、人工ヌクレオシドと金属イオンの結合特性を選択することができる。よって、DNAの合成手法を用いることにより、DNA二重鎖中に金属イオンの配列をプログラムすることができる。まず、ヒドロキシピリドン型ヌクレオシド(H)とピリジン型ヌクレオシド(P)を配列化した人工DNA二重鎖、d(GHPHC)_2を合成し、金属イオンの集積化を行った。吸収スペクトルやCDスペクトルによる滴定実験、マススペクトル測定によって、HがCu^<2+>イオンと平面四配位型H-Cu^<2+>-H塩基対を、またPがHg^<2+>と直線二配位構造P-Hg^<2+>-P塩基対を形成し、定量的かつ位置選択的に金属イオンアレイ(Cu^<2+>-Hg^<2+>-Cu^<2+>)を形成できることが明らかとなった。この方法論を拡張することにより、人工DNA内で5-10個の金属イオンの配列を自在に構築することができた。この方法は人工DNA鎖と金属イオンを水溶液中で混合するだけで、分子量、配列に分布を持たない、ディスクリートな集積型金属錯体を構築することが特徴であるので、金属錯体間の機能コミュニケーションを制御する場として、将来的な応用を目指す。

  13. DNA塩基配列情報に基づく金属イオン誘起型分子集積

    研究課題/研究課題番号:14654120  2002年 - 2003年

    萌芽研究

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    金属イオン誘起型分子集積のモデルとして、任意の一本鎖鋳型DNAに対して、四つの核酸塩基型ビルディングブロックが、水素結合による塩基対形成と金属錯生成による主鎖形成により相補的に集積する系を構築することを目的とした。具体的には、DNAの主鎖のリン酸ジエステル結合を金属配位結合にし、可逆的に主鎖を形成するシステムを考えた。まず、3'-位と5'-位の水酸基をチオール基に変換したチミジンおよびアデノシンを合成した。天然のチミジンを原料とし、官能基変換を行い、NMR、Mass、X線構造解析などにより、最終化合物の構造を確認した。アデノシン型人工ヌクレオシドの合成は、チミジン型の共通合成中間体を経る塩基交換反応により効率よく行った。鋳型DNAのある場合とない場合の種々の金属イオンとの錯形成をNMRおよび紫外吸収スペクトルなどを用いて検討した。その結果、鋳型DNAのない場合は、金属イオンと人工ヌクレオシドが2:2で安定な錯体を形成するが、配位子交換を経て、オリゴマー構造を形成することがわかってきた。また、鋳型DNAが存在する場合は、核酸塩基間の水素結合形成が確認されたが、まだ、期待している二重鎖構造ができているかどうかは明らかになっていない。また、3'-位と5'-位が同じ単座配位子の場合、3'-位と5'-位の向きを制御することは困難であることがわかった。そこで、3'-位を三座配位子に変換したものを合成し、3'-位と5'-位の配位子が一つの金属イオンに結合できるような人工ヌクレオシドをデザイン・合成した。

  14. 金属錯体のナノ集積化を指向した人工DNAの構造・機能構築

    研究課題/研究課題番号:14340206  2002年 - 2003年

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    本研究では、金属錯体型人工DNAを用いて、様々な金属イオンの空間配列を設計・合成し、自然界にない新しい構造・機能(機能性素子、生物学的機能等)を創出し実用化を図ることを目的とした。DNAは遺伝情報を司る生体高分子であるが、我々はその分子構造を基に新しい機能性分子を創製する研究を行っている。まず、核酸塩基を金属配位子に置き換えた数種の人工DNAを化学的に合成した。これらの人工DNAは、水素結合の代わりに金属イオンと錯体をつくることにより塩基対を形成して、二重らせん構造となる。例えば、ピリジン型核酸塩基を利用して、金属イオンをトリガーとした、二重らせんや三重らせんなどのDNA高次構造の制御が可能になった。また、これらの人工DNAは、二重らせんの中心に、「数」と「順序」を制御して金属イオンを配列化する場として優れている。例えば、ヒドロキシピリドンを核酸塩基として用いた人工DNAの中心に、磁性を持つCu^<2+>イオンを思いどおりに1〜5個、一次元的に並べることができた。二重らせん構造の中でCu^<2+>イオンは平面四配位型をとり、Cu^<2+>-Cu^<2+>間約3.7オングストロームの距離でスタッキングしている。また、Cu^<2+>イオン間には強磁性的な相互作用がみられ、Cu^<2+>イオンの数に応じてスピン量子数が系統的に変化した。

  15. 人工DNAを用いる超分子レドックスシステムの構築

    研究課題/研究課題番号:13128202  2001年 - 2003年

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    本研究では、金属錯体型人工DNAを用いて、レドックス活性金属イオンの空間配列を設計・合成し、新しい構造・機能を創出し実用化を図ることを目的とした。DNAは遺伝情報を司る生体高分子であるが、我々はその分子構造を基に新しい機能性分子を創製する研究を行っている。まず、核酸塩基を金属配位子に置き換えた数種の人工DNAを化学的に合成した。これらの人工DNAは、水素結合の代わりに金属イオンと錯体をつくることにより塩基対を形成して、二重らせん構造となる。これらの人工DNAは、二重らせんの中心に、「数」と「順序」を制御して金属イオンを配列化する場として優れている。例えば、ヒドロキシピリドンを核酸塩基として用いた人工DNAの中心に、磁性をもつCu^<2+>イオンを思いどおりに1〜5個、一次元的に並べることを吸収スペクトルによる滴定実験により明らかにした。CDスペクトルによる滴定実験より、これらの銅錯体は右巻きの二重らせん構造であることが推察された。二重らせん構造の中でCu^<2+>イオンは平面四配位型をとり、Cu^<2+>-Cu^<2+>間約3.7オングストロームの距離でスタッキングしている。また、Cu^<2+>イオン間には強磁性的な相互作用がみられ、Cu^<2+>イオンの数に応じてスピン量子数が系統的に変化することをEPR測定により明らかにした。現在は、これらの結果を踏まえて、複数種の人工核酸塩基を用いて、異種金属イオンの配列化を検討している。

  16. 一本鎖DNAをテンプレートにした金属錯体の機能的集積化

    研究課題/研究課題番号:13031018  2001年 - 2002年

    特定領域研究(A)

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    本研究は、金属イオン誘起型人工DNAを用いて、鋳型DNAの分子情報を転写する手法を確立し、新しい分子情報伝達システムを創出することを目的としている。具体的には、一つの核酸塩基と二つの金属配位部分を有する四つのビルディングブロックが金属錯形成により主鎖を形成するような人工DNAを合成した。4種類の天然型核酸塩基のいずれか一つと二つの金属結合部位を分子内にもつ4種類の構造ユニット(A, T, C, Gに対応)を数工程で合成し、これらのうちアデニン誘導体がZn^<II>イオンとの錯形成を介し、一次元鎖状構造を形成することをX線構造解析により明らかにした。このZn^<II>鎖状錯体と、チミンオリゴマーである(dT)_<70>との相互作用を融解実験で調べたところ、天然型DNAと同様に260nmの吸収に淡色効果が見られ、二本の鎖がハイブリッドしていることが示唆された。次のアプローチとして、天然型ヌクレオシドにより近い構造をもつ金属配位型人工ヌクレオシドを検討している。まず、チミジンの3'-と5'-水酸基をアミノ基、チオール基、メチルチオ基に変換したものを合成した。また、これらの合成中間体の塩基交換反応により、アデニン誘導体に変換できることも見出した。二つの置換活性な配位座をもった白金錯体やパラジウム錯体の存在下、これらが一本鎖鋳型DNA(例えば、polydA)上でどのように配列するかについて現在検討している。これらのシステムを、メッセンジャーRNAをターゲットとする新アンチセンス法や、鋳型DNAのもつ分子情報の転写などに展開する予定である。
    l

  17. 金属錯体型人工DNAを用いる分子デバイスの構築

    研究課題/研究課題番号:13554024  2001年 - 2002年

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    近年、原子・分子・分子集合体からマクロな材料に至る構造と機能の階層性の密接な関係が広く認識されるようになり、ボトムアップ型のナノスケールの分子構築の開発が盛んに行われている。しかしながら、ナノサイズの機能性分子を系統的かつ緻密に構築するための良い設計法は見い出されていない。分子機能の発現の場となる骨格構造を目的に合わせて構築できる方法を確立することにより、ミクロとマクロをつなぐ新しい化学が創出されることが期待される。本申請では、遺伝情報を司るDNAのユニークな構造と機能に着目し、金属錯体の新しいナノ集積化法を提案した。DNAは遺伝情報を司る生体高分子であるが、我々はその分子構造を基に新しい機能性分子を創製する研究を行った。核酸塩基を金属配位子に置き換えた人工DNAを化学的に合成し、これを利用して、金属イオンをトリガーとした、二重らせんや三重らせんなどDNAの高次構造の制御を行った。また、この人工DNAは、二重らせんの中心に、「数」と「順序」を制御して金属イオンを配列化する場として優れている。例えば、人工DNAの中心に、磁性を持つ銅イオンを思い通りに1〜5個、一次元的に並べることができた。二重らせん構造の中で銅イオンは平面四配位型をとり、銅-銅間約3.7オングストロームの距離でスタッキングしている。また、銅イオン間には強磁性的な相互作用がみられ、銅イオンの数に応じてスピン量子数が系統的に変化した。これまでの金属イオンの次元集積化の方法はほとんどが結晶化を基本としていたため、金属イオンの数や、複雑な配列構造を制御することは困難であった。我々は、金属錯体型人工DNA中で、定まった数の金属イオンを思い通りに並べることに成功した。

  18. アキラルな配位子を用いた集積型金属錯体による不斉空間の構築

    研究課題/研究課題番号:12874081  2000年 - 2002年

    萌芽的研究

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    金属イオンと配位子の間に形成される結合は、それぞれ特有の方向、強さ、交換速度をもっており、分子の集合体をコントロールするための有用な構成要素になる。DNAやタンパク質のような生体高分子や、目的に合わせてデザインした有機分子を、鋳型分子や架橋配位子として用いることにより、金属特有の分子集合体をつくる研究を進めた。本年度は、自然分晶する環状亜鉛四核錯体、ホモキラルな二つの三次元ネットワークが相互貫入した銀錯体、化学組成の異なるホモキラルな二つの三次元ネットワークが相互貫入した亜鉛錯体の合成に成功した。最後の例は、二つの3次元(3D)ネットが相互に貫入した構造をもち、相互貫入型金属錯体で自然分晶した最初の例である。120_iの角度で結合した二つのpyhdyl基を有する二座配位子、2, 4-di(4-pyhdyl)-1, 3, 5-triazine(DPT)、とZn(II)により異なる化学組成を持つ二つのキラルな三次元ネットワークが相互に貫入した構造を生じることがX線結晶構造解析より明らかとなった。この構造はCd(II)の場合も同様であったが、Co(II)やNi(II)などの場合は、ジグザクの一次元ポリマー錯体であった。今後、DNAやタンパク質のような生体高分子を鋳型にしたときの、錯形成について検討する予定である。これらの結果は偶然見い出されたものだが,得られた知見をもとに一般性を高めることが今後の課題である。

  19. 金属錯生成で二重鎖を形成する人工DNAの創製

    研究課題/研究課題番号:12740357  2000年 - 2002年

    奨励研究(A)

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:2200000円 ( 直接経費:2200000円 )

    本研究では、新しい機能性分子の創製を目的とし、遺伝情報を司る生体高分子であるDNAの核酸塩基間の水素結合を基にした二重鎖の分子認識や会合力、または主鎖の形成を、金属錯形成に置き換えた人工DNAの構築を行った。このような人工DNAは金属イオンの存在下、二重鎖が会合し、DNA内へ金属イオンを固定化することが可能である。金属錯体は結合角などの幾何学的性質や、結合の動力学や熱力学、また、光学的、酸化還元的、磁気的な特性が通常の有機化合物とは大きく異なるため、核酸に金属錯体を導入することにより新しい機能性分子としての人工DNAの構築が期待できる。
    天然の核酸塩基の代わりに金属配位子(o-フェニレンジアミン、カテコール、2-アミノフェノール、ピリジン、ヒドロキシピリドンなど)を導入することにより、水素結合ではなく、金属イオンとの錯生成をとおして塩基対を形成する人エヌクレオシドを合成した。ピリジンやヒドロキシピリドンを核酸塩基としたヌクレオチドをDNAシークエンス中に導入した場合、人工塩基対に対し1当量のAg(I)やCu(II)イオンを加えることにより、金属錯体型塩基対を形成し、DNA二重鎖解離温度が上昇した。このような二重らせん構造の熱的安定化は天然型DNAには見られないことから、これらの人工DNAは、外部因子によりDNA二重鎖構造を制御する方法論となりうる。金属錯体型塩基対を有する人工DNAは、DNAの遺伝情報を担うアルファベットの拡張といった可能性を有しているとともに、DNA骨格を利用した金属イオンの集積場として機能性分子への応用にも興味が持たれる。

  20. キラルな生体分子やアキラルな配分子を用いる金属錯体の不斉集積化

    研究課題/研究課題番号:12023209  2000年 - 2001年

    特定領域研究(A)

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    本研究は、キラルな生体分子やアキラルな配位子と金属イオンの集積化により、不斉分子認識や不斉誘導を可能にする不斉空間を構築し、自然界にない新しい構造・機能(生物学的機能、機能性素子等)を創出することを目的とし、以下の知見を見いだした。
    1.金属錯体を基盤とした金属配位型ヌクレオシドの簡易合成法、および天然型DNAへの導入法を確立することに成功した。
    2.特に目的に合わせた金属イオンの空間配列を設計できると考え、人工核酸を導入した一本鎖DNAおよび二重鎖DNAの金属イオンにる会合を検討した。
    3.アキラルな配位子と亜鉛イオンや銀イオンを用いて、不斉を有する環状錯体(環状構造や相互嵌入型三次元高分子錯体)を作成し、新しい不斉空間を構築した。
    以上をもとに、キラルな生体分子やアキラルな配位子と金属イオンの集積化により、不斉空間を構築する一般的な方法を検討した。

  21. 金属配位型人工DNAを用いる金属イオンの空間配列制御

    研究課題/研究課題番号:12440185  2000年 - 2001年

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    本研究は、天然DNAの塩基対形成のドライビングフォースである水素結合を、金属配位結合に置き換えた人工DNAを創製し、遺伝子発現制御や機能性分子構築に展開することを目的とした。本年度は、二座配位子であるヒドロキシピリドンを核酸塩基としてもつ人工ヌクレオシドを数工程で合成し、それらが銅(II)イオンにより塩基対を形成することをESI-TOF型質量分析および吸収スペクトル法により確認した。これらの塩基対をオリゴヌクレオチドに導入すべくホスホロアミダイト体に誘導し、DNA自動合成機により天然DNAオリゴマーの中央部に一つないし二つ導入することに成功した。それらの構造はMALDI-TOF型質量分析により確認した。紫外可視吸光度法による融解実験により、銅(II)イオンの存在下では、融点が上昇し二重鎖が熱力学的に著しく安定化されることが明らかとなった。また、オリゴマー中の銅(II)錯体の形成は、紫外吸収スペクトルの変化により確認できた。マイクロモル濃度の条件下では、これらはほとんど錯体を形成しないが、核酸の内部に取り込まれることにより、多点水素結合やスタッキング相互作用が協奏的に働き、安定な錯体が形成されたと推定している。さらに吸光度の温度依存性の実験より、二重鎖が解離する高温状態では、銅(II)イオンはヒドロキシピリドンから解離していることがわかった。今後、さらに多くのヒドロキシピリドン型ヌクレオチドを天然型DNAオリゴマーに導入し、金属のナノ集積化や遺伝子発現制御に向けて研究を進める予定である。

  22. 生体分子と金属錯体の構造融合による集積型機能性金属錯体の創製

    研究課題/研究課題番号:11136255  1999年

    特定領域研究(A)

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    1.側鎖に金属錯体を有する環状ペプチド
    グリシンと、金属配位能を有するチオール基をもつL-システインの繰返し配列を持つ、環状ペプチド金属錯体cyclo[L-Cys(terpyPt)Gly]_n (n=3-5)の合成法を確立した。金属錯体部分は、酸あるいは金属イオンの処理により。容易に除去できることがわかった。これらの成果を1報の学術論文に発表した。これらがアニオン性高分子であるDNAに強く結合することが、円二色性スペクトルやNMRの測定により明らかになった。相互作用様式について、現在検討中である。
    2.自然分晶する亜鉛四核錯体
    二つのビピリジン部分をもつDPTZと亜鉛イオンから、亜鉛四核錯体がほぼ定量的に得られた。X線結晶解析より、それぞれの単結晶は自然分晶しており、4つの亜鉛中心はall-∧かall一Δであることが明らかにされた。四角構造の内孔に取り込まれている過塩素酸イオンは、四核集積化における鋳型の役割を果たしている。これらの結果については、論文投稿中である。
    3.二つの3次元鏡像型銀錯体のinterpenetrating
    三つのビピリジン部分をもつ平面型芳香族配位子を用いて、二つの3次元構造がinterpenetratingした珍しい構造の銀錯体を一段階で定量的に合成することに成功した。二つの3次元構造は、幾何学的には同等だが、お互いに鏡像体の関係にある。これらの結果については、論文投稿中である。

  23. 生体分子の再構築による遺伝子発現制御法の開発

    研究課題/研究課題番号:11116230  1999年

    特定領域研究(A)

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    1.金属イオンにより塩基対を形成する人工DNA
    金属イオンと四配位型2:1錯体あるいは六配位型3:1錯体を形成することが可能なο-phenylenediamine,catechol,ο-aminophenolを導入した3種の人工β-C-ヌクレオシドを合成した。これら3種類のヌクレオシドは、パラジウムなどの金属イオンと2:1錯体を形成し、それぞれ異なる電荷数をもつ塩基対をつくることが確認された。また、catech01型ヌクレオシドを種々の配列をもつDNAオリゴマーに組込み、これらの金属イオンにより誘起される二重鎖形成について検討した。
    2.集積型金属錯体によるアンチセンス法の開発
    4種の天然型核酸塩基のいずれか一つと二つの金属配位部分をもつ化合物を合成し、これらがZn^<11>イオンとの錯形成を介し、鎖状構造をつくることをX線結晶解析より明らかにした。これらは、DNAのリン酸ジエステル結合を金属錯体で置換した人工の一本鎖DNAと見なせる。例えば、アデニン部分をもつ化合物とZn^<11>との鎖状錯体は、相補的なチミンのオリゴマーである(dT)_<70>とお互いにハイブリッドしていることが示唆された。
    3.側鎖に金属錯体を有する環状ペプチドとDNA結合能
    グリシンと、金属配位能を有するチオール基をもつL-システインの繰返し配列を持つ、環状ペプチド金属錯体cyclo[L-Cys(terpyPt)Gly]_n(n=3-5)の合成法を確立した。これらがアニオン性高分子であるDNAに強く結合することが、円二色性スペクトルやNMRの測定により明らかになった。相互作用様式について、現在検討中である。

  24. 生体機能のコントロールを目指した金属イオン誘起型人工核酸の合成と機能化

    研究課題/研究課題番号:10877374  1998年 - 1999年

    萌芽的研究

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    金属配位子を核酸塩基に人工的に導入することにより、DNAの高次構造を任意にデザインすることが可能であると考えられる。本研究では、天然の核酸塩基の代わりに金属配位型塩基を導入し、水素結合の代わりに金属錯生成を通して二重らせん構造を形成することが期待される人工DNAを合成することを目的とする。中心金属イオンの酸化還元等に伴うDNA全体の大きな構造変化を通して、転写等の生体機能を人為的にコントロールできると期待された。平成11年度は錯体型人工ヌクレオシドの設計、合成と、合成DNAの基本的な構造、物性評価に重点を置いた。まず、金属イオンと四配位型2:1錯体あるいは六配位型3:1錯体を形成することが可能なo-phenylenediamine,catechol,o-aminophenolを導入した3種の人工β-C-ヌクレオシドを合成した。o-phenylenediamine部分を有するヌクレオシドは、リチオ化物のリボノラクトンへの付加を鍵反応とする、RNA型リボヌクレオシド経由のルートにより合成した。また、catecholやo-aminophenolを有するヌクレオシドについては、ルイス酸を用いるFriedel-Crafts型反応を経由し、直接デオキシリボヌクレオシド体へ導いた。これらの研究成果を2報の学術論文に発表した。これらと各種金属イオンとの溶液内錯生成の検討を行った結果、例えば、パラジウムイオンと2:1平面4配位型錯体を形成することがわかった。また、catechol型を組み込んだ人工DNAオリゴマーをフォスフォロアミダイト法により作成し、現在、金属イオンとの錯形成による二重らせん構造についての評価を行なっている。

  25. DNAと金属錯体の構造融合による集積型機能性金属錯体の創製

    研究課題/研究課題番号:10149260  1998年

    特定領域研究(A)

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    DNAは核酸塩基間の相補的な水素結合により二本の鎖が特異的に会合し、塩基対間のスタッキングにより二重らせん構造を形成する。この水素結合による会合力を他の力に置き換えることにより、どのような機能の発現が期待できるだろうか。本年度は、金属錯生成を通して二本鎖構造を形成する人工DNAのビルディングブロックとなる3種のキレート型人工ヌクレオシドの合成を行った。具体的には、金属イオンと平面四配位型錯体を形成することが可能なフェニレンジアミン、アミノフェノール、カテコールを導入した3種の人工β-Cヌクレオシドを合成した。この人工ヌクレオシドは水素結合の代わりに金属錯形成により塩基対を形成することができる。例えば、フェニレンジアミンヌクレオシドと硝酸パラジウムとの錯形成をNMRおよびESIマススペクトルで調べた結果、ヌクレオシドとパラジウムが中性水中で安定な2:1錯体を形成することがわかった。現在、これらを用いたオリゴヌクレオチドを合成すべく、アミダイト法を使う自動合成、およびトリエステル法を使うバッチ合成を行っている。今後、この人工DNAの機能性材料への応用や遺伝子の人工コントロールへの応用を検討する。

  26. 核酸の特定部位を標的とする新規金属錯体の合成と機能解析

    研究課題/研究課題番号:10169262  1998年

    特定領域研究(A)

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    本年度は、(1)金属錯生成を通して二本鎖構造を形成する人工DNAのビルディングブロックとなる3種のキレート型人エヌクレオシドの合成、(2)機能性金属錯体を周囲に配列した大環状ペプチド金属錯体の合成を行った。前者については、金属錯生成を通して二本鎖構造を形成する人工DNAの創製を目的として、金属イオンと錯体を形成するo-phenylenediamine,o-aminophenol,catecholを導入した3種の人工β-C-ヌクレオシドを合成した。この人工ヌクレオシドは水素結合の代わりに金属錯形成により塩基対を形成することができる。例えば、フェニレンジアミン型ヌクレオシドと硝酸パラジウムとの錯形成をNMRおよびESIマススペクトルで調べた結果、ヌクレオシドとパラジウムが中性水中で安定な2:1錯体を形成することがわかった。現在、これらを用いたオリゴヌクレオチドを合成すべく、アミダイト法を使う自動合成、およびトリエステル法を使うバッチ合成を行っている。後者については、ペプチドを基盤とする分子認識素子を創製することを目的として、グリシンと、金属キレート能を有するチオール残基をもつシステインの繰り返し配列を持った、大環状ペプチド金属錯体(cyclo[L-Cys(terpyPt)Gly]_3およびcyclo[L-Cys(terpyPt)Gly]_4)の合成法を確立し、それらのアニオン捕捉能を種々の分光学的手法により明らかにした。これらは、アニオン性高分子であるDNAと相互作用をもつことが円二色性スペクトルやNMRの測定で明らかになった。現在、大環状ペプチド金属錯体の結晶構造やDNAとの相互作用について検討している。

  27. 核酸の特定部位を標的とする新規金属錯体の合成と機能解析

    研究課題/研究課題番号:09273251  1997年

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    遺伝子発現調節領域や染色体末端テロメアDNAを標的とする金属錯体:DNAのT塩基に選択的に結合する亜鉛錯体が、転写調節領域のATクラスター部位の二本鎖構造を不安定化することを見出した。また、大環状テルビウム錯体がテロメアDNAに結合し、蛍光を発することを見出した。制ガン剤開発と関連してテロメラーゼ活性について検討中である。
    金属錯形成により自発的に集積する人工DNA:金属錯形成や芳香環スタッキングにより一本鎖鋳型DNA上に自発的に集まることが期待される核酸モノマー4種類を合成した。現在、核酸モノマーが一本鎖DNA上に相補的に配列するかどうかを調べている。
    金属配位型核酸塩基を構成ユニットにもつ人工DNA:天然核酸塩基の代わりに金属配位子を有し、金属錯生成により二本鎖をつくる人工DNAを合成した。今年度は、フェニレンジアミン型核酸塩基をオリゴマーDNA中に導入し、金属イオンを活性点とするDNA構造変換を行う予定である。DNAの構造を利用した機能性材料を創成するというコンセプトに立ち、金属錯生成により二重鎖構造を作る新しい人工DNAの合成を行っている。今年度は、フェニレンジアミン基をもつデオキシリボヌクレオチドの合成に成功した。DNA自動合成機を駆使して、これをDNAの任意の場所に任意の数だけ導入する予定である。本研究は今後、生体機能の制御、分子レベルの電線など、新しい電気的、光学的、磁気的な機能性材料への応用を目指す。

  28. 遺伝子発現制御を指向した核酸認識・変換能をもつ金属錯体の創製

    研究課題/研究課題番号:08457623  1996年 - 1997年

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    チミン塩基に選択的に結合する亜鉛サイクレン錯体と、ウイルスDNAの転写領域に存在するTATAboxを含む19mer二本鎖DNAをはじめとする、数種の直線型およびヘアピン型オリゴマーDNAとの相互作用を詳細に調べた。ATリッチな配列を含む二本鎖DNAオリゴマーに対して亜鉛錯体を添加すると、濃度依存的にDNA二本鎖構造体が不安定化し、その融解温度が低下することが判明した。一方、銅およびニッケル錯体の場合には、融解温度の上昇が観察され、融解温度の低下は亜鉛錯体に特異的な現象であることが明らかとなった。AT塩基対の割合が異なる二本鎖DNAオリゴマーについても同様の融解実験を行い、亜鉛錯体のATリッチな二本鎖DNAに対する特異性が明らかになった。また、融解が起こらない温度における軽水中のイミノプロトンNMRの結果も、亜鉛錯体の添加によりAT塩基対の解離が誘起されることを強く支持した。一般的に、二本鎖DNAの核酸塩基に結合する化合物は、塩基対を解離させ融解温度を低下させることが知られている。亜鉛錯体もチミン塩基に結合することにより、二本鎖構造を不安定化していると考えられた。生体内では大きな蛋白質が複雑に集まってDNAをほぐしその情報を引き出しているが、本研究は人工の小さな化合物が遺伝子を活性化できる可能性を示している。また、本研究では、どのような塩基配列に対しても相補的に結合できる自己集合型アンチセンス人工DNAを構築することを目的とし、核酸塩基および二つの金属結合部位を分子内に有する4種類(それぞれA、T、G、Cに対応する)のモノマーを合成した。本法は、一本鎖DNAを鋳型とする機能性分子の配列制御や、二本鎖核酸を鋳型とするロタキサン型大環状リングの構築にも展開できる適用性の高いものである。

  29. 遺伝子調節領域のATクラスター部位を認識・変換する金属錯体

    研究課題/研究課題番号:08877339  1996年

    萌芽的研究

    塩谷 光彦

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    担当区分:研究分担者 

    蛋白質は、α-ヘリックス、β-シートなどの特殊な構造部位によりDNAの特定位置に結合するが、このような相互作用は通常タンパク質全体の高次構造を必要とする。申請者は、DNA結合性金属錯体をオリゴペプチドに担持することによりDNA上でオリゴペプチドの折れたたみが誘起され、三者による超分子が形成されると考えた。本研究では、DNAの特定部位に相補的なオリドペプチド-金属錯体を合成し、DNAとの相互作用を種々の分光学的手法より明らかにした。特に、専属錯体の核酸塩基認識能と核酸高次構造変換能の関係を明らかにし、核酸高次構造を認識・変換する金属錯体の一般性の高い分子設計法の確立に重点をおいた。具体的には、シスチンを中央のリンカーとしメリオニンやシステインの残基を金属の配位子とする、二回対称性のオリゴペプチド-金属(銅、亜鉛、白金など)錯体を合成し、それをDNA転写調節領域の回文配列の認識に適用した。まず、核酸の特定部位に結合する新規オリゴペプリド金属錯体の分子設計し、配位子の合成(バッチ法、固相法、自動合成法)および金属錯体の合成を行った。次に、金属錯体(特に白金錯体)の溶液内構造、溶液平衡の解析を多核多次元NMR、質量分析、紫外可視吸収スペクトルなどにより明らかにした。現在、金属中心の酸化還元反応を利用してオリゴペプチド-金属錯体の高次構造を変化させ、DNAの湾曲を制御することを検討中である。

  30. 金属錯体によるDNAの特殊構造の認識および変換

    研究課題/研究課題番号:08772049  1996年

    奨励研究(A)

    田中 健太郎

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:1000000円 ( 直接経費:1000000円 )

    DNAの湾曲構造は、あらゆる種類のDNA中に存在し、DNAの複製、転写、組み換え、あるいは染色体構造の構築という諸過程において重要な機能を果たしていることが知られている。湾曲DNA構造は、比較的短い(dA)トラクトが繰り返し出現するところに見られるが、このような塩基配列はほとんどの場合、各遺伝子のプロモーターおよびその上流の発現調節領域に存在する。本研究は、チミン塩基を認識する金属錯体を新たに設計・合成し、転写調節領域のATクラスター部位の高次構造を変換することにより遺伝子発現制御を行なうことを目的とした。遺伝子プロモーター領域のATクラスター部位を融解する金属錯体の合成:チミン塩基に選択的に結合する亜鉛錯体が、ウイルスDNAの転写領域に存在するTATA boxを含む19mer DNAの二本鎖構造を不安定化し、その融解温度を低下させることを見出した。これは亜鉛錯体特有のもので、銅錯体やニッケル錯体の場合には、逆に融解温度を上昇させた。現在、イミノプロトンNMRによりAT塩基対の解離過程を解析した。その結果、亜鉛錯体は最初にATクラスター部位に結合し、その部分の高次構造の対称性を著しく低下させることを見出した。また、AT塩基対の両塩基に同時に結合することが期待されるBifunctionalな金属錯体を3種類合成した。これらとATクラスター部位を含みヘアピンタイプのオリゴヌクレオチドとの相互作用を検討中である。

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担当経験のある科目 (本学) 10

  1. 分析化学Ⅰ

    2020

  2. 分析化学Ⅱ

    2020

  3. 分析化学実験

    2020

  4. 化学講究Ⅰ

    2020

  5. 無機物化機器分析

    2020

  6. コア無機化学

    2020

  7. 分子組織化学講究1

    2020

  8. 分子組織化学講究2

    2020

  9. 分子組織化学講究3

    2020

  10. 分子組織化学講究4

    2020

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担当経験のある科目 (本学以外) 21

  1. 分子化学特別講義A

    2020年4月 - 2021年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  2. 分子化学特別講義A

    2019年4月 - 2020年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  3. 分子化学特別講義A

    2018年4月 - 2019年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  4. 分子化学特別講義A

    2017年4月 - 2018年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  5. 先導物質科学研究所セミナー

    2016年4月 - 2017年3月 九州大学)

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    科目区分:その他 

  6. 分子化学特別講義A

    2016年4月 - 2017年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  7. 化学特別講義

    2016年4月 - 2017年3月 筑波大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  8. 化学特別講義2

    2016年4月 - 2017年3月 東京理科大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  9. 分子化学特別講義A

    2015年4月 - 2016年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  10. 分子化学特別講義A

    2014年4月 - 2015年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  11. 分子化学特別講義A

    2013年4月 - 2014年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  12. 分子化学特別講義A

    2012年4月 - 2013年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  13. 分子化学特別講義A

    2011年4月 - 2012年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  14. 分子化学特別講義A

    2010年4月 - 2011年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  15. 分子化学特別講義A

    2009年4月 - 2010年3月 慶應義塾大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  16. 生命先端工学特論

    2009年4月 - 2010年3月 大阪大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  17. 化学特別講義

    2007年4月 - 2008年3月 筑波大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  18. 生物機能科学特別講義

    2006年4月 - 2007年3月 山口大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

  19. 化学専攻セミナー

    2006年4月 - 2007年3月 東京工業大学)

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    科目区分:その他 

  20. 薬学セミナー

    2003年4月 - 2004年3月 東京大学)

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    科目区分:その他 

  21. 生体分子機能工学特別講義第四

    2003年4月 - 2004年3月 東京工業大学)

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    科目区分:大学院専門科目 

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