科研費 - 桒原 真人
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高輝度パルス電子線を用いた高速オペランドイメージング法の開拓
研究課題/研究課題番号:21H04637 2021年4月 - 2025年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(A)
桑原 真人, 桑原 彰太, 石田 高史, 飯田 敦夫
担当区分:研究代表者 資金種別:競争的資金
配分額:41860000円 ( 直接経費:32200000円 、 間接経費:9660000円 )
ナノ電子プローブのパルス特性を発展させ、試料環境と同期した高輝度パルス電子線を応用した高速オペランドイメージング法の研究を進める。これにより、マイクロ秒を超えるナノ構造解析へと高度化することで、高速オペランド計測を介した実動作デバイスの逐次計測を実現し、時間的に変調する外部刺激に対するナノ物質の過渡現象の解明が可能となる。
また、動的なナノ構造解析を通してナノレベルで発現する構造変化を可視化し、局所的な電荷分布やエネルギー緩和過程、相転移などの学理的解明を目指す。さらに、非固定物質の計測を可能にし、生体高分子材料の非破壊、非固定計測を実現し、生体物質の構造機能解明を加速する。
高輝度パルス電子線発生に有望なNEA-PC(負の電子親和性(NEA)表面を有する半導体フォトカソード)を用いた電子顕微鏡により、ミリ秒を超える高速オペランドイメージング計測の実現を目指す。
前年度に終えた電子光学設計および連結用差動排気システム設計を元に、装置製作を実施した。さらに、30keV NEA-PC電子銃を高分解能電子顕微鏡本体へ搭載に必要となる本体改造および搭載治具の製作を実施した。
PN接合を有する半導体試料への金属電極の取り付けを実現し、旧オペランド計測用ホルダーにて電圧印加しながら電子顕微鏡観察を実現した。また、新型のパルス電子顕微鏡用オペランド計測ホルダーの本格設計を終え、電流導入可能なTEM用ホルダーの改良を追加した状態で、100keV時間分解TEMへの導入が可能となった。さらに、構築した同期システムを用いて、電子線強度変調、電子線イメージング機器を同期し、シングルショットイメージングを実現した。これにより、撮像がナノ秒以下の時間精度で同期計測、またそれを用いたオペランド計測が可能であることを実証した。
一方、電子線損傷を受けやすい生体組織試料の魚類卵細胞、高分子結晶材料のニッケルジメチルグリオキシムの2サンプルを用いて、パルス電子線による電子線損傷の低減効果、入射電子のエネルギー依存性を確認することに成功した。また、化学合成により生成した金ナノプレート粒子を用いて、時間分解EELS手法により表面プラズモン強度の緩和過程の測定に成功した。この成果は査読付き論文にまとめられ、プレスリリースによる成果発表を行った。また、新たな試みとしてテラヘルツデバイス用材料のレーザー加工過程を電子顕微鏡による構造解析による解明に取り組み、ZnOのフェムトレーザ加工における構造変化を明らかにすることに成功した。
当初計画である(1)高輝度パルス電子源の高分解能電子顕微鏡への搭載に向けた連結用差動排気室製作、(2)高速オペランド計測のための試料ホルダー作製、(3)ダメージレス計測にむけた電子線損傷効果の計測、(4)オペランド計測用試料の作製の4項目は、いずれも当初予定の通り進行している。特に時間分解EELSの実現と光励起状態の緩和過程の測定、電子線損傷効果の低減の確認、生体組織試料の作製手法の確立を実現できたことは、当初予定以上の成果である。また、NEA-PC電子銃を高分解能電子顕微鏡へ搭載が可能な段階となり、次年度の計画が滞りなく開始できる状態となった。これら全体の進捗状況を鑑み、順調に進行していると判断される。
本年度に製作および改造を終えた装置群およびNEA-PC電子銃を、加速電圧1 kV~30 kVで動作する高分解能電子顕微鏡本体への搭載を実施する。また、オペランド計測用ホルダーの製作を完成させ、100keV時間分解TEMにて実動作環境における半導体素子観察を可能にする。これにより、マイクロ秒以下のナノ計測およびオペランド計測が可能であることを実証する。
一方、時間分解EELS測定に成功した金ナノプレート粒子を用いて、そのモアレ縞による熱膨張過程の時間分解計測へ展開をはかる。また、半導体内部電場と光電場による電荷移動が観察できるか、時間分解ローレンツTEM、時間分解ホログラム手法を構築し、その物性評価を進める。他方、二次電子像および透過電子像におけるチャージアップ効果、損傷効果の入射電子エネルギー依存性を引き続き評価し、膜たんぱく質よりも複雑な構造への適応を図る。また、高分子材料、膜タンパク質材料の電子損傷計測結果をもとに、損傷に至る時間を算出し、電子線パルス幅を損傷時間以下に保った計測を実施することでダメージレス観察が実現されることを実証する。 -
光と物質の一体的量子動力学が生み出す新しい光誘起協同現象物質開拓への挑戦
研究課題/研究課題番号:18H05208 2018年4月 - 2023年3月
科学研究費助成事業 特別推進研究
腰原 伸也, 石川 忠彦, 沖本 洋一, 東 正樹, 林 靖彦, 羽田 真毅, 桑原 真人, 宮坂 等, 小野 淳, 石原 純夫
担当区分:研究分担者 資金種別:競争的資金
本研究では、物質と光子が一体化した場で極短時間に発現する、光励起特有の新秩序状態(Hidden State)の特性や生成過程を、フェムト秒分光・電子線構造観測手法を用いて解明し、超高速可逆光相変換物質の開拓や新奇(光誘起マルチフェロイクス)物質の開拓に挑戦することを目的としている。
2021年度は、当初目標達成のために、前年度に開発した電子線時間幅の圧縮技術を駆使したパルス電子線による電子回折実験に着手した。そして実際の薄膜結晶物質での光励起状態での超高速構造変化の観測を行った。具体的には、(1)光反射率測定から30fs程度での光誘起キャリアによる構造変化が期待される、半導体Si薄膜単結晶、(2)マルチフェロイック物質として磁性と誘電率が結合した変化が光誘起キャリアによって数100fs以内に誘起されると期待されるBiFeO3薄膜単結晶、という2種類の試料について努力を傾注した。これらの実験は2022年度において最終的組み込み実験を行う、スピン偏極パルス電子線源を導入するための準備作業を兼ねたものとなっている。
まず(1)の試料の測定から、パルス幅が75fs以下となり、励起レーザー光との遅延時間ふらつきも20fs以下であることが確認され、100keV電子線パルスとして世界最高の性能を発揮していることが確認された。この結果は、現在論文に投稿中である。さらに(2)の試料に関しても、光励起後100fs以内での構造変化発生に加え、コヒーレントフォノン振動なども観測され、75fs超短パルス電子線の特徴がいかんなく発揮された観測結果を得ることができた。現在励起強度との関係や試料依存性など詳細な実験データの積み上げが進行中である。加えてこの観測結果に関して、誘電性と磁性双方の特性の光スイッチという視点での理論解析を行うべく、本研究分担者と協力しての理論モデル構築も進行中である。
まず、最大の予算を投入しているフェムト秒(fs)超短パルス電子線装置の作製に関しては、当初計画に沿って順調に進展し、設計仕様に合わせた自作部品に加え、各種機材(一部は自作)の準備を終え、実際の物質測定でパルス幅の見積もりを行うに至っている。とりわけ、Si単結晶など、フェムト秒時間分解光学測定などから、その構造変化の初期過程の具体的速さが予測されている物質を用いてのデモンストレーション実験からは、光学測定結果との比較検討から約75fs程度のパルス幅となっていることが確認され、ほぼ当初目的の装置性能となってることが確認された。現在論文を投稿中である。
加えて遷移金属酸化物や有機誘電体の光機能開拓においても、2021年度は電荷秩序を活用した電子型強誘電体物質の確立と、その超高速光応答の確認、さらには構築した75fsパルス電子線装置による電子回折実験から、光励起による超高速構造変化と誘電特性の変化が、マルチフェロイック物質においてそれも室温で発現することが見いだされた。これは室温動作での超高速誘電・磁性スイッチ材料の開拓に直結する成果となった。この成果は、新しい強誘電体設計の枠組みをもたらすのみならず、新動作原理に基づく強誘電体の超高速光制御という視点でも、物質開発に新しい方向性をもたらすものとして、注目をされている。
なお新型肺炎の影響で、スピン偏極線源装置の組み込み作業で遅延がやむを得ず生じているが、装置全体としては、100keV電子線パルスとして世界最高の性能を発揮するものが完成し、具体的物質での運用開始に至っている。また電荷-格子結合材料系では、新原理の強誘電体創成とその光機能開拓や、従来はガス吸着体等として考えられてきた金属-有機構造体(MOF)が、超高速光誘起相転移を示すことを示唆するデータなど想定外の成果も得られており、研究は順調に進行中である。
本研究は順調に進行中である。現在の物質開発、装置開発、理論開拓の枠組みでの運営は効果的に機能していると考えており、この3本柱の体制は今後も維持する 予定である。
特に2022年度は、まず装置開発面では、新型肺炎の影響で遅れている、fsパルス電子線回折測定装置にスピン偏極線源を導入する作業に、出張など許容される範囲で最大限の努力を傾注し、本研究の装置面でのすべての目標達成を目指す。このスピン偏極線源導入と並行し、電子線パルス幅の簡便な測定法として近年開発された、THz光励起による電子線変調測定法の準備作業が進行しており、具体的パルス幅測定への応用に着手する。このTHz光導入は、物質の励起光波長域をTHzまで将来的に拡張する上で必要不可欠な技術であり、アウトカムとしても重要と考えている。準備実験装置での評価と改良が終わり次第、論文投稿準備に着手する。
物質開発に関しては4年間の研究進展で、THz領域の励起光を用いて、新規強誘電体を中心に、量子光誘起相転移の発現とそれを利用した強誘電性の超高速制御の達成に至ることができた。このTHz光への、応答過程での超高速構造変化の寄与の解明のためにはやはりTHz光の電子線回折装置への導入が必要不可欠であり、この点を今後集中的に取り組む予定である。これによって、フロッケ状態等のキーワードで理論的にも興味を集めている、THz電場による誘電性・磁性といった共同現象の超高速コヒーレント制御、という基礎・応用両面でインパクトのある展開を狙う。
加えてマルチフェロイック材料の光誘起構造変化や、そのコヒーレント振動が電子回折で直接観測できるようになったことを受け、誘電・磁性の協同的変化に直結する超高速構造変化の理論構築に着手する。そのために、これまで蓄積した理論模型に基づいた計算による知見を生かし、実験に即した設定での計算を実行する。 -
研究課題/研究課題番号:18H01884 2018年4月 - 2022年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
内田 正哉, 齋藤 晃, 桑原 真人
担当区分:研究分担者 資金種別:競争的資金
本研究では、電子ビームの軌道角運動量測定法を開発し、その応用研究を行うことを目的に研究を遂行している。令和3年度の主な成果は、以下の通りである。
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昨年度に引き続き、新型コロナ流行による影響を大きく受け、研究の中断変更を余儀なくされた。非弾性散乱電子の軌道角運動量を検出するためには、これまでに作製し研究に利用してきた数ミクロンメートル大の「回折格子」よりもさらに小さい回折格子が必要であることが分かった。その加工には本学等が所有の液体ガリウム金属イオン源集束イオンビーム(FIB)では難しく、より微細な加工ができるヘリウムイオン顕微鏡装置が必要であった。当時、国内で稼働し利用できるヘリウムイオン顕微鏡装置は産業技術総合研究所(つくば市)所有の装置のみであった。産業技術総合研究所所有のヘリウムイオン顕微鏡の外部利用が可能となった年度後半時に、微細加工を行った。作製した回折格子を本学および名古屋大学の電子顕微鏡をもちいて評価を行った。軌道角運動量をもつ電子を生成する「フォーク型回折格子」として、われわれの知る限り、世界最小のもの(回折格子間隔約10nm)を作製することができた。しかしながら、非弾性散乱電子の検出には至っていない。回折パターン等を変え改良した「フォーク型回折格子」を新たに設計し、ヘリウムイオン顕微鏡による再加工をする予定である。また、昨年度に発案した電場型レンズ、位相板の設計を進め、試作をマイクロドリルをもちいた機械加工及びFIBにより行った。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。
令和3年度が最終年度であるため、記入しない。 -
コヒーレント偏極電子プローブを活用した次世代スピン分析法の開発
研究課題/研究課題番号:17H02737 2017年4月 - 2021年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
桑原 真人, 肖英紀, 石田 高史, 長尾 全寛
担当区分:研究代表者 資金種別:競争的資金
配分額:17550000円 ( 直接経費:13500000円 、 間接経費:4050000円 )
コヒーレントスピン偏極電子線を収束プローブビームへと応用し、低加速走査電子顕微鏡における色収差低減効果を利用したナノスピン電子プローブの実現に成功した。また、マルチフェロイック材で発現する磁性ナノ構造の計測を実現し、ピコ秒の時間分解能での時間分解計測に成功した。これにより薄膜における局所磁化状態の緩和過程や相転移などの学理的解明が可能となった。他方、時間・空間のコヒーレンスとスピンを考慮した強度干渉実験によりスピン効果を実験的に実証し、スピン偏極電子線の新しい利用方法を示すことに成功した。これにより、量子効果も含めたスピン/時間分解電子顕顕微法が新たに切り開かれた。
本成果は、量子効果も含めたスピン/時間分解電子顕顕微法の道を切り開いたものであり、次世代スピンデバイス開発や先端磁性材料の高度化の促進が期待される。また、物質中の素励起や光誘起現象の過渡現象、さらにはスピン緩和過程の同定等により、省エネルギー材料や光エネルギー変換材料への寄与が可能となる。本手法は、次世代メモリの動的観察のみならず、鉄鋼材料の磁性状態解析、高効率モーター開発のためのレアメタルフリー永久磁石材料やスピン流を用いる新しい情報デバイスの開発に広く応用されることが期待できる。このように、次世代の電子線応用分析機器の発展を可能にした点は、産業への波及効果を十分内在するものである。 -
量子もつれ状態にある2電子の生成および量子干渉現象に関する実験的検証
研究課題/研究課題番号:17H01072 2017年4月 - 2021年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(A)
齋藤 晃, 桑原 真人, 谷村 省吾
担当区分:研究分担者 資金種別:競争的資金
半導体フォトカソードに構造化光を照射し、振幅および位相に特定の構造をもつ電子線を生成する電子銃の開発を行った。空間位相変調器をもちいて特定の強度分布をもつ構造化光を生成する光学系を構築し、電子顕微鏡装置に搭載した。開発した光学系により生成した構造化光をフォトカソードに入射し、電子線が生成することを確認した。またスピン偏極電子をもちいた強度干渉実験を行い、スピン偏極率±80%の電子線では、スピン偏極率0%の場合に比べて、アンチバンチングが起きることを見出した。このほか、量子干渉効果とベル不等式の破れを記述する理論の構築および弱値が起こるしくみの解明等を行った。
スピン偏極した構造化電子を生成する電子銃を開発し、その電子銃を搭載した電子顕微鏡を開発した。この電子銃は構造化光の波面をそのまま電子線に転写して構造化電子線を生成するため、回折格子や位相板を使う従来法で問題となっている高次光や吸収による損失はなく、またダイナミックに波面制御が行えるため画期的な波面制御技術および電子顕微鏡技術を与える。今回観察したスピン偏極電子の強度干渉におけるアンチバンチング現象は電子のフェルミ統計性を示すものであり、これにより量子力学の根本原理が検証された。また光の制御により電子線を制御するというアイディアはまったく新しい電子顕微鏡装置のデザインを与えるものである。 -
コヒーレント偏極電子線による時間相関測定
2015年4月 - 2017年3月
科学研究費補助金
担当区分:研究代表者
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非線形光学効果を応用したスピン偏極量子ビーム源の開発
2013年4月 - 2016年3月
科学研究費補助金 若手研究(A)
担当区分:研究代表者
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スピン偏極パルスTEMの開発とナノスピン解析への応用
2012年1月 - 現在
科学研究費補助金 基盤研究(S)
田中信夫
担当区分:研究分担者
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高輝度フォトカソード電子源の高効率化とコヒーレンスの応用
2010年4月 - 2012年3月
科学研究費補助金 若手研究(B) 22740157
担当区分:研究代表者
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超低エミッタンスビームを実現するカーボンナノチューブ-スピン偏極電子源の開発
2005年4月 - 2007年3月
科学研究費補助金 特別研究員奨励費 H17-7615
担当区分:研究代表者