2025/03/28 更新

写真a

ヒシカワ アキヨシ
菱川 明栄
HISHIKAWA, Akiyoshi
所属
物質科学国際研究センター 教授
大学院担当
大学院理学研究科
職名
教授
連絡先
メールアドレス

学位 1

  1. 博士(工学) ( 1994年3月   京都大学 ) 

研究分野 2

  1. ナノテク・材料 / 基礎物理化学

  2. 自然科学一般 / 半導体、光物性、原子物理

現在の研究課題とSDGs 1

  1. 光物理化学

経歴 8

  1. 名古屋大学   物質科学国際研究センター   教授

    2015年4月 - 現在

  2. 名古屋大学   大学院理学研究科   教授

    2010年4月 - 2015年3月

  3. 分子科学研究所   准教授

    2003年4月 - 2010年3月

  4. 東京大学   大学院理学系研究科   助教授

    1999年10月 - 2003年3月

  5. 東京大学   大学院理学系研究科   講師

    1998年2月 - 1999年9月

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学歴 4

  1. 京都大学   大学院工学研究科   物理工学専攻(博士後期過程)

    1991年4月 - 1994年3月

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    国名: 日本国

  2. 京都大学   大学院工学研究科   物理工学専攻(博士前期過程)

    1989年4月 - 1991年3月

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    国名: 日本国

  3. 京都大学   工学部   物理工学科

    1985年4月 - 1989年3月

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    国名: 日本国

  4. 京都大学   大学院工学研究科   物理工学専攻 博士後期課程

    1991年4月 - 1994年3月

所属学協会 6

  1. 分子科学会

  2. 日本化学会

  3. 日本物理学会

  4. 強光子場科学研究懇談会

  5. 原子衝突学会

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委員歴 7

  1. 分子科学会   幹事  

    2024年9月 - 現在   

  2. 日本化学会東海支部   支部長  

    2023年3月 - 2024年2月   

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    団体区分:学協会

  3. 日本化学会東海支部   副支部長  

    2021年3月 - 2022年2月   

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    団体区分:学協会

  4. 分子科学会   幹事  

    2020年9月 - 2022年8月   

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    団体区分:学協会

  5. 日本化学会物理化学ディビジョン   主査  

    2020年3月 - 2022年2月   

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    団体区分:学協会

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受賞 1

  1. 第35回日本化学会学術賞

    2018年3月   日本化学会  

    菱川 明栄

 

論文 155

  1. Wave-packet manipulation of He Rydberg states by a seeded free-electron laser 査読有り 国際共著

    Dumergue, M; Carpeggiani, PA; Csizmadia, T; Danailov, M; Demidovich, A; De Ninno, G; Di Fraia, M; Eng-Johnsson, P; Ertel, D; Fujise, H; Fushitani, M; Giannessi, L; Gopalakrishna, HN; Hishikawa, A; Ibrahim, H; Kühn, S; Légaré, F; Luo, Y; Maroju, PK; Mauritsson, J; Moioli, M; Olofsson, A; Peschel, J; Plekan, O; Pratt, ST; Raimondi, L; Ribic, PR; Saito, S; Sansone, G; Shah, R; Simpson, ER; You, D; Zangrando, M; Callegari, C; Ueda, K; Prince, KC

    PHYSICAL REVIEW RESEARCH   6 巻 ( 4 )   2024年12月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Physical Review Research  

    We report a two-dimensional pump-control-probe spectroscopic study of the dynamics of singly excited He Rydberg-state wave packets with a seeded extreme ultraviolet (XUV) free-electron laser (FEL) source. A pair of coherent XUV pulses, defined by their coarse time separation and relative phase, created and manipulated the wave packets. The He atoms were postionized by infrared (IR) pulses, and the ion yield was measured as a function of XUV phase and IR arrival time. We tagged and sorted the relative phase of the XUV pulse pair on a single-shot basis by fitting each FEL spectrum with a suitable function that accounts for nonidealities of the XUV pulse pairs, associated with the seeding process; more generally, the fit returns the time-dependent electric field of the FEL spectra. The experimental two-dimensional maps of ion yields, measured as a function of IR (probe) delay and of XUV (pump-control) phase, were compared with the solution of the first-order time-dependent Schrödinger equation for this field. Despite the fact that the experimental conditions imply strong excitation, beyond the approximations of first-order perturbation theory, the simulated map satisfactorily reproduces the experimental one for temporally well-separated pulses. We show that by selecting data at appropriate values of pump-control phase, we enhance or suppress the amplitude of chosen wave-packet components consisting of two or more Rydberg states. When the temporal overlap of the pulse pair cannot be neglected, the phase reconstruction is underdetermined, and we provide a simplified comparison between data and simulations.

    DOI: 10.1103/PhysRevResearch.6.043323

    Web of Science

    Scopus

    その他リンク: http://harvest.aps.org/v2/journals/articles/10.1103/PhysRevResearch.6.043323/fulltext

  2. Ion-core switching in Rydberg series of XeKr 査読有り

    Fukuda, Y; Szidarovszky, T; Nakata, M; Hishikawa, A; Yamanouchi, K

    MOLECULAR PHYSICS   122 巻 ( 15-16 )   2024年8月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)  

    DOI: 10.1080/00268976.2024.2331615

    Web of Science

    Scopus

  3. State-selective dissociative double ionization of CH<sub>3</sub>I and CH<sub>2</sub>I<sub>2</sub> via I 4d core-hole states studied by multi-electron-ion coincidence spectroscopy 査読有り

    Fushitani, M; Hikosaka, Y; Tashiro, M; Hishikawa, A

    JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS   160 巻 ( 17 )   2024年5月

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    担当区分:最終著者   記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Journal of Chemical Physics  

    The dissociative double ionization of CH3I and CH2I2 irradiated with extreme ultraviolet light at hv = 100 eV is investigated by multi-electron-ion coincidence spectroscopy using a magnetic bottle type electron spectrometer. The spin-orbit state-resolved Auger electron spectra for the I 4d core-hole states, (I 4d3/2)−1 and (I 4d5/2)−1, provide clear identifications of electronic states of CH3I2+ and CH2I22+. The dominant ion species produced after the double ionization correlate with the Auger electron energy, showing that different fragmentation pathways are open depending on the electronic states populated by the Auger decay. Theoretical calculations are performed to understand the fragmentation from the doubly charged states and the observed spin-orbit specificity in the Auger decay.

    DOI: 10.1063/5.0204769

    Web of Science

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    PubMed

  4. Exploring the ultrafast and isomer-dependent photodissociation of iodothiophenes <i>via</i> site-selective ionization 査読有り Open Access

    Razmus, WO; Allum, F; Harries, J; Kumagai, Y; Nagaya, K; Bhattacharyya, S; Britton, M; Brouard, M; Bucksbaum, PH; Cheung, K; Crane, SW; Fushitani, M; Gabalski, I; Gejo, T; Ghrist, A; Heathcote, D; Hikosaka, Y; Hishikawa, A; Hockett, P; Jones, E; Kukk, E; Iwayama, H; Lam, HVS; McManus, JW; Milesevic, D; Mikosch, J; Minemoto, S; Niozu, A; Orr-Ewing, AJ; Owada, S; Rolles, D; Rudenko, A; Townsend, D; Ueda, K; Unwin, J; Vallance, C; Venkatachalam, A; Wada, S; Walmsley, T; Warne, EM; Woodhouse, JL; Burt, M; Ashfold, MNR; Minns, RS; Forbes, R

    PHYSICAL CHEMISTRY CHEMICAL PHYSICS   26 巻 ( 16 ) 頁: 12725 - 12737   2024年4月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Physical Chemistry Chemical Physics  

    C-I bond extension and fission following ultraviolet (UV, 262 nm) photoexcitation of 2- and 3-iodothiophene is studied using ultrafast time-resolved extreme ultraviolet (XUV) ionization in conjunction with velocity map ion imaging. The photoexcited molecules and eventual I atom products are probed by site-selective ionization at the I 4d edge using intense XUV pulses, which induce multiple charges initially localized to the iodine atom. At C-I separations below the critical distance for charge transfer (CT), charge can redistribute around the molecule leading to Coulomb explosion and charged fragments with high kinetic energy. At greater C-I separations, beyond the critical distance, CT is no longer possible and the measured kinetic energies of the charged iodine atoms report on the neutral dissociation process. The time and momentum resolved measurements allow determination of the timescales and the respective product momentum and kinetic energy distributions for both isomers, which are interpreted in terms of rival ‘direct’ and ‘indirect’ dissociation pathways. The measurements are compared with a classical over the barrier model, which reveals that the onset of the indirect dissociation process is delayed by ∼1 ps relative to the direct process. The kinetics of the two processes show no discernible difference between the two parent isomers, but the branching between the direct and indirect dissociation channels and the respective product momentum distributions show isomer dependencies. The greater relative yield of indirect dissociation products from 262 nm photolysis of 3-iodothiophene (cf. 2-iodothiophene) is attributed to the different partial cross-sections for (ring-centred) π∗ ← π and (C-I bond localized) σ∗ ← (n/π) excitation in the respective parent isomers.

    DOI: 10.1039/d3cp06079a

    Open Access

    Web of Science

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    PubMed

  5. Wave packet dynamics and control in excited states of molecular nitrogen 査読有り 国際共著

    Fushitani, M; Fujise, H; Hishikawa, A; You, D; Saito, S; Luo, Y; Ueda, K; Ibrahim, H; Légaré, F; Pratt, ST; Eng-Johnsson, P; Mauritsson, J; Olofsson, A; Peschel, J; Simpson, ER; Carpeggiani, PA; Ertel, D; Maroju, PK; Moioli, M; Sansone, G; Shah, RA; Csizmadia, T; Dumergue, M; Gopalakrishna, HN; Kühn, S; Callegari, C; Danailov, M; Demidovich, A; Raimondi, L; Zangrando, M; De Ninno, G; Di Fraia, M; Giannessi, L; Plekan, O; Ribic, PR; Prince, KC

    JOURNAL OF CHEMICAL PHYSICS   160 巻 ( 10 )   2024年3月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究論文(学術雑誌)   出版者・発行元:Journal of Chemical Physics  

    Wave packet interferometry with vacuum ultraviolet light has been used to probe a complex region of the electronic spectrum of molecular nitrogen, N2. Wave packets of Rydberg and valence states were excited by using double pulses of vacuum ultraviolet (VUV), free-electron-laser (FEL) light. These wave packets were composed of contributions from multiple electronic states with a moderate principal quantum number (n ∼ 4-9) and a range of vibrational and rotational quantum numbers. The phase relationship of the two FEL pulses varied in time, but as demonstrated previously, a shot-by-shot analysis allows the spectra to be sorted according to the phase between the two pulses. The wave packets were probed by angle-resolved photoionization using an infrared pulse with a variable delay after the pair of excitation pulses. The photoelectron branching fractions and angular distributions display oscillations that depend on both the time delays and the relative phases of the VUV pulses. The combination of frequency, time delay, and phase selection provides significant control over the ionization process and ultimately improves the ability to analyze and assign complex molecular spectra.

    DOI: 10.1063/5.0188182

    Web of Science

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書籍等出版物 3

  1. Towards Time-Resolved Molecular Orbital Imaging

    Yamazaki M., Endo T., Hishikawa A., Takahashi M.

    Ultrafast Electronic and Structural Dynamics  2024年1月  ( ISBN:9789819729142, 9789819729135

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    Understanding the mechanism of a chemical reaction is essential for controlling selectivity and yields of products or designing a novel molecular function, which is one of the ultimate goals of chemistry. Since a chemical reaction can be defined as nuclear dynamics driven by the change in electron motion, time-resolved molecular orbital imaging would open the door not only to gain a deeper insight into molecular dynamics but also to advance and extend frontiers of science and technology. In this chapter, two experimental techniques that aim to visualize the changing molecular orbital pattern during a chemical reaction are described in detail. One is the attempt to tackle the issue in momentum space, and the other is the attempt to do the same based on laser tunneling ionization. It is demonstrated that these two techniques are each applicable to short-lived excited states, thereby both offering opportunities for investigating the driving force behind chemical reaction.

    DOI: 10.1007/978-981-97-2914-2_6

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  2. 化学便覧基礎編(改訂6版) 査読有り

    菱川明栄( 担当: 分担執筆 ,  範囲: 15.1 原子スペクトル)

    丸善出版  2021年1月  ( ISBN:978-4-621-30521-8

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    総ページ数:1534   担当ページ:6.5   記述言語:日本語 著書種別:事典・辞書

  3. 原子分子物理学ハンドブック

    市川行和,大谷俊介( 担当: 共著)

    朝倉書店  2012年4月  ( ISBN:978-4-254-13105-5

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    記述言語:日本語

MISC 100

  1. On the measurement of statistical dynamics using the method of Coulomb explosion imaging 国際共著

    Tomoyuki Endo, Simon P Neville, Vincent Wanie, Samuel Beaulieu, Chen Qu, Philippe Lassonde, Bruno E Schmidt, Hikaru Fujise, Mizuho Fushitani, Akiyoshi Hishikawa, Paul L Houston, Joel M Bowman, Michael S Schuurman, François Légaré, Heide Ibrahim  

    AIP Conference Proceedings2343 巻 ( 1 ) 頁: 020006   2021年3月

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    記述言語:英語   掲載種別:研究発表ペーパー・要旨(国際会議)  

    DOI: 10.1063/5.0047930

  2. H<sub>2</sub>CO分子の超高速緩和およびローミング過程の実時間観測

    遠藤友随, 遠藤友随, NEVILLE Simon P., WANIE Vincent, BEAULIEU Samuel, QU Chen, DESCHAMPS Jude, LASSONDE Philippe, SCHMIDT Bruno E., 藤瀬光香, 伏谷瑞穂, 菱川明栄, 菱川明栄, HOUSTON Paul L., HOUSTON Paul L., BOWMAN Joel M., SCHUURMAN Michael S., SCHUURMAN Michael S., LEGARE Francois, IBRAHIM Heide  

    分子科学討論会講演プログラム&要旨(Web)15th 巻   2021年

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  3. Capturing Roaming Fragments in Real Time: A Molecular Road Movie 国際共著

    Tomoyuki Endo, Simon P Neville, Vincent Wanie, Samuel Beaulieu, Chen Qu, Jude Deschamps, Philippe Lassonde, Bruno E Schmidt, Hikaru Fujise, Mizuho Fushitani, Akiyoshi Hishikawa, Paul L Houston, Joel M Bowman, Michael S Schuurman, François Légaré, Heide Ibrahim  

    The 22nd International Conference on Ultrafast Phenomena 2020   頁: Th4A. 1   2020年11月

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    記述言語:英語   掲載種別:記事・総説・解説・論説等(国際会議プロシーディングズ)  

  4. 極紫外レーザー場におけるXe原子の多電子−イオンコインシデンス分光:非線形DCH状態生成過程の観測 招待有り 査読有り

    伏谷 瑞穂, 松田晃孝, 彦坂泰正, 菱川明栄  

    Spring-8/SACLA 利用者情報25 巻   頁: 272 - 277   2020年

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    担当区分:最終著者   記述言語:日本語   掲載種別:記事・総説・解説・論説等(大学・研究所紀要)  

  5. 強レーザー場トンネル現象で分子の光励起の様子を可視化 (特集 物理科学,この1年) -- (原子・分子物理,量子エレクトロニクス)

    菱川 明栄  

    パリティ = Parity : 物理科学雑誌32 巻 ( 1 ) 頁: 8 - 10   2017年1月

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    記述言語:日本語   出版者・発行元:丸善出版  

    CiNii Books

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講演・口頭発表等 34

  1. 高強度超短パルスレーザーによる窒素ドープダイヤモンドのキャリア・フォノンダイナミクス

    山崎 航, 小栗 克弥, 菱川 明栄, 加藤 景子

    第70回応用物理学会春季学術講演会  2023年3月17日  応用物理学会

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    開催年月日: 2023年3月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

    開催地:上智大学 四谷キャンパス  

  2. ω-2ω強レーザー場におけるNO2の非対称解離性イオン化

    大野 友希, 長谷川 景郁, 松田 晃孝, 菱川 明栄

    レーザー学会学術講演会第43回年次大会  2023年1月19日 

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    開催年月日: 2023年1月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  3. 極紫外自由電子レーザー場中 Kr 原子の共鳴内殻軌道間遷移の観測

    伏谷瑞穂, 山田誠, 藤瀬光香, 大和田成起, 富樫格, 中嶋享, 矢橋牧名, 松田晃孝, 彦坂泰正, 菱川明栄

    レーザー学会学術講演会第43回年次大会  2023年1月18日 

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    開催年月日: 2023年1月

    記述言語:日本語   会議種別:口頭発表(一般)  

  4. 電子・イオンコインシデンス計測によるKr原子の極紫外内殻軌道間遷移の観測

    伏谷瑞穂, 山田誠, 藤瀬光香, 大和田成起, 富樫格, 中嶋享, 矢橋牧名, 松田晃孝, 彦坂泰正, 菱川明栄

    第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム  2023年1月7日 

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    開催年月日: 2023年1月

    記述言語:日本語  

  5. FEL同期レーザーを用いたXe+自動イオン化状態の極紫外超高速光電子分光

    伏谷瑞穂, 河辺佳喬, 橋ヶ谷かすみ, 大和田成起, 富樫格, 中嶋享, 矢橋牧名, 松田晃孝, 彦坂泰正, 菱川明栄

    第36回日本放射光学会年会・放射光科学合同シンポジウム  2023年1月 

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    開催年月日: 2023年1月

    記述言語:日本語   会議種別:ポスター発表  

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科研費 16

  1. 超高速分子イメージングに向けたレーザートンネル電子分光法の構築

    研究課題/研究課題番号:22H00313  2022年4月 - 2026年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    菱川 明栄, 森下 亨

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:42250000円 ( 直接経費:32500000円 、 間接経費:9750000円 )

    化学反応や光応答,電子移動など分子の性質を司る最外殻軌道電子の運動を可視化することを目的として,強レーザー場における「トンネルイオン化」を利用した新規分光法の開拓を行う。気相分子を対象とし,トンネル電子の分子座標系角度分布(MFPAD)や垂直方向運動量分布(TMD)が,電子波動関数やイオン化ポテンシャルなどで決まる分子固有の観測量であることを利用する。これに円偏光レーザー場による超高速な電場の角度挿引を組み合わせることで,刻一刻と変化する分子について定量的な実時間イメージングを実現する「超高速レーザートンネル電子分光法」の基盤を構築する。
    強レーザー場によって歪められた束縛ポテンシャルを電子がトンネル透過するトンネルイオン化は,標的原子分子のイオン化軌道の特徴を反映することから,化学反応過程における電子ダイナミクスを探る手段として関心が持たれている。本年度は,新たに導入したパラメトリック増幅器(OPA)を用い,ベンチマーク分子の一つであるCF4分子を対象として,反跳座標系光電子角度分布(RFPAD)計測を行った。解離性イオン化で生成したCF3+イオンの運動量から反跳座標系を決定し,トンネル電子角度分布を計測した。近赤外強レーザー場の波長を1550 nmとして得られたRFPADは反跳軸に対して伸長した分布を示し,トンネルイオン化に対してCF4のHOMO-1軌道からの寄与が大きいことが示された。RFPADの形状は,同様のレーザー電場強度で得た波長1035 nmでの結果を異なることが明らかとなり,レーザートンネルイオン化における非断熱効果およびイオン化後の解離過程における電子状態間結合の影響が示唆された。また補助解離パルスを用いてイオン化と分子解離を分離する手法についてより詳細な検討を進め,予備的な結果を得た。
    また,4つの等価な結合をもつメタン(CH4)分子を対象として2色強レーザー場における反応ダイナミクスを調べた。2価イオンからのクーロン爆発では,一つのH+が生成する経路と,H-H結合形成を伴いH2+が生成する経路が観測され,いずれの経路もレーザー相対位相によってその放出方向が変化することが見出された。トンネルイオン化理論計算を行うことで,配向選択イオン化によって H+生成の一つの経路が説明できた。一方,他方のH+生成経路とH2+生成経路は,トンネルイオン化による予想とは逆の位相依存性を示した。これは核間ポテンシャルの変形を伴う光と分子の強い結合が非対称解離を支配しているため,と考えられた。
    レーザーパラメトリック増幅器(OPA)を用いて,波長変換した円偏光レーザー場におけるトンネル電子の運動量分布を3次元計測を行い,反跳座標系のトンネル電子分布にもとづいた分子トンネルイオン化イメージングを実施した。イオン基底状態で解離性ポテンシャルをもつテトラフロロメタン(CF4)分子について,反跳座標系光電子角度分布(RFPAD)はレーザー波長に応じて変化し,長波長化によってより明瞭な構造を示すことを見出した。これは強レーザー場における分子の解離性トンネルイオン化に対するレーザー波長の効果を明確に捉えたものである。2色強レーザー場を用いた研究においては,異なる解離経路における相対位相依存性の比較をもとに,そのダイナミクスおよび制御機構についての理解に進捗が見られている。また,高繰り返しレーザーを用いてトンネルイオン化と分子解離を分離した分子イメージング法の開拓に着手するなど,実施計画に沿った形で研究が順調に進展している。
    本年度の研究で明らかになった波長効果に関して,レーザーパラメトリック増幅器(OPA)からのレーザーパルスの圧縮を行う。合成石英板などを非線形媒質とした自己位相変調によるスペクトル広帯域化と分散補償によって,パルス幅50fs程度までの圧縮を目指す。これによって同等のパルス幅を持つ強レーザー場における波長効果についてより精密な検証を行う。また昨年度研究を進めたArとH2における分子軌道効果についても,近赤外領域における光電子分布の波長依存性の計測を進める。分子座標系角度分布および垂直運動量分布をもとにトンネルイオン化理論との定量的比較を行い,非断熱効果について明らかにすることを目指す。また予備的なデータを得た補助解離パルスを用いトンネルイオン化と分子解離を分離した分子イメージング法についてより詳細な検討を進めると共に,多原子分子への応用に取り組む。また,ポンプープローブ法を用いた時間分解トンネルイオン化イメージング計測にも着手する。

  2. 強レーザー場円2色性によるキラリティ検出法の開拓

    研究課題/研究課題番号:21K18929  2021年7月 - 2024年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  挑戦的研究(萌芽)

    菱川 明栄

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:6370000円 ( 直接経費:4900000円 、 間接経費:1470000円 )

    超短パルス強レーザー場におけるキラル分子のレーザートンネル電子円2色性を観測する。実験室系におけるトンネル電子の3次元運動量分布や,解離生成イオンとの相関を計測することによって,左右円偏光に対する分子応答がどのように変化するかを明らかにする。これによって,強レーザー場円2色性計測による新しいキラリティ検出法の開拓に向けた,キラル分子のトンネルイオン化ダイナミクスの理解を進める。
    強レーザー場におけるキラル分子について,高繰返しフェムト秒レーザーを用いた電子―イオンコインシデンス3次元運動量画像計測を行った。その結果,トンネルイオン化によって生成したトンネル電子の運動量分布は円偏光強レーザーパルスの回転方向によって明瞭な違いを示すことが見出された。この円二色性の符号およびその大きさは,トンネル電子と対生成したイオン種によっても異なることが明らかとなり,レーザートンネルイオン化が分子のキラル構造を反映するだけでなく,(2)イオン化に関与する電子状態(分子軌道)によって,キラルポテンシャルの効果が異なることが示された。
    本研究では,強レーザー場におけるトンネルイオン化によって生成した電子の運動量分布から分子のキラル構造に由来する性質が読みだせること,またイオン化経路によってその円二色性が異なることを示したもので,レーザートンネルイオン化の基礎的な理解に貢献するものである。トンネルイオン化は,イオン化に際して電子状態間遷移への共鳴を必要としないことから,様々な分子に対して適用が可能であり,広い汎用性を備えた新しいキラリティ高感度検出法の構築への足がかりになるものである。また,その高い時間分解能を利用することで,反応過程におけるキラリティ変化を捉えるための時間分解計測に向けた展開が期待される。

  3. 短波長高強度レーザー場での多光子多重イオン化メカニズム

    研究課題/研究課題番号:21K03430  2021年4月 - 2024年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(C)

    彦坂 泰正, 菱川 明栄

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    担当区分:研究分担者 

    自由電子レーザーの利用により,短波長高強度レーザー場と原子・分子との相互作用による非線形光学現象についての実験研究が大きく進展し,その主要な過程は摂動的な多段階の光子吸収による多重イオン化であることが分かってきた。その多重イオン化メカニズムの詳細な理解には,フェムト秒のレーザーパルス中の各光吸収経路で生成している電子状態についての情報が鍵となる。本研究では,申請者らが開発を進めてきた「多電子・イオン同時計測法」に光学レーザーの併用を導入することで,個々の光吸収経路を高度に識別して,それに関与している電子状態を直接的に観測する。
    本研究は、磁気ボトル型電子エネルギー分析器を利用した電子エネルギー分光によって、軟X線領域の多光子吸収過程についての理解を進展させることを目的とした。高開口率型のマイクロチャンネルプレートを検出器として新たに導入することにより、同時計測効率の大幅な向上を図った。電子検出効率を高めた磁気ボトル型電子エネルギー分析器を用い、Kr原子の非線形イオン化過程の観測を行い、内殻軌道間遷移が関与する多光子過程を見出した。
    極紫外からX線域の自由電子レーザーの登場を契機として、短波長高強度レーザー場と物質との相互作用についての新たな光科学のフロンティアが拓かれた。そこでは、生体分子イメージングや光スイッチ、高密度低温プラズマなどへの応用も視野に入れ、非線形光学現象の理解が焦点となってきている。その基礎的な理解を深めるためには、最もシンプルな物質群である孤立系原子・分子の非線形光学応答が格好の対象となる。本研究では、クリプトン原子の軟X線領域の非線形イオン化過程について調査し、内殻軌道間遷移が関与する新しい多光子過程を見出した。

  4. レーザートンネル電子運動量計測に基づく電子ダイナミクス可視化法の開拓

    研究課題/研究課題番号:19H00887  2019年4月 - 2022年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(A)

    菱川 明栄, 森下 亨

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:55640000円 ( 直接経費:42800000円 、 間接経費:12840000円 )

    化学反応や分子機能を司る電子のダイナミクスを複雑な解析を経ることなく可視化することを目的として,強レーザー場における「トンネルイオン化」を利用した新規手法の開拓を行う。特にトンネル電子の運動量分布に着目し,これを分子座標系で3次元計測することで,実時間で電子ダイナミクスを直接観測する新しい反応イメージング法の基盤を確立する。
    分子トンネルイオン化過程の理解を目指して,高繰返しレーザーを用いた新しい電子―イオンコインシデンス計測系を構築した。円偏光レーザー場における水素分子のトンネル電子運動量はトーラス形状を示し,分子座標系3次元分布から最外殻占有分子軌道の特徴を読み出せることが明らかになった。一方,四フッ化炭素においては反跳座標系トンネル角度分布が明瞭な円偏光ヘリシティ依存性を示すことが見出された。イオン化と解離過程の相関に由来するこの依存性を取り除くために,補助解離パルスを用いた計測手法の開発を行い,酸素分子についてその有用性を示した。また核振動の効果を取り入れた2原子分子についての断熱理論の開発を行った。
    本研究では,強レーザー場トンネルイオン化によって生成した電子の分子座標系分布の迅速計測を実現し,2原子分子や多原子分子についてトンネル電子運動量から,最外殻電子の情報がどのように読み取れるかを明らかにした。またそこで見出されたイオン化と解離の相関に由来する問題を解決するための,新たな手法の開拓を行った。分子の性質を司る重要な役割を担う,弱く束縛された電子を可視化することは分子の反応や機能を理解する上で重要である。本研究での結果は,電子のダイナミクスを複雑な解析を経ることなく可視化するための手法としてのトンネルイオン化イメージングの基盤を構築する上で重要な成果である。

  5. レーザートンネルイオン化の理解に立脚した電子ダイナミクス可視化法の開拓

    研究課題/研究課題番号:16H04029  2016年4月 - 2019年3月

    日本学術振興会  科学研究費助成事業  基盤研究(B)

    菱川 明栄, 森下 亨, 伏谷 瑞穂, 松田 晃孝

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    担当区分:研究代表者 

    配分額:17940000円 ( 直接経費:13800000円 、 間接経費:4140000円 )

    電子ダイナミクス可視化手法の開拓を目指して,超短パルス強レーザー場における分子のトンネルイオン化過程についての研究を行った。レーザートンネルイオン化を特徴付ける2つの観測量,(1)トンネルイオン化レートおよび(2)垂直運動量分布(TMD)に着目し,実験結果と理論計算との比較検証を行った。その結果,(1)波形整形した強レーザーパルスを用いることで一酸化窒素の非対称最高被占有分子軌道(HOMO)の形状が読み出せること,(2)重水素分子においてTMDが分子座標系トーラスの断面として計測できることを明らかにした。
    化学反応を駆動する主体は電子であり,反応性に富む弱く束縛された電子のダイナミクスの解明は反応過程の理解に不可欠である。本研究は強レーザー場におけるトンネルイオン化を用いた分子内電子分布の可視化について実験と理論に基づく検証を行い,その有用性を明らかにしたものである。今後,電子ダイナミクスを電子分布形状の変化として実時間追跡する新しい反応イメージング法の基盤として,化学反応を捉えるこれまでにない視点を与え,その深い理解と精密な制御へ貢献すると期待される。

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担当経験のある科目 (本学) 19

  1. 量子化学Ⅱ

    2023

  2. 物理化学基礎

    2023

  3. コア物理化学

    2023

  4. 無機物化機器分析

    2023

  5. 化学講究Ⅱ

    2023

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