科研費 - 宇佐美 徳隆
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データ駆動科学によるシリサイド大型結晶開発と高効率熱光発電セルへの応用
研究課題/研究課題番号：23H01440 2023年4月 - 2026年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(B)
鵜殿 治彦, 宇佐美 徳隆, 高倉 健一郎
担当区分：研究分担者
データ駆動科学の活用によって材料やデバイス製造のプロセスを適正化し、実験コストを最小限に抑えて実用材料やデバイスを短期間で実現する動きが広がっている。本研究は、この手法を取り入れて直径２インチ以上の大型のマグネシウムシリサイド(Mg2Si)基板結晶を開発し、Mg2Siの熱光発電セル応用の可能性を探る研究である。
地殻中資源量が豊富で毒性の無い元素で構成されるMg2Siは、資源・環境リスクが低く大量使用に適した半導体である。禁制帯幅が0.61eVで、熱的にも安定な為、熱源からの赤外輻射光で発電する熱光発電セルとして利用できれば、蓄熱源などを利用した大規模電源の実用化につながる。 -
表面界面制御による雨滴発電の高効率化と雨でも発電する太陽電池への挑戦
研究課題/研究課題番号：22K18807 2022年6月 - 2024年3月
科学研究費助成事業 挑戦的研究(萌芽)
宇佐美 徳隆
担当区分：研究代表者
配分額：6370000円 （ 直接経費：4900000円 、 間接経費：1470000円 ）
本研究では、脱炭素社会の早期実現に向け、さらなる大規模導入が期待される太陽光発電と、地球に豊富に存在する水や雨からエネルギーを高効率に収集する雨滴発電デバイスを融合することを目指す。摩擦帯電膜のナノ構造化や表面・界面の化学状態制御により雨滴発電デバイスの高効率化指針を明確化するとともに、雨滴発電デバイスを実装した雨天時にも発電する太陽光発電モジュールの実現に挑戦する。
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太陽光発電の利用領域を拡大するドーパントフリーフレキシブル太陽電池創製への挑戦
研究課題/研究課題番号：20K20998 2020年7月 - 2022年3月
科学研究費助成事業 挑戦的研究(萌芽)
宇佐美 徳隆
担当区分：研究代表者
配分額：5590000円 （ 直接経費：4300000円 、 間接経費：1290000円 ）
本研究では、薄型結晶シリコンに対し、高性能ヘテロ接合と高効率光閉じ込め構造を実装したドーパントフリーフレキシブル太陽電池の創製に挑戦する。具体的には、金属酸化物と結晶シリコンのヘテロ接合において、界面近傍の精緻な化学状態制御により、高性能パッシベーション、高効率キャリア分離、高効率キャリア輸送を同時実現する。さらに、大面積の薄型結晶シリコンに適用可能であり、数ミクロン以下の少ない削りしろで光閉じ込め構造を形成するプロセスを開発する。これらを実装した太陽電池を作製して性能評価を行い、太陽電池動作を実証する。さらに、損失分析を行い、性能改善のための要件を明確化する。
ドーパントフリーフレキシブル太陽電池の要素技術として、高いパッシベーション性能と高い伝導特性を両立する金属／酸化チタン／結晶シリコンヘテロ接合の形成プロセスを開発した。具体的には、結晶シリコンの事前酸化処理、原子層堆積法による酸化チタン薄膜の製膜、酸化チタン薄膜上への窒化チタン中間層の導入、金属薄膜の製膜などを含むプロセスである。また、フレキシブル性の発現する極薄シリコン基板に適用可能な光閉じ込め構造形成技術として、従来技術であるアルカリ溶液に対し、結晶シリコン表面へ金属ナノ粒子を形成する溶液と界面活性剤を加えるのみという簡便な溶液プロセスを考案した。
本研究では、ドーパントを用いずに高効率太陽電池の要件を満たす新たな接合として、金属酸化物と結晶シリコンのヘテロ接合の研究を進め、界面の精緻な制御によりpn接合を凌駕する高性能化の可能性を示した。また、フレキシブル性の発現する薄い結晶シリコンにも適用可能な光閉じ込めのためのテクスチュア構造の形成技術を開発した。これらは、太陽電池の新用途開拓など、さらなる大規模普及や社会の脱炭素化を加速する技術への貢献が期待される。 -
研究課題/研究課題番号：20H00303 2020年4月 - 2024年3月
科学研究費助成事業 基盤研究(A)
宇佐美 徳隆, 大山 研司
担当区分：研究代表者
配分額：46150000円 （ 直接経費：35500000円 、 間接経費：10650000円 ）
本研究では、印刷・焼成からなるシリコンゲルマニウム混晶の独自成長プロセスを、スズと水素を含む多元素化と非平衡化に拡張し、ハイスループット実験にデータ科学を援用する新たな方法論により、準安定な高スズ組成と水素終端による高性能化を同時達成する多変量パラメータを効率的に決定する。この過程において、スズ位置の確定と置換率の定量評価の確実な実施に加え、白色中性子ホログラフィーの高度化により局所構造観測範囲を薄膜中の水素に拡大することに挑戦し、機能発現要因の解明を進める。
半導体材料を含む特殊なぺーストを印刷した半導体単結晶基板を非真空下で熱処理するというシンプルなプロセスをベースに、高品質シリコン系多元混晶薄膜の成長技術の開発に取り組んでいる。特に、固溶限界を超える準安定な高スズ組成化と水素終端による高品質化を同時達成するシリコン系多元混晶を独自プロセスで実現することを目指している。本年度は、アルミニウムとゲルマニウムの合金粒子を含むペーストを用いたシリコンゲルマニウム混晶薄膜の成長を試みた。その結果、アルミニウム粒子とゲルマニウム粒子の混合ペーストを用いて成長する従来技術と比較して、より低温でペーストとシリコン基板の界面に溶液層が形成され、冷却過程において高い表面・界面平坦性を有するシリコンゲルマニウム歪み緩和膜を実現できることを示した。薄膜内部に自発的に形成される成長方向の組成傾斜は、最表面での高ゲルマニウム組成の実現と貫通転位密度の低減に有用である。また、前年度に導入したパルスレーザとビームスキャン制御機構から構成される高性能薄膜加熱システムを活用し、シリコン系多元混晶薄膜の非平衡成長の実現可能性についての検討を開始した。多様な条件でレーザ照射を行った試料に対して構造評価を行い、レーザパルスのエネルギーを一定とした場合は、パルス幅を短くすることでゲルマニウムが高濃度化する傾向を見出した。また、平衡成長で成長したゲルマニウムスズ薄膜を対象として、放射光X線施設SPring-8においてスズ周りの原子構造の評価を行い、スズがゲルマニウムの格子位置と置換していることを検証するとともに、置換位置のスズ量の定量評価の見通しを得た。さらに水素終端の構造の観測を実現するため、大強度陽子加速器施設J-PARCでの白色中性子ホログラフィー装置について、当該研究計画により高分解能検出機を導入し高分解能化、高能率化を進めた。
本予算にて初年度に設計・導入したパルスレーザとビームスキャン制御機構から構成される高性能薄膜加熱システムを順調に稼働させ、シリコンゲルマニウム薄膜において短パルス化によるゲルマニウムの高濃度化を実証することができた。また、合金化した粒子を用いてペーストを作製することでも高濃度化に有用であるということがわかった。これらの知見をスズを含むペーストに活用することで、高いスズ組成の準安定相の実現が期待できる。また、蛍光X線ホログラフィーによりスズ周辺の局所構造に成功し、スズ位置の確定に成功した。この置換位置のスズの定量評価に見通しを得ている。また、本研究課題により進めてきた白色中性子ホログラフィーの高度化に対し実証実験を行い、原子像の信頼性において顕著な性能向上を確認できた。これは、これまで観測困難であった元素でもホログラフィー実験の対象になることを意味し、実際、今年度はさまざまな対象試料での測定に成功している。これにより水素終端観測実現の可能性が見えてきた。よって、おおむね順調に進展していると判断した。
今後の研究においても、半導体材料を含む特殊なぺーストを印刷した半導体単結晶基板を非真空下で熱処理するというシンプルなプロセスをベースに、固溶限界を超える準安定な高スズ組成化と水素終端による高品質化を同時達成するシリコン系多元混晶を独自プロセスで実現することを目指して研究を進める。ゲルマニウムやスズを含むペーストをシリコン基板やゲルマニウム基板に印刷し、パルスレーザの利用を中心とするさまざまな手法の熱処理により、高いスズ組成の混晶薄膜の実現を目指す。また、水素プラズマによる欠陥終端機能を援用した高性能化や、大強度陽子加速器施設J-PARCにおいて、茨城大だけがもつ新技術である中性子ホログラフィーを用いて、本研究計画でここまで進めてきた高度化の成果をもとに、薄膜試料での局所構造測定に挑戦する。さらに、水素終端観測による水素位置と水素周辺の構造の可視化にも挑戦する。 -
研究課題/研究課題番号：18H05514 2018年6月 - 2023年3月
科学研究費助成事業 新学術領域研究(研究領域提案型)
一杉 太郎, 宇佐美 徳隆, 秋山 英二
担当区分：研究分担者
水素の高精度局在化技術を確立し、ヘテロ界面での局在水素による新たな電子物性・機能の発現に成功した。
【水素化物エピタキシャル薄膜成長】これまで、YOxHy、Ca2NHなどの薄膜合成に成功した。また、クロソ系錯体水素化物であるLi2B12H12の薄膜合成に挑戦した。しかし、Li2B12H12は真空中での昇華温度よりも熱分解温度が低いため、薄膜合成に成功していない。そのため、クロソ系錯体水素化物の薄膜合成に向けて、熱安定性の高い材料の成膜実験を行い、成膜指針を得ることが必要である。YOxHyエピタキシャル薄膜について、A05と共同で、光照射による金属化メカニズムの研究を進めた。その結果、光照射前後でのY骨格や組成変化がないことを確認した。そのため、ミクロスコピックな水素の局所状態変化が示唆され、水素の局所配位変化に由来した構造モデルを作製し、キャリア生成機構を検討している。
【水素濃度分布の可視化】A01と連携し、SPring-8の高輝度X線を用いたエネルギー分散X線回折により、高強度鋼のU曲げおよび張出し試験片の応力分布を求めた。それにより、水素脆化によるき裂発生が高応力部に生じることを確かめた。加えて、超高圧下での鉄及び鉄基合金の水素に起因する変態挙動を明らかにした。また、A04と連携し開発したIr錯体を用いた水素可視化技術を適用し、張出し試験片の塑性ひずみ分布と水素拡散挙動の関係を、水素透過量のマッピングから明らかにした。さらに、新たなポリアニリンを用いた水素可視化法を開発した。
【界面制御による太陽電池性能の向上】酸化チタン／結晶シリコンへの原子状水素注入よる表面パッシベーション性能の向上メカニズムの解明をA05との共同研究により進めた。高性能試料では、界面に水素が局在していることや、水素が関与する結合の結合エネルギーが増加し、より安定な結合が形成されていることを見出した。
当初計画通り、水素化物エピタキシャル成長を含む水素の高精度局在化技術を確立し、ヘテロ界面での局在水素による新たな電子物性・機能の発現に成功した。
さらに、有機物を用いた水素検出などに成功し、おおむね順調に進展している。
今後、学問分野の枠を超えた水素機能の融合に注力する。そして、イオン伝導体を用いた固体内へのヒドリド、プロトンを含む多様な水素種導入による物性制御を狙い、高次水素機能を誘起する。
1. YOxHyエピタキシャル薄膜の光誘起金属化のメカニズム解明を進める。構造モデルの妥当性を補強するため、X線吸収微細構造(EXAFS)解析によるY・Oの結晶構造解析を行う(A01、A05と連携)。この解析結果も含め、理論計算を用いた電子状態計算を行い、キャリア生成機構の解明を目指す(A05と連携)。また、金属化後の再絶縁化(120oC、2時間)を、室温かつより短時間で実現できるように、電解水素チャージ法の導入による水素組成調整を目指す(A02内連携)。
2. A01と連携し、赤外レーザー堆積法によるクロソ系錯体水素化物の薄膜合成に挑戦する。分解温度の高いCs2B12H12を最初のターゲットとして、成膜を行い、得られた知見を活用して、高いLiイオン伝導性を示す材料であるLi2B12H12の成膜を目指す。
3. A04およびA03と連携し、水素を蛍光発色によって可視化する視認性の良い新規な水素可視化法を開発する。さらに、水素の検出感度に優れると考えられるポリアニリンを用いた水素可視化法を適用し、腐食による水素侵入マッピングを行うとともに、金属中の微細組織と水素拡散挙動の動的可視化を行う。これらを基に水素脆化抑制の基本原理を求める。
4. 太陽電池の効率向上に向け、界面機能強化のための水素プラズマ処理の多次元プロセスパラメータの最適化を、ベイズ最適化を援用して適応的に実施する。水素局在による界面機能の高度化を実証できたため、開発中のシリコンナノ結晶をシリコン酸化膜に複合化した新規保護膜など多様な材料系への展開を図る。 -
マイクロＬＥＤへの応用に向けたガラス基板上シリコン薄膜への窒化ガリウムの選択成長
研究課題/研究課題番号：17F17366 2017年11月 - 2020年3月
担当区分：その他
前年度に、アルミニウム誘起層交換成長法により作製するシリコン薄膜の結晶方位ゆらぎの新たな評価法とその制御因子についての知見を得た。
本年度は、前年度に得られた知見をベースとして、結晶方位ゆらぎの程度を系統的に変化させたシリコン薄膜をアルミニウム誘起層交換成長法により作製し、さらに窒化ガリウム薄膜を有機金属気相成長法により成長する実験に着手した。また、その高品質化メカニズムについて検討を進めた。窒化ガリウム薄膜の成長実験は、シリコン(111)単結晶基板上の成長に対して最適化された条件に固定して行った。窒化ガリウムの高品質化に有効な窒化アルミニウム緩衝層を導入している。
作製した窒化ガリウム薄膜に対し、エックス線回折の半値幅を指標として結晶性の評価を実施したところ、下地となるシリコン薄膜の結晶方位ゆらぎを抑制することにより、結晶性を大きく改善できることがわかった。具体的なプロセス条件としては、アルミニウム誘起層交換成長における熱処理温度と時間を、400℃程度の低温と20分程度の短時間とすることが重要であるとわかった。また、窒化ガリウム薄膜は、下地のシリコン薄膜多結晶と対応して配向した多結晶となっている。電子顕微鏡観察の結果から、各結晶粒の中心部に穴状の物理的な欠陥が存在することが明らかとなった。この欠陥は、シリコン薄膜の成長時において過剰な過飽和度により{111}配向しなかったシリコン結晶に起因しており、今後の改善が必要である。
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。 -
結晶シリコン太陽電池の高効率化に向けたキャリア選択性材料に関する研究
研究課題/研究課題番号：17F17723 2017年4月 - 2019年3月
担当区分：その他
高い透明度と導電性を両立するキャリア選択性材料として酸化チタンに注目し、スパッタリング法および原子層堆積法による薄膜作製と特性評価を実施した。高い導電を得るためにニオブをドーピングした酸化チタン薄膜の作製には、スパッタリング法を用いた。堆積速度、基板温度、ガス流量、成膜時の圧力およびポストアニーリングプロセスの影響についての調査を実施し、最適な条件のもとで、結晶シリコン太陽電池の透明導電膜として十分な透明度と導電性を達成することができた。
太陽電池への実装には、界面でのキャリア再結合速度を十分に低くすることが必要とされる。界面のパッシベーション性能については、低いダメージでの成膜が可能である原子層堆積法を用いて調査を実施した。基板温度とポストアニーリング温度を系統的に変化させるとともに、結晶シリコンとの界面に酸化アルミニウム膜を導入し、その効果を調べた。その結果、n型シリコン基板、p型シリコン基板のいずれにおいても実効少数キャリア寿命が2ミリ秒を超える良好な特性を実現することができた。
高いパッシベーションを有する膜の上に、さらにニオブをドーピングした酸化チタン膜を堆積させると、成膜時のダメージによりパッシベーション性能が低下することがわかった。このダメージは、ポストアニールにより一部は回復可能であるが、さらなる高性能化が課題である。また太陽電池への実装においては、電極材料とオーミック接触を得るためのプロセス開発が必要である。
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。
平成30年度が最終年度であるため、記入しない。 -
太陽電池用高品質シリコン多結晶インゴット成長技術の開発
2014年11月 - 2016年10月
科学研究費補助金
担当区分：研究代表者
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シリコン融液表面の放射冷却による薄板状結晶成長とガスフロートへの挑戦
2013年4月 - 2015年3月
科学研究費補助金 挑戦的萌芽研究
担当区分：研究代表者
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イオン注入による欠陥制御を利用した圧縮歪みシリコンの実現と高正孔移動度素子応用
2012年4月 - 2015年3月
科学研究費補助金 基盤研究(B)
担当区分：研究代表者
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シリコン多結晶の微細組織制御と高効率薄膜太陽電池への応用
2010年4月 - 2012年3月
科学研究費補助金
担当区分：研究代表者
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融液中に浮遊させたSi結晶の成長メカニズムの研究と高品質Si多結晶の成長技術開発
2008年4月 - 2011年3月
科学研究費補助金 基盤研究(S)
中嶋一雄
担当区分：研究分担者
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局所領域三次元原子構造解析のための電子線励起X線ホログラフィーの開発
2006年4月 - 2010年3月
科学研究費補助金 基盤研究(B)
林好一
担当区分：研究分担者
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バルク多結晶組織アーキテクチュアに向けた結晶成長技術開発と高効率太陽電池への応用
2006年4月 - 2009年3月
科学研究費補助金 若手研究(A)
担当区分：研究代表者
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ゲルマニウム結晶ウェハーの高温加圧加工によるX線用モノクロメーター結晶の研究
2006年4月 - 2007年3月
科学研究費補助金
担当区分：研究分担者
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絶縁体上SiGe仮想基板の形成機構の解明と高機能電子デバイスへの応用
2003年4月 - 2005年3月
科学研究費補助金 若手研究(A)
担当区分：研究代表者
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SiGe基板単結晶の低欠陥化と歪みを制御した機能性ヘテロ構造の創製
2002年4月 - 2007年3月
科学研究費補助金 基盤研究(S)
担当区分：研究分担者
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量子ドットによる歪み誘起バンドギャップ変化を利用した太陽電池用材料の創製
2002年4月 - 2003年3月
科学研究費補助金 特定領域研究
担当区分：研究代表者
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SiGe混晶基板を利用した歪み制御Si系高機能電子デバイスに関する研究
2001年4月 - 2003年3月
科学研究費補助金 基盤研究(B)
担当区分：研究代表者
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過冷却度を制御した融液成長法による太陽電池用Si多結晶の大粒径化と高効率化
2001年4月 - 2003年3月
科学研究費補助金 基盤研究(A)
中嶋一雄
担当区分：研究分担者
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シリコン系混晶半導体のグローバル成長制御
2001年4月 - 2002年3月
科学研究費補助金 特定領域研究
担当区分：研究代表者
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人工IV族半導体の形成と光・電子物性制御
1999年4月 - 2004年3月
科学研究費補助金 特定領域研究
白木靖寛
担当区分：研究分担者
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III-V-N型窒化物系混晶半導体の巨大ボウイング効果と物性応用
1999年4月 - 2003年3月
科学研究費補助金 基盤研究(B)
尾鍋研太郎
担当区分：研究分担者
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不均一歪み場制御による無フォノン励起子発光増大に関する研究
1999年4月 - 2002年3月
科学研究費補助金 基盤研究(B)
白木靖寛
担当区分：研究分担者
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極微プローブ光を用いた半導体微細構造の空間および時間分解分光に関する研究
1999年4月 - 2001年3月
科学研究費補助金 基盤研究(C)
担当区分：研究代表者
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溶質元素補給ゾーン成長法による均一組成を持った多元系バルク単結晶の開発
1999年4月 - 2001年3月
科学研究費補助金 基盤研究(A)
中嶋一雄
担当区分：研究分担者
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半導体量子ドットの構造制御と新機能素子への応用に関する研究
1997年4月 - 1999年3月
科学研究費補助金 奨励研究(A)
担当区分：研究代表者
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機能性IV族半導体超構造の結晶成長と高機能集積回路への応用に関する研究
1997年4月 - 1999年3月
科学研究費補助金 基盤研究(A)
白木靖寛
担当区分：研究分担者
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核スピン濃度と分布を制御した半導体超構造の作製と評価
1997年4月 - 1998年3月
科学研究費補助金 重点領域研究
伊藤公平
担当区分：研究分担者
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分極反転エピタクシーの研究と波長変換素子への応用
1996年4月 - 1999年3月
科学研究費補助金 基盤研究(A)
伊藤良一
担当区分：研究分担者
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新しい超構造を有する間接遷移型半導体の光学遷移に関する研究
1996年4月 - 1998年3月
科学研究費補助金 基盤研究(B)
白木靖寛
担当区分：研究分担者
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超微細構造半導体の結晶成長および配列制御に関する研究
1996年4月 - 1997年3月
科学研究費補助金 奨励研究(A)
担当区分：研究代表者
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間接型半導体の量子マイクロ構造による光学遷移制御
1994年4月 - 1996年3月
科学研究費補助金 一般研究(B)
白木靖寛
担当区分：研究分担者